Nichtlineare Optik W. Lange

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1 Nichtlineare Optik W. Lange SS 2005 Inhalt 1 Phänomenologische skalare nichtlineare Optik 2 Nichtlineare Optik in Kristallen 3 Mikroskopische Beschreibung der Wechselwirkung von Licht mit Materie 4 Pulsausbreitung und transiente Effekte 5 Optische Instabilitäten 6 Transversale nichtlineare Optik

2 SS2005NLO.tex, Version 28. April Literaturauswahl N. Bloembergen, Nonlinear Optics. 4th Edition, World Scientific, 1996 (fast unveränderter Nachdruck der Ausgabe von 1965) H. Paul, Nichtlineare Optik I und II. WTB, Akademie-Verlag Berlin, 1973 (vergriffen?) M. Schubert / B. Wilhelmi, Einführung in die nichtlineare Optik I und II. BSB B. G. Teubner Verlagsgesellschaft, 1971 / 1978 (vergriffen?) F. Zernike and J.E. Midwinter, Applied Nonlinear Optics. Wiley, 1973 Y.R. Shen, The Principles of Nonlinear Optics. Wiley, New York, 1984 (Standardwerk!) M. Schubert / B. Wilhelmi, Nonlinear Optics and Quantum Electronics. Wiley, 1986 F.A. Hopf and G.I. Stegeman, Applied Classical Electrodynamics, Vol. 2: Nonlinear Optics. Wiley, 1986 A. Yariv, Quantum Electronics. Third Edition, Wiley, New York, 1989 (nur ein sehr kleiner Teil des Buches befaßt sich mit nichtlinearer Optik) P.N. Butcher and D. Cotter, The Elements of Nonlinear Optics. Cambridge University Press, 1991 D.L. Mills, Nonlinear Optics: Basic Concepts. Springer, Berlin, Heidelberg 1991 J.V. Moloney and A.C. Newell: Nonlinear Optics. Addison Wesley, (Rein theoretisch) R.W. Boyd, Nonlinear Optics. Academic Press, Inc., San Diego, 1992 Werke über spezielle Aspekte: L. Allen and J.H. Eberly, Optical Resonance and Two-Level Atoms. Wiley 1975 (Standardwerk in Zusammenhang mit Blochvektoren und transienten Phänomenen) D.C. Hanna, M.A. Yuratich, and D. Cotter, Nonlinear Optics of Free Atoms and Molecules. Springer N. Bloembergen, Nonlinear Optics and Spectroscopy. Science, Vol. 216, p (1982) (Nobelpreisvortrag) P.A. Fischer (Ed.), Optical Phase Conjugation. Academic Press J.F. Reintjes, Optical Parametric Processes in Liquids and Gases. Academic Press, Inc., San Diego, 1984 H. Eichler, Laser Induced Dynamic Gratings. Springer 1986 (Phasenkonjugation). M.D. Levenson and S.S. Kano, Introduction to Nonlinear Laser Spectroscopy. Academic Press, Inc., San Diego, 1988 G.P. Agrawal, Nonlinear Fiber Optics. Academic Press, Inc., San Diego, 1989 (Standardwerk) W. Demtröder, Laserspektroskopie. 3. Aufl., Springer 1993 (Standardwerk) P. Mandel, Theoretical Problems in Cavity Nonlinear Optics. Cambridge University Press. Cambridge 1997.

3 SS2005NLO.tex, Version 28. April Phänomenologische skalare nichtlineare Optik 1.1 Die nichtlineare Wellengleichung Ausgangspunkt sind, wie immer in der Optik, die Maxwell Gln.: rote = B roth = D + j div B = 0; div D = ρ In Isolatoren ist die Stromdichte j = 0. Aus der Kontinuitätsgleichung folgt dann ρ t + div j = 0 ρ t = 0 ρ = const. Da mit konstantem ρ nur stationäre Felder verbunden sind, können wir o. B. d. A. setzen ρ = 0. Aus den Maxwell Gl. folgt mit B = µµ 0 H rotrot E = µµ 0 2 D t 2. Wir benutzen die Umformung rotrot E = graddiv E E Wenn zwischen D und E der Zusammenhang D = ǫ ǫ 0 E (ǫ skalar) besteht, so wird mit ρ = 0 auch div E = 0. Dies wird in der NLO meistens auch für den allgemeinen Fall angenommen und wird im folgenden vorausgesetzt. Zwischen D und E besteht grundsätzlich der materialabhängige Zusammenhang D = ǫ 0 E + P P kann nichtlinear von der Feldstärke abhängen und wird auch in der linearen Optik nicht nur vom Momentanwert der Feldstärke bestimmt, sondern innerhalb der Gedächtniszeit des Mediums auch von der gesamten Vergangenheit.

4 SS2005NLO.tex, Version 28. April Setzen wir noch µ = 1 ( in den meisten optisch wichtigen Materialien erfüllt), so erhalten wir allgemein E 1 2 E c 2 t = 1 2 ǫ 0 c 2 P 2 t 2 ( c = 1 ) Vakuumlichtgeschwindigkeit ǫ0 µ o Wir wollen in den ersten drei Kapiteln grundsätzlich voraussetzen, daß ein stationäres Lichtfeld eingestrahlt wird und daß sich unter seiner Wirkung eine stationäre Polarisation einstellt. In der linearen Optik ist in isotropen Medien bei stationärer Einstrahlung P = ǫ 0 (ǫ 1) E = ǫ 0 χ E, und wir erhalten die bekannte (homogene) Wellengleichung (1) mit E 1 v 2 2 E t 2 = 0 v = c/n, n = ǫ. In den intensiven Feldern, wie sie mit Lasern erzeugt werden können, läßt sich formal schreiben mit D = ǫ 0 E + P = ǫ0 ( E + χ (1) E) + P NL P NL = P ǫ 0 χ (1) E. Hierbei ist χ (1) die lineare Suszeptibilität, d. h. die Suszeptibilität der linearen Optik. P NL stellt also den nichtlinearen Anteil der Polarisation dar. Damit wird aus der (allgemein gültigen) Gl. 1 die nichtlineare Wellengleichung E 1 v 2 2 E t 2 = 1 ǫ 0 c 2 2 P NL t 2 (2) (Nichtlineare Wellengleichung = lineare Wellengleichung + nichtlinearer Quellterm). Die wichtigste Konsequenz von P NL ist: weder für die räumlichen noch für die zeitlichen Fourierkomponenten gilt das Superpositionsprinzip! In vielen Fällen kann man den Wert von P in eine Potenzreihe nach der elektrischen Feldstärke entwickeln und erhält dann 1 P NL = ǫ 0 (χ (2) E 2 + χ (3) E ) 1 Zu beachten ist, daß die nichtlinearen Suszeptibilitäten χ (2) und χ (3) dimensionsbehaftet sind. Wenn wir die Reihe für P NL als Vektorgleichung schreiben wollen, dann kommen wir allerdings in Schwierigkeiten; dieses Problem wird sich in Kap. 2 auflösen. Es kommt nur relativ selten vor, daß in der Reihenentwicklung von P NL mehr als das quadratische und das kubische Glied berücksichtigt werden müssen.

5 SS2005NLO.tex, Version 28. April Ebene Wellen in schwach nichtlinearen Medien Voraussetzungen: (1) Ebene Wellen mit diskreten Fourierkomponenten (2) E P (3) Vernachlässigung der Magnetisierung (4) Der nichtlineare Anteil der Polarization des Mediums sei klein Wir betrachten den Poyntingvektor S = E H und interessieren uns für S bzw. für den zeitlichen Mittelwert S. Bekanntlich ist: ( E H) = H rot E E rot H Übernehmen wir aus den Maxwell. Gln. rot H = D, rot E = B, so ergibt sich also S = E D H B. Unter Verwendung von folgt D = ǫ 0 E + P B = µ 0 H + M µ0 H S = E P ǫ0e E µ0h H Offenbar gilt E E = H H = 0, falls diskrete Fourierkomponenten vorhanden sind. Damit ergibt sich S = E P Wenn S 0, so bedeutet das, dass im Strahlungsfeld eine Quelle oder eine Senke für Energie vorhanden ist: es wird Energie zwischen dem Strahlungsfeld und dem Medium ausgetauscht. Wenn wir den Ansatz E = i E i und P = k P k mit E i cos(ω i t+ϕ i ), P k cos(ω k t+ψ k ) machen, so folgt aus Gl. 3: S = E i P k = Ei P k (4) i,k i,k = Ei Pi i (3)

6 SS2005NLO.tex, Version 28. April Hierbei haben wir o. b. d. A. vorausgesetzt: ω i ω k für i k. Wir definieren Si = Ei Pi ( S i Poyntingvektor der Teilwellei) Offenbar ist S i der Poyntingvektor der i ten Teilwelle. Man sollte sich merken: die i te Teilwelle leistet im zeitlichen Mittel nur an der ω i Komponente der Polarisation Arbeit! Aber: Die Polarisationskomponente P i braucht nicht durch E i hervorgerufen zu sein, sondern kann von anderen Frequenzkomponenten erzeugt sein. Komplexe Amplituden 2 : E = Ẽe iωt + Ẽ e +iωt P = Pe iωt + c.c. (beachte: e iωt, Fehlen von 1/2!) In dieser Schreibweise ist S i das heißt = (Ẽie iω it + Ẽ i e iω it )( iω i Pi e iω it + iω P i e iω it ) = iω i (Ẽi P i Ẽ i P i ), S i = 2ω i Im(Ẽ i P i ) (5) Lineare Optik: P = ǫ 0 χẽ S = 2ωǫ 0 Ẽ 2 Im(χ) Im(χ) > 0 Energieabsorption Im(χ) < 0 Verstärkung Nichtlinearer Fall: Jetzt gibt es zwei Möglichkeiten (a) S = i S i 0 Das bedeutet: Energieabgabe oder aufnahme des Strahlungsfeldes, bzw. das materielle System nimmt Energie auf oder gibt Energie ab. (b) S i 0, aber S = 0 Das bedeutet: keine Energieaufnahme oder abgabe des materiellen Systemes, aber das Medium wirkt als Mittler zwischen den verschiedenen Frequenzkomponenten ( parametrische Effekte, parametrische Prozesse ) 2 Im folgenden werden die auftretenden Vektoren nicht ausdrücklich als solche gekennzeichnet, da wir eine skalare Betrachtung vornehmen wollen. Es wird also insbesondere vorausgesetzt, dass alle auftretenden transversalen Vektoren die gleiche Richtung haben. Die hier eingeführten komplexen Amplituden enthalten noch die volle Ortsabhängigkeit der Wellenausbreitung, im Gegensatz zu den später eingeführten komplexen Größen A.

7 SS2005NLO.tex, Version 28. April Beispiele: (a) kubische Nichtlinearitäten χ (3) 0, nur 2 Felder ( 2 Wellen Wechselw. ), kollineare Ausbreitung in z Richtung E = Ẽ1e iω 1t + Ẽ2e iω 2t + c.c. mit Ẽ i = A i e ik iz Auch die Amplituden A i sind komplex. In P NL = ǫ 0 χ (3) E 3 gibt es Anteile der Form P (3) 1 = ǫ 0 χ (3) (ω 1 ;ω 1,ω 2, ω 2 )A 1 A 2 A 2 (e i(k 1z ω 1 t) ), die mit der Frequenz ω 1 oszillieren 3. Daraus folgt S 1 = 2ω 1 ǫ 0 Ẽ1 2 Ẽ2 2 Im(χ (3) (ω 1 ;ω 1,ω 2, ω 2 )) Weiter gibt es Anteile der Form: P (3) 2 = ǫ 0 χ (3) (ω 2 ;ω 2,ω 1, ω 1 )A 2 A 1 A 1 (e i(k 2z ω 2 t) ), die mit der Frequenz ω 2 oszillieren. Daraus folgt S 2 = 2ω 2 ǫ 0 Ẽ1 2 Ẽ2 2 Im(χ (3) (ω 2 ;ω 2,ω 1, ω 1 )) Im allgemeinen ist S i 0, d. h. es liegt eine Steuerung der Energieaufnahme bei ω 1 durch E 2 und bei ω 2 durch E 1 vor. Als Beispiele hierfür werden wir in Kap. 3 kennenlernen: Zweiphotonenabsorption, stimulierter Ramaneffekt, inverser Ramaneffekt. Alle diese Prozesse sind keine parametrischen Prozesse. (b) χ (2) = α 0, genau drei Wellen in z Richtung ( 3 Wellen Wechselwirkung ) Speziell sei α reell. A i (z) sei allenfalls schwach ortsabhängig 3 E = A i (z)exp[i(k i z ω i t)] + c.c.; mit den Frequenzen ω 1,ω 2,ω 3 = ω 1 + ω 2 i=1 P = ǫ 0 αe 2 = ǫ 0 α {A 3 A 2exp {i[(k 3 k 2 )z (ω 3 ω 2 )t]} +A 3 A 1exp {i[(k 3 k 1 )z (ω 3 ω 1 )t]} + A 1 A 2 exp {i[(k 1 + k 2 )z (ω 1 + ω 2 )t]}} +c.c + weitere Terme mit 2ω 1, 2ω 2, 2ω 3,ω 1 + ω 3,ω 2 + ω 3,... = P 1 (z,t) + P 2 (z,t) + P 3 (z,t) + c.c. + weitere Terme Die Komponente P 1 oszilliert mit ω 3 ω 2 = ω 1, die Komponente P 2 mit ω 3 ω 1 = ω 2 und die Komponente P 3 mit ω 1 + ω 2 = ω 3. Damit ergibt sich für die Größen S i : S 1 = 2ω 1 ǫ 0 αim(a 1A 2A 3 e i(k 3 k 1 k 2 )z ) S 2 = 2ω 2 ǫ 0 αim(a 2A 1A 3 e i(k 3 k 2 k 1 )z ) S 3 = 2ω 3 ǫ 0 αim(a 3A 1 A 2 e i(k 1+k 2 k 3 )z ) = +2ω 3 ǫ 0 αim(a 1A 2A 3 e i(k 3 k 1 k 2 )z ) 3 Das erste Argument von χ (3) gibt an, mit welcher Frequenz der betreffende Anteil von P (3) oszilliert; die weiteren Argumente weisen auf die Frequenzen der beteiligten Feldkomponenten hin.

8 SS2005NLO.tex, Version 28. April Aus diesen Beziehungen folgt: 3 (α) S = S i = 0 i=1 Es handelt sich also um einen parametrischen Prozeß. Dies ist eine Folge davon, daß wir α reell und frequenzunabhängig angesetzt haben. 4 (β) S 1 ω 1 = S 2 ω 2 = + S 3 ω 3 Manley Rowe Beziehungen Die Größen S i / hω i stellen eine Änderung der Photonenflußdichte bei der Frequenz ω i dar; die Manley Rowe Beziehungen sind daher mit der Photonenvorstellung vereinbar Wechselwirkung von Wellen in quadratischen Medien (χ (2) 0) Die parametrische Wechselwirkung von zwei ebenen Wellen, die eine dritte erzeugen (Dreiwellenwechselwirkung), soll näher betrachtet werden. Es sei χ (2) = α reell. χ (2) ist praktisch immer so klein, daß nur eine geringe Abweichung von der linearen Optik auftritt. Die Frequenzkomponenten der Lösung der nichtlinearen Wellengleichung können dann in der Form E i ( r,t) = A i ( r) e i( k i r ω i t) + c.c. geschrieben werden; dabei sind die k i die Wellenvektoren, die sich ohne Nichtlinearität ergäben und durch den linearen Anteil von P bestimmt sind; die Nichtlinearität führt nur zu einer langsamen Variation der komplexen Amplituden. Die beiden eingestrahlten Wellen E i ( r,t) = A i ( r) e i( k i r ω i t) + c.c. (i = 1, 2) erzeugen einen Anteil P NL = ǫ 0 α(a 1 ( r)a 2 ( r)e i[( k 1 + k 2 ) r (ω 1 +ω 2 )t] + c.c.) an der nichtlinearen Polarisation, d. h. eine Polarisationswelle mit der Frequenz ω 3 und dem Wellenvektor kp = k 1 + k 2 läuft durch das Medium. Dies führt zum Auftreten von neuen Wellen E 3 = A 3 ( r) e i( k 3 r ω 3 t) + c.c. mit der Frequenz ω 3 = ω 1 +ω 2 und der Wellenzahl k 3 = n 3 ω 3 /c; dabei ist n 3 der (lineare) Brechungsindex bei der Frequenz ω 3. Die Ausbreitungsrichtung der neuen Welle(n) ist zunächst unbekannt. Nach Gl. 5 gilt für den Energieumsatz der Komponente bei der Frequenz ω 3 S 3 = 2ω 3 ǫ 0 α Im [ A 1 A 2 A 3e i( k p k 3 ) r ] 4 Tatsächlich läßt sich zeigen, daß in allen drei Gleichungen für den Energieumsatz der gleiche Wert α stehen muß, wenn α reell ist.

9 SS2005NLO.tex, Version 28. April kp ist der Wellenvektor, mit dem die nichtlineare Polarisation sich im Medium ausbreitet. Wir machen jetzt den Ansatz A i ( r) = A i ( r) e iϕ i( r). Dann können wir schreiben S 3 = 2ω 3 ǫ 0 α A 1 ( r) A 2 ( r) A 3 ( r) sin [ ( k p k 3 ) r + ϕ 1 ( r) + ϕ 2 ( r) ϕ 3 ( r) ] Da A i ( r) und damit auch die Phasenfaktoren ϕ i ( r) nur schwach ortsabhängig sind, ergibt sich für die Welle 3 nur dann über große räumliche Bereiche eine Energieaufnahme oder abgabe, wenn k = k p k 3 0. Diese Bedingung bezeichnet man als Phasenanpassungsbedingung ( phase matching Bedingung). Aus der Bedingung folgt sofort, daß die neue Welle in +z Richtung läuft, wenn die beiden eingestrahlten Wellen kollinear in +z Richtung laufen. Insbesondere kann keine in z Richtung laufende Welle auftreten. Zu beachten ist, daß wegen der Dispersion des Mediums im allgemeinen k p = k 1 + k 2 = 1 c (n 1ω 1 + n 2 ω 2 ) k 3 = n 3 c (ω 1 + ω 2 ), so daß mit einer gewissen Fehlanpassung zu rechnen ist. Die Welle 3 wird dann über eine gewisse Laufstrecke aufgebaut und anschließend wieder abgebaut. Die exakten Lösungen können wir auf diese Weise allerdings nicht bestimmen. Dafür müssen wir vielmehr unmittelbar die Amplitude betrachten. DGln. für komplexe Amplituden bei der 3 Wellenwechselwirkung Ansatz E i (z,t) = A i (z) e i(k iz ω i t) + c.c. (Kollineare ebene Wellen in z Richtung) A i (z) sei langsam variabel, d. h. 2 A i / z 2 << k i A i / z, k 2 i A i ( slowly varying envelope approximation SVEA) Aus Gl. 2 folgt für die mit ω 1 oszillierenden Komponenten [ ] k1a 2 A 1 1 2ik 1 e i(k 1z ω 1 t) + ǫω2 1 z c A 1e i(k 1z ω 1 t) = ω2 1 2 c 2 αa 2A 3 e i[(k 3 k 2 )z ω 1 t] Mit ǫω 2 1/c 2 = k 2 1 und ik 1 /2n 2 1 = iπ λ 1 n 1, λ 1 Vakuumwellenlänge ergibt sich daraus A 1 z = iω2 1 2k 1 c 2αA 2A 3 e i[(k 3 k 2 k 1 )z] = iπα λ 1 n 1 A 2A 3 e i[(k 3 k 2 k 1 )z] Entsprechend ergibt sich: A 2 z = i πα λ 2 n 2 A 1A 3 e i[(k 3 k 1 k 2 )z] (6a) (6b)