Lithium Plating in Lithium-Ion Batteries - An Experimental and Simulation Approach -

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1 Lithium Plating in Lithium-Ion Batteries - An Experimental and Simulation Approach - Von der Fakultät für Elektrotechnik und Informationstechnik der Rheinisch-Westfälischen Technischen Hochschule Aachen zur Erlangung des akademischen Grades einer Doktorin der Naturwissenschaften genehmigte Dissertation vorgelegt von Diplom-Physikerin Madeleine Ecker aus Bad Bergzabern Berichter: Universitätsprofessor Dr. rer. nat. Dirk Uwe Sauer Universitätsprofessor Dr. Arnulf Latz Tag der mündlichen Prüfung: 02. März 2016

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3 Madeleine Ecker Lithium Plating in Lithium-Ion Batteries

4 Bibliografische Information der Deutschen Nationalbibliothek Die Deutsche Nationalbibliothek verzeichnet diese Publikation in der Deutschen Nationalbibliografie; detaillierte bibliografische Daten sind im Internet über abrufbar. Zugl.: D 82 (Diss. RWTH Aachen University, 2016) AACHENER BEITRÄGE DES ISEA Herausgeber: Univ.-Prof. Dr. ir. Dr. h.c. Rik W. De Doncker Leiter des Instituts für Stromrichtertechnik und Elektrische Antriebe der RWTH Aachen (ISEA) Aachen Copyright Shaker Verlag 2016 Alle Rechte, auch das des auszugsweisen Nachdruckes, der auszugsweisen oder vollständigen Wiedergabe, der Speicherung in Datenverarbeitungsanlagen und der Übersetzung, vorbehalten. Printed in Germany. ISBN ISSN X Shaker Verlag GmbH Postfach Aachen Telefon: / Telefax: / Internet: info@shaker.de

5 iii Vorwort Die vorliegende Dissertation entstand während meiner Zeit als wissenschaftliche Mitarbeiterin am Institut für Stromrichtertechnik und Elektrische Antriebe (ISEA) der RWTH Aachen. Nach meiner Diplomarbeit in der theoretischen Kosmologie an der Universität Heidelberg hatte ich den Wunsch künftig anwendungsbezogener zu arbeiten. Prof. Dirk Uwe Sauer hat mir als Fachfremde die Chance gegeben in die Welt der Batterietechnik einzutreten und meine Promotion am ISEA abzulegen. Als Physikerin war es für mich besonders spannend die Unterschiede zwischen anwendungsorientierter und Grundlagenforschung kennenzulernen. Die Arbeit am ISEA brachte mir einen breiten Einblick in das Gebiet der Batteriespeicher und ich durfte an vielen spannenden, industrienahen Projekten mitarbeiten und diese mitgestalten. Für die wertvollen Erfahrungen in diesen Jahren, das in mich gesetzte Vertrauen und die hervorragende Betreuung möchte ich mich bei Prof. Sauer ganz herzlich bedanken. Prof. Latz gilt mein Dank für die Übernahme des Koreferats und das intensive Lesen meiner Arbeit. Das besondere am ISEA ist, neben den spannenden thematischen Fragestellungen, die kollegiale Atmosphäre und die vielen sozialen Aktivitäten. Die vielen Feiern, Betriebsausflüge, Exkursionen, aber auch die Kaffeepausen und B12-Runden schaffen einen ganz besonderen Zusammenhalt am ISEA und ich möchte mich bei allen Kollegen für die tolle Zeit bedanken. Durch die Diskussionen habe ich viel gelernt und die Zusammenarbeit hat mir großen Spaß gemacht. Ein paar Kollegen möchte ich besonders hervorheben: Pouyan Sabet, der Teile der Plating-Tests betreut hat und Laresgoiti, Johannes Schmalstieg und Stefan Käbitz, die die Arbeit gegengelesen und mir viel wichtigen Input gegeben haben. Bedanken möchte ich mich auch bei allen Studenten, die in verschiedenen Abschlussarbeiten oder als Hiwi meine Arbeit unterstützt haben. Hervorheben möchte ich Alexander Warnecke, Philipp Dechent und Dung Tran, die in ihren Arbeiten die Methodenentwicklung für die Plating-Tests als auch die Parametrierungsmessungen vorangetrieben haben. Großer Dank gilt auch dem Sekretariat und der Buchhaltung für die administrative Unterstützung und natürlich der IT und den Werkstätten für die gute Zusammenarbeit. Weite Teile der vorliegenden Dissertation entstandem im Rahmen des IGF-Vorhaben 15 LN der Forschungsvereinigung Antriebstechnik e.v. gefördert über die AiF im Rahmen des Programms zur Förderung der Industriellen Gemeinschaftsforschung (IGF) vom Bundesministerium für Wirtschaft und Energie aufgrund eines Beschlusses des Deutschen Bundestages. Über die Projektausschüsse, die von der Forschungsvereinigung Antriebstechnik e.v. organisiert wurden, entstanden ein reger Austausch und auch Kooperationen mit Vertretern aus der Industrie, was wichtigen Input für die Arbeit gab. Besonders danken möchte ich dabei der Jungheinrich AG.

6 iv Mein herzlicher Dank gilt natürlich auch meiner Familie. Meine Eltern und Geschwister haben mich immer auf meinem Weg unterstützt und waren für mich da, wenn ich sie gebraucht habe. Mein kleiner Sohn, Joscha, hat schön im Bauch ausgeharrt bis Mamas Dissertation fertig war. Dann hat er in den Wochen vor der Prüfung seine Mama kaum zu Gesicht bekommen und auch das ganz tapfer durchgestanden. Und mein Ehemann, Thomas, trägt so viel zu meinem Leben bei und steht mir immer zur Seite. Mai, 2016

7 v Content 1 INTRODUCTION AND MOTIVATION LITHIUM PLATING Influence Factors on Lithium Plating Modelling of Lithium Plating EXPERIMENTAL INVESTIGATION OF LITHIUM PLATING Considered Cell Systems Electral Investigation Experimental Ah High Power Kokam Cell Ah High Energy Kokam Cell Comparison between Different Cells Post-Mortem Analysis Experimental Ah High Power Kokam Cell Ah High Energy Kokam Cell Conclusions Conclusions about the Influence Factors Conclusion about the Ageing Mechanisms ELECTRICAL PHYSICO-CHEMICAL MODEL OF A LITHIUM-ION BATTERY Simulation-Model Dynamical Cell Model Dynamic Cell Model with one Lithium-Metal Electrode Model for Cell Balancing Determination Model-Parameterisation Experimental Geometrical Data Porosimetry Conductivity and Diffusion of Electrolyte Electronic Conductivity of Electrodes Electrical Measurements Summary of the Measured Parameter Model-Validation Comparison with Coin Cell (Full) Measurements Comparison with Coin Cell (Half) Measurements

8 vi Reproducing the Performance of the Original Commercial Cell in Full Scale SIMULATION OF LITHIUM PLATING Scheme of the Lithium Plating Process Simulation of the Onset of Lithium Plating A Model Validation Simulation of Capacity Loss Simulation Model Model-Parameterisation Comparison with Experimental Results Optimisation of Battery Design SUMMARY AND OUTLOOK BIBLIOGRAPHY CONSTANTS SYMBOLS ABBREVIATIONS