Das Schwingungsspektrum von Wasser
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- Jacob Kraus
- vor 8 Jahren
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1 Das Schwingungsspektrum von Wasser Vortrag im Rahmen des Seminars zum anorganisch-chemischen Fortgeschrittenenpraktikum Institut für Anorganische Chemie Universität Karlsruhe Matthias Ernst Freitag,
2 Inhalt 1. Einführung a) Das Schwingungsspektrum von Wasser b) Freiheitsgrade eines Moleküls c) Schwingungen d) Arten der Schwingungsspektroskopie e) Feinstruktur f) Auswahlregeln g) IR- und Raman-Aktivität 2. Auswertung des Spektrums am Beispiel Wasser a) Wasser b) Bestimmung der Normalschwingungen (1) Vorgehen (2) Koordinatensystem, Transformation (3) Charaktere der Symm.op., Reduzible Darstellung (4) Ausreduzieren (5) Subtraktion von Trans/Rot (6) Zuordnung 3. Die Normalschwingungen von Wasser 4. Literatur 2
3 a) Das Schwingungsspektrum von Wasser 1. Einführung IR-Absorptionsspektren von flüssigem H 2 O und D 2 O (Quelle: 3
4 a) Das Schwingungsspektrum von Wasser 1. Einführung IR-Absorptionsspektren von gasförmigem H 2 O (Quelle: 4
5 a) Das Schwingungsspektrum von Wasser 1. Einführung Raman-Spektrum von H 2 O (Quelle: 5
6 b) Freiheitsgrade eines Moleküls Freiheitsgrade eines N-atomigen Moleküls: insgesamt 3N, davon 1. Einführung Translation: 3 Rotation: Lineare Moleküle: 2 Nicht-lineare Moleküle: 3 Vibration: der Rest Lineare Moleküle: 3N 5 Nicht-lineare Moleküle: 3N 6 6
7 c) Schwingungen 1. Einführung Alle Atome des Moleküls schwingen mit gleicher Frequenz und (meist) Phase Amplitude hängt von der jeweiligen Atommasse ab Schwerpunkt bleibt erhalten (keine Translation) Keine Rotation Valenzschwingung ν: Bindungslängen ändern sich Deformationsschw. δ (in plane), γ (out of plane): Bindungswinkel ändern sich Außerdem Torsionsschwingungen τ und andere 7
8 d) Arten der Schwingungsspektroskopie IR-Schwingungsspektroskopie: 1. Einführung Absorption von polychromatischer Strahlung im IR-Bereich Bedingung: Dipolmoment ändert sich bei Schwingung Q 0 Raman-Schwingungsspektroskopie: El. magn. Strahlung einer bestimmten Wellenlänge (energiereich, oft sichtbar), die vom Molekül nicht absorbiert werden kann,wird inelastisch gestreut Bedingung: Polarisierbarkeit ändert sich bei Schwingung Q 0 8
9 e) Feinstruktur Anregung bei IR im Bereich von 100 bis 5000 cm -1 Anregung von Rotationsniveaus: 0.1 bis 10 cm Einführung => es werden sowohl Rotations- als auch Schwingungsübergänge angeregt => bei Messung in Gasphase: Rotations-Feinstruktur (P-,R-,Q-Zweig), in Lösung nur breite Banden Rotationsschwingungsspektrum von HCl bei RT (Quelle: wwww.wikipedia.de) E cm 1= E J 100 c 9
10 f) Auswahlregeln 1. Einführung Auswahlregeln beruhen auf Erwartungswert des jeweiligen Übergangsmatrixelements bzw. der Symmetrie der Wellenfunktion und des Operators Modell: Rotationsübergang: J=±1 (starrer Rotator) Schwingungsübergang: v=±1 (harm. Oszillator) Realität: Rotationsschwingungsspektrum => anharmonischer Oszillator IR: J=±1; v=±1,±2,±3,... v>1 sind Obertöne mit abnehmender Intensität in Ausnahmefällen auch J=0 möglich Raman: J=0,±2; v=±1 Zweige: J O P Q R S - Zweig 10
11 g) IR- und Raman-Aktivität^ Eine Normalschwingung ist 1. Einführung IR-aktiv, wenn sie zu einer irrep gehört, die wie x,y und z transformiert Raman-aktiv, wenn sie zu einer irrep gehört, die wie x 2, y 2, z 2, xy, xz, yz oder eine Linearkombination transformiert Bei Inversionszentrum i: Moden mit ungerader Symmetrie nur IR-aktiv (nur im IR-Spektrum sichtbar, nicht im Raman) Moden mit gerader Symmetrie nur Raman-aktiv (nur im Raman sichtbar, nicht im IR) Bei i sind IR- und Raman-Spektrum komplementär 11
12 a) Wasser Summenformel H 2 O 2. Auswertung Punktgruppe C 2v Charaktertafel von C 2v : C 2v E C 2 (z) σ v (xz) σ v (yz) Linear, Rotationen Quadratisch A z x 2, y 2, z 2 A R z xy B x, R y xz B y, R x yz A 1, A 2,... : irreduzible Darstellungen E, C 2,... : Symmetrieoperationen in der Punktgruppe 12
13 2. Auswertung b) Bestimmung der Normalschwingungen (1) Vorgehen 1) Molekülkoordinatensystem: z-achse als Hauptdrehache 2) Atomkoordinatensysteme: z-achsen parallel zur z-achse der Hauptdrehachse 3) Anwendung der Symmetrieoperationen auf 2) => Charakter jeder Symmetrieoperation in Tabelle festhalten (reduzible Darstellung) 4) Zerlegung in irreduzible Darstellungen (irreps) Es gibt so viele irrep-arten wie Arten von Sym.op. 5) Subtraktion der irreps für Translation und Rotation => irrep(s) für Schwingung dabei: Translationen als x,y,z Rotationen als R x, R y, R z Die Irreps für Schwingung entsprechen den Normalschwingungen des Moleküls! 13
14 2. Auswertung b) Bestimmung der Normalschwingungen (2) Koordinatensystem, Transformation 1) 2) z 1 y 2 x 2 x 1 y 1 z 2 x 3 z 3 y 3 z x 3 Koordinaten pro Atom, N Atome => 3N-dim. Vektor, 3Nx3N Transformationsmatrizen z.b. E: x1 = y y 1 sp(e)=3n=9 z z 1 x x 2 E y allg: y 2 z z 2 χ(o)=sp(o) x x1 x 3 y y also χ(e)=9 z 3 z 3 y 14
15 2. Auswertung b) Bestimmung der Normalschwingungen (1) Vorgehen 1) Molekülkoordinatensystem: z-achse als Hauptdrehache 2) Atomkoordinatensysteme: z-achsen parallel zur z-achse der Hauptdrehachse 3) Anwendung der Symmetrieoperationen auf 2) => Charakter jeder Symmetrieoperation in Tabelle festhalten (reduzible Darstellung) 4) Zerlegung in irreduzible Darstellungen (irreps) Es gibt so viele irrep-arten wie Arten von Sym.op. 5) Subtraktion der irreps für Translation und Rotation => irrep(s) für Schwingung dabei: Translationen als x,y,z Rotationen als R x, R y, R z Die irreps für Schwingung entsprechen den Normalschwingungen des Moleküls! 15
16 2. Auswertung b) Bestimmung der Normalschwingungen (3) Charaktere der Symmetrieoperationen x 1 z 1 Drehung um C 2 -Achse: z 2 Transformation der Vektoren: x 2 z 3 y 1 y 3 x 3 z 2 y 2 y 2 x 2 x 3 z 3 C 2 z 1 y 3 y 1 x 1 2 x1 C y 1 z 1 x 2 y 2 z 2 x 3 y 3 z 3 = 0 x 1 x 3, x 2 x 2, x 3 x 1 y 1 y 3, y 2 y 2, y 3 y 1 z 1 z 3, z 2 z 2, z 3 z χ(c 2 )=sp(c 2 )=1 x1 y 1 z 1 x 2 y 2 z 2 x 3 y 3 z 3 16
17 b) Bestimmung der Normalschwingungen (3) Charaktere der Symmetrieoperationen Einfacher: 2. Auswertung Nur die Atome, die ihre Position im Raum bei Anwendung der Symmetrieoperation nicht verändern, tragen zum Charakter bei. Ein zu einem solchen Atom gehöriger Vektor trägt wie folgt bei: +1, wenn er in sich selber übergeht (z.b. z 2 z 2 ) -1, wenn er in die andere Richtung zeigt ( x 2 x 2 ) 2cosφ, wenn er um φ gedreht wird (bei Orthogonalität 0) Der Charakter χ ist die Summe der einzelnen Beiträge. 17
18 b) Bestimmung der Normalschwingungen (3) Charaktere der Symmetrieoperationen Für Wasser: 2. Auswertung C 2 : nur O trägt bei: x 2 x 2 1 C 2 = 1 1 1= 1 σ xz : nur O trägt bei: xz =1 1 1= 1 σ yz : alle Atome tragen bei: x 1 x 3, x 2 x 2, x 3 x 1 y 1 y 3, y 2 y 2, y 3 y 1, y 2 y 2 1, z 2 z 2 1 x 2 x 2, y 2 y 2, z 2 z 2 z 1 z 3, z 2 z 2, z 3 z 1 yz = = 3 18
19 b) Bestimmung der Normalschwingungen (3a) Reduzible Darstellung Reduzible Darstellung: C 2v E 1C 2 1σ xz 1σ yz Γ tot 2. Auswertung Zerlegung in die irreduziblen Darstellungen in der Charaktertafel mittels der Formel N irrep = 1 h R R red R irrep n R mit N irrep : Häufigkeit der irrep in der reduziblen Darstellung R: Symmetrieklasse der Punktgruppe (z.b. E, C 2,...) h: Gesamtzahl der Symmetrieoperationen in der Punktgruppe n R : Anzahl der äquivalenten Symmetrieoperationen : Charakter von R in der reduziblen Darstellung (siehe oben) R red R : Ch. von R in der irreduziblen Darstellung (Charaktertafel) 19 irrep
20 2. Auswertung b) Bestimmung der Normalschwingungen (1) Vorgehen 1) Molekülkoordinatensystem: z-achse als Hauptdrehache 2) Atomkoordinatensysteme: z-achsen parallel zur z-achse der Hauptdrehachse 3) Anwendung der Symmetrieoperationen auf 2) => Charakter jeder Symmetrieoperation in Tabelle festhalten (reduzible Darstellung) 4) Zerlegung in irreduzible Darstellungen (irreps) Es gibt so viele irrep-arten wie Arten von Sym.op. 5) Subtraktion der irreps für Translation und Rotation => irrep(s) für Schwingung dabei: Translationen als x,y,z Rotationen als R x, R y, R z Die irreps für Schwingung entsprechen den Normalschwingungen des Moleküls! 20
21 2. Auswertung b) Bestimmung der Normalschwingungen Anwendung der Formel: N irrep = 1 h R hier: h=4, n R =1 für alle R (4) Ausreduzieren R red R irrep n R C 2v E 1C 2 1σ xz 1σ yz Γ tot A 1 A 2 B 1 B N A1 = 1 { }=3 4 N A 2 = 1 { }=1 4 N B1 = 1 { }=2 4 N B2 = 1 4 { }=3 tot =3 A 1 1 A 2 2B 1 3B 2 21
22 2. Auswertung b) Bestimmung der Normalschwingungen (1) Vorgehen 1) Molekülkoordinatensystem: z-achse als Hauptdrehache 2) Atomkoordinatensysteme: z-achsen parallel zur z-achse der Hauptdrehachse 3) Anwendung der Symmetrieoperationen auf 2) => Charakter jeder Symmetrieoperation in Tabelle festhalten (reduzible Darstellung) 4) Zerlegung in irreduzible Darstellungen (irreps) Es gibt so viele irrep-arten wie Arten von Sym.op. 5) Subtraktion der irreps für Translation und Rotation => irrep(s) für Schwingung dabei: Translationen als x,y,z Rotationen als R x, R y, R z Die irreps für Schwingung entsprechen den Normalschwingungen des Moleküls! 22
23 b) Bestimmung der Normalschwingungen (5) Subtraktion von Trans/Rot 2. Auswertung Aus Charaktertafel (rechter Teil) Γ trans und Γ rot: C 2v E C 2 (z) σ v (xz) σ v (yz) Linear, Rotationen Quadratisch A z x 2, y 2, z 2 A R z xy B x, R y xz B y, R x yz trans =A 1 B 1 B 2 rot =A 2 B 1 B 2 tot = 3 A 1 A 2 2B 1 3B 2 trans = A 1 B 1 B 2 rot = A 2 B 1 B 2 vib = 2 A 1 B 2 23
24 b) Bestimmung der Normalschwingungen Also gibt es 3 Normalschwingungen: 2 mit A 1 -Symmetrie, 1 mit B 1 -Symmetrie 2. Auswertung Faustregel zur energetischen Zuordnung: ν > δ antisymmetrisch > symmetrisch Zuordnung der Normalschwingungen zum Spektrum durch Vergleich mit Rechnung: Ber. Frequenz 1631,8 3807, Experiment Symmetrie A 1 A 1 B 2 Typ δ ν s ν as Rechnung: R. Ahlrichs, , Turbomole, B3LYP, TZVPP exp. Werte: 24
25 Die Normalschwingungen von Wasser 3. Normalschwingungen Somit wurden diese Normalschwingungen identifiziert: H O H Symmetrische Valenzschwingung ν s H O H H O H antisymmetrische Valenzschwingung ν as Deformationsschwingung δ 25
26 3. Normalschwingungen Symmetrische Valenzschwingung νs 26
27 3. Normalschwingungen Antisymmetrische Valenzschwingung νas 27
28 3. Normalschwingungen Deformationsschwingung δ 28
29 Verwendete & empfohlene Literatur 4. Literatur F. Engelke, Aufbau der Moleküle, 3. Aufl., Teubner, Stuttgart, J. Huheey, E. Keiter, R. Keiter, Anorganische Chemie, 3. Aufl., Walter de Gruyter, Berlin, 2003, S Gerd Wedler, Lehrbuch der Physikalischen Chemie, 4. Aufl., Wiley-VCH, Weinheim, F. A. Cotton, Chemical Applications of Group Theory, 2. Aufl., Wiley-Interscience, New York, S.E. Stein in NIST Chemistry WebBook, NIST Standard Reference Database Number 69, (Hrsg. P.J. Linstrom, W.G. Mallard), National Institute of Standards and Technology, Gaithersburg MD, 2005 ( 29
30 30
31 5. Anhang Raman-Spektrum von flüssigem Wasser Raman-Spektrum von flüssigem H 2 O (Quelle: 31
32 5. Anhang IR-Spektrum von flüssigem Wasser 32
33 5. Anhang IR-Spektrum von gasförmigem Wasser 33
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