Phasenmessung in der nichtlinearen Optik

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1 Phasenmessung in der nichtlinearen Optik Th. Lottermoser, t. Leute und M. Fiebig, D. Fröhlich, R.V. Pisarev Einleitung Prinzip der Phasenmessung Experimentelle Durchführung Ergebnisse YMnO 3

2 Einleitung Die nichtlineare uszeptibilität χ NL ist im allgemeinen Fall eine frequenzabhängige, komplexe Größe : χ ( ω) = χ ( ω) e NL NL iψ ( ω ) Betrag χ NL (ω) : nichtlineare pektroskopie Phase ψ(ω) : nichtlineare Phasenmessung

3 HG-Phasenmessung Beispiel für einen nichlinear optischen Prozeß 2. Ordnung: econd Harmonic Generation (HG) E ( 2ω ) χ ( 2ω ): E( ω ) E( ω ) Bei der Messung der Intensität des HG-ignals, geht die Information über die Phase ψ von χ verloren: 2 2 I( 2 ω ) ( 2 ω ) χ ( 2 ω ) E Bestimmung der Phase ψ mit Hilfe von Interferenzmessungen

4 Interferenz Probensignal : E ( 2ω) χ ( 2ω): E( ω) E( ω) Referenzsignal : E ( 2ω) χ ( 2ω): E( ω) E( ω) R R mit χ ( 2ω) = χ ( 2ω) iψ e mit χ ( 2ω) = χ ( 2ω) e iψ R R R INTERFERENZ ( ) R R R R I E + E = E + E + 2 E E cos ψ ψ ignal I ist eine Funktion der Phasendifferenz δψ = ψ - ψ R

5 Bestimmung der Phasendifferenz δψ Zur Bestimmung von δψ wird ein Interferogramm in Abhängigkeit einer durch einen Phasenschieber eingestellten zusätzlichen Phasendifferenz ψ aufgnommen : I( ψ) E 2 + E R E E R cos(δψ+ ψ) I( ψ) δψ = Phasenverschiebung ψ ( )

6 Phasenschieber: oleil-babinet-kompensator Aufbau : Zwei gegeneinander verschiebbare keilförmige Quarzkristalle (2a, 2b) + Kompensationskristall (1) A = optische Achse 1 2b Phasenverschiebung : ψ ( λ) 2π ( ) BC = d λ ( λ ) 2 d1 n Einstrahlrichtung A A 2a A d 1 : Dicke des Kompensationskristalls d 2 : Dicke der Quarzkeile λ : Wellenlänge n(λ) = n e (λ) - n o (λ) : Brechungsindexdifferenz Verschiebung

7 Funktion des Phasenschiebers δψ = ψ ψ R δψ + ψ BC oleil-babinet Probe Referenz Filter Probensignal E senkrecht zu Referenzsignal E R polarisiert und parallel zur optischen Achse des Kompensationskristalls oder der Quarzkeile.

8 Überlagerung von Proben- und Referenzsignal Problem: Nach oleil-babinet sind Proben- und Referenzsignal senkrecht zueinander polarisiert keine Interferenz! Lösung: Analysator projeziert ignale auf gemeinsame Polarisationsrichtung. E' = E cosθ E' = E sinθ R R E y Analysator mit E E R Intensität hinter Analysator: R R I E ' + E ' = E ' + E ' ( ) + 2 E ' E ' co s δ ψ + ψ R B C Θ E E R ER x

9 Referenzkristall: Quarz Bedingungen für den Referenzkristall: der Kristall muß senkrecht zum Probensignal polarisiertes H Licht erzeugen, die Intensität des Referenzsignals muß auf die Intensität des Probensignals abstimmbar sein, der Kristall muß transparent für die HG Wellenlänge sein. geeignetes Material: kristalliner Quarz H-Feld : E R 2 2 2χ xyze ye z + χ xxx ( E x E y ) 2χ xyze xe z 2χ xxxe xe y 0 Für Einstrahlrichtung parallel zur x-achse verschwinden alle Komponeten von E R Kristall muss um eine Achse, z.b. z-achse gedreht werden: E ( 1 4cos ),y χ xxx E 2 y sinϕ 2 z ϕ z

10 Phasenmessungen an magnetisch und elektrisch geordneten Materialien magnetische Ordnung: Antiferromagnetismus (AFM) elektrische Ordnung: Ferroelektrizität (FE) 180 Domänenstruktur Vorzeichenwechsel von χ NL Phasenänderung von 180 Phasenmessung: Domäne A : δψ A = ψ,a - ψ R Domäne B : δψ B = ψ,b - ψ R ψ = δψ A δψ B = ψ,a - ψ,b

11 Experimenteller Aufbau Kryostat Nd:YAG Probe Quarz L1 : Linse zur Abbildung des OPO-trahls L1 λ/2 F1 F2 BC L2 A λ/2 : Halbwellenplatte zur Einstellung der Eingangspolarisation F1 : F2 : Kantenfilter, der nur für den OPO-trahl transparent ist Bandpassfilter, der nur für H-Licht transparent ist BC: oleil-babinet-kompensator zur Einstellung der Phasenverschiebung L2 : A : Linse/Objektiv zur Abbildung der Probe auf die CCD-Kamera Polarisationsfolie zur Anpassung der Polarisationsrichtungen

12 Phasenmessung an AFM-Domänen in YMnO 3 Interferenz ignal (w.e.) E H = ev (a) ψ = 185 T = 10 K Externe Phasenverschiebung ψ BC ( )

13 Kontrastmessung an AFM-Domänen 1.0 in YMnO ρ( Θ ) = I I A A + I I B B Kontrast ρ Analysatorstellung Θ ( )

14 Phasenmessung YMnO 3 : pektrale Abhängigkeit Phasendifferenz ψ ( ) T = 6 K H Intensität H Energie (ev)

15 Phasenmessung an FE-Domänen in YMnO 3 Interferenz ignal (w.e.) E H = ev (a) ψ = 177 T = 295 K (b) Externe Phasenverschiebung ψ BC ( )

16 Phasenmessung an AFM- und FEDomänen in YMnO3 Antiferromagnetische Domänen Analysator = -50 Analysator = +50 EH = 2.46 ev T=6K Antiferromagnetische und ferroelektrische Domänen