Laserspektroskopie. Wolfgang Demtröder. Grundlagen und Techniken. Springer-Verlag. Dritte Auflage Mit 489 Abbildungen

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1 Wolfgang Demtröder Laserspektroskopie Grundlagen und Techniken Dritte Auflage Mit 489 Abbildungen Springer-Verlag Berlin Heidelberg New York London Paris Tokyo Hong Kong Barcelona Budapest

2 Inhaltsverzeichnis 1. Einleitung 1 2. Emission und Absorption von Licht Die Moden des elektromagnetischen Feldes in einem Hohlraum Thermische Strahlung; Planck'sches Gesetz Absorption, induzierte und spontane Emission, Einstein-Koeffizienten Grundbegriffe der Strahlungsmessung Linienspektren und kontinuierliche Spektren Absorption und Dispersion Klassisches Modell Oszillatorenstärken und Einstein-Koeffizienten Übergangswahrscheinlichkeiten Lebensdauer angeregter Zustände Semiklassische Behandlung der Übergangswahrscheinlichkeit Kohärenz Kohärenz eines Strahlungsfeldes Zeitliche Kohärenz Räumliche Kohärenz Kohärenzvolumen Kohärenz atomarer Zustände Linienbreiten und Profile von Spektrallinien Natürliche Linienbreite Doppler-Verbreiterung Stoßverbreiterung von Spektrallinien Homogene und Inhomogene Linienverbreiterung Sättigungsverbreiterung Änderung der Besetzungsdichten durch optisches Pumpen SättigungsVerbreiterung von Absorptionslinien Flugzeit-Linienbreiten Linienbreiten in Flüssigkeiten und Festkörpern Experimentelle Hilfsmittel des Spektroskopikers Spektrographen und Monochromatoren Grundbegriffe Prismen Spektrograph 73 IX

3 4.1.3 Gitter-Spektrograph Interferometer Michelson-Interferometer Vielstrahlinterferenz Ebenes Fabry-Perot Interferometer Dielektrische Vielfachschichten Interferenzfilter Konfokales Interferometer Durchstimmbare Interferometer Das Auflösungsvermögen von Spektrometern und Interferometern Lyot-Filter Moderne Methoden der Wellenlängen-Messung Das Michelson-Lambdameter Sigmameter Computergesteuertes Fabry-Perot-Wellenlängenmeßgerät Fizeau-Lambdameter Detektoren Thermische Detektoren Photodioden 130 a) Photoleiter 130 b) Photovoltaische Detektoren 133 c) Lawinendioden 134 d) Schnelle Photodioden Diodenarrays Photomultiplier 140 a) Zeitliche Schwankungen der einfallenden Lichtleistung 142 b) Dunkelstrom des Photomultipliers 142 c) Statistische Schwankungen des Multiplikationsfaktors 5 und daher auch des Verstärkungsfaktors G 143 d) Widerstandsrauschen Bildverstärker und optische Vielkanal-Analysatoren Der Laser als spektroskopische Lichtquelle Elementare Grundlagen des Lasers Schwellwertbedingung Bilanzgleichungen Optische Resonatoren Offene Resonatoren Räumliche Modenstrukturen im offenen Resonator Beugungsverluste offener Resonatoren Stabile und instabile Resonatoren Frequenzspektrum passiver optischer Resonatoren Laser-Moden Frequenzspektrum des aktiven Resonators Beeinflussung der Modenfrequenz durch das aktive Medium 169

4 5.3.3 Verstärkungssättigung und Modenwechselwirkung Das Frequenzspektrum realer Mehrmoden-Laser Experimentelle Realisierung von stabilen Einmoden-Lasern Linien-Selektion Moden-Selektion Intensitätsstabilisierung Wellenlängenstabilisierung von Lasern Kontrollierte Wellenlängendurchstimmung Wellenlängeneichung Linienbreiten von Einmoden-Lasern Durchstimmbare Laser Halbleiterlaser Spin-Flip-Raman-Laser Durchstimmbare Festkörperlaser Farbzentrenlaser Farbstoff-Laser Excimer-Laser Kohärente Strahlungsquellen durch nichtlineare Frequenzverdoppelung und Mischung Grundlagen Optische Frequenzverdopplung Frequenzmischung Differenz-Frequenz-Spektrometer Optische Parametrische Oszillatoren Raman-Frequenz-Konversion Doppler-begrenzte Absorptions- und Fluoreszenz- Spektroskopie mit Lasern Vorteile des Lasers für die Spektroskopie Empfindliche Nachweisverfahren Frequenzmodulation des Lasers Anregungsspektroskopie Photoakustische Spektroskopie Ionisationsspektroskopie Optogalvanische Spektroskopie Optothermische Spektroskopie Absorptionsspektroskopie innerhalb des Laserresonators Magnetische Resonanz- und Stark-Spektroskopie mit Lasern Geschwindigkeits-Modulations-Spektroskopie Laserinduzierte Fluoreszenz Vergleich zwischen den verschiedenen Verfahren Nichtlineare Spektroskopie Lineare und nichtlineare Absorption Sättigung inhomogen verbreiterter Absorptionsübergänge Sättigungsspektroskopie Polarisations-Spektroskopie Anschauliche Darstellung 301 XI

5 7.4.2 Die Frequenzabhängigkeit des Polansations-Signals Größe der Polarisations-Signale Empfindlichkeit der Polarisations-Spektroskopie Mehr-Photonen-Spektroskopie Grundlagen der Zweiphotonen-Absorption Doppler-freie Zweiphotonen-Spektroskopie Abhängigkeit des Zweiphotonen-Signals von der Fokussierung Mehrphotonen-Spektroskopie Anwendungs-Beispiele und spezielle Techniken der nichtlinearen Spektroskopie 321 Laser-Raman Spektroskopie Grundlagen Neuere Techniken der Linearen Raman-Spektroskopie Nichtlineare Raman-Spektroskopie Induzierte Raman-Streuung Kohärente Anti-Stokes Raman-Spektroskopie (CARS) Hyper-Raman-Effekt Anwendungen der nichtlinearen Raman-Spektroskopie Laserspektroskopie in Molekularstrahlen Reduktion der Doppler-Breite in kollimierten Strahlen Abkühlung von Molekülen in Überschallstrahlen Nichtlineare Spektroskopie in Molekularstrahlen Kollineare Laserspektroskopie in schnellen Ionenstrahlen Spektroskopie in kalten Ionenstrahlen 369 Optisches Pumpen und Doppelresonanz-Verfahren Optisches Pumpen Optische/Radiofrequenz-Doppelresonanz Grundlagen Laser-Hochfrequenz-Doppelresonanz-Spektroskopie in Molekularstrahlen Optische/Mikrowellen-Doppelresonanz Optische/Optische Doppelresonanz Vereinfachung komplexer Absorptionsspektren Stufenweise Anregung und Spektroskopie von Rydberg-Zuständen Resonante induzierte Raman-Streuung Spezielle Doppelresonanz-Techniken Polarisations-Markierung Mikrowellen/Optische Doppelresonanz- Polarisations-Spektroskopie 400 Zeitaufgelöste Laserspektroskopie Erzeugung kurzer Lichtpulse Zeitverhalten gepulster Laser 401

6 Güteschaltung von Laserresonatoren Modenkopplung und Pikosekundenpulse 407 a) Aktive Modenkopplung 407 b) Passive Modenkopplung 411 c) Synchrones Pumpen Erzeugung von Femtosekunden-Pulsen 415 a) Der CPM-Farbstofflaser 416 b) Optische Pulskompression Solitonenlaser Erzeugung leistungsstarker ultrakurzer Pulse Messung kurzer Lichtpulse Streakkamera Optischer Korrektor zur Messung kurzer Lichtpulse Lebensdauermessungen mit Lasern Die Phasenmethode Messung der Abklingkurve nach Einzelpuls-Anregung Die Methode der verzögerten Koinzidenzen Lebensdauermessungen in schnellen Atomund Ionenstrahlen Messung schneller Relaxationsprozesse Kohärente Spektroskopie Level-Crossing"-Spektroskopie Grundlagen Quantenmechanisches Modell Quantenbeat-Spektroskopie Photonen-Echo Optische Nutation und freier Induktions-Zerfall Optische Pulszug-Interferenzspektroskopie Kohärente Überlagerungsspektroskopie Korrelations-Spektroskopie Messung des Homodyn-Spektrums Heterodyne Korrelations-Spektroskopie Laserspektroskopie von Stoßprozessen Hochauflösende Laserspektroskopie der Stoßverbreiterung und Verschiebung von Spektrallinien Doppler-freie Spektroskopie von Stoßprozessen Kombination verschiedener Techniken Messung inelastischer Stoßquerschnitte durch LIF Stoß-Satelliten im Fluoreszenzspektrum Andere Verfahren zur Messung von Stößen im angeregten Zustand Stöße zwischen angeregten Atomen Spektroskopische Bestimmung inelastischer Stoßprozesse im elektronischen Grundzustand Zeitaufgelöster Fuoreszenznachweis 487 XIII

7 Zeitaufgelöste Absorptionsund Doppelresonanz-Methoden Stoß-Spektroskopie im Grundzustand mit kontinuierlichen Lasern Spektroskopische Messung differentieller Stoßquerschnitte in gekreuzten Molekularstrahlen Spektroskopie reaktiver Stoßprozesse Stöße im Strahlungsfeld eines Lasers Neuere Entwicklungen in der Laserspektroskopie Optische Ramsey-Resonanzen Grundlagen der Ramsey-Interferenzen Zwei-Photonen Ramsey-Resonanzen Nichtlineare Ramsey-Interferenzen Photonenrückstoß Optisches Kühlen und Speichern von Atomen Optisches Kühlen durch Photonenrückstoß Kräfte auf einen induzierten Dipol im Lichtfeld Speicherung langsamer Atome in dreidimensionalen Lichtfallen Spektroskopie an einzelnen Ionen Ionenfallen Seitenbandkühlung Direkte Beobachtung von Quantensprüngen Wigner-Kristalle in Ionenfallen Der Ein-Atom-Maser Auflösung innerhalb der natürlichen Linienbreite Absolute optische Frequenzmessung und Frequenzstandard Kann man das Photonenrauschen überlisten? Phasen- und Amplitudenschwankungen des Lichtfeldes Quetschzustände Realisierung von Quetschzuständen Anwendungen der Squeezing-Technik" auf Gravitationswellen-Detektoren Anwendungen der Laserspektroskopie Anwendungen in der Chemie Laserspektroskopie in der analytischen Chemie Laserinduzierte chemische Reaktionen Isotopentrennung mit Lasern Laserspektroskopie in der Umwelt- und Atmosphärenforschung Absorptionsmessungen Atmosphärenmessungen mit Hilfe des LID AR-Verfahrens Anwendungen auf technische Probleme Untersuchung von Verbrennungsvorgängen 573

8 Einsatz der Laserspektroskopie in der Materialforschung Messung von Strömungsgeschwindigkeiten von Gasen Anwendungen in der Biologie Energietransfer in DNA-Komplexen Zeitaufgelöste Messungen biologischer Prozesse Korrelationsspektroskopie von Mikrobenbewegungen Lasermikroskop Medizinische Anwendungen der Laserspektroskopie Anwendung der Raman-Spektroskopie in der Medizin Tumordiagnose und Therapie Laserlithotripsie 585 Literatur 587 Sachverzeichnis 631