Schwingungen (Vibrationen) zweiatomiger Moleküle
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- Kirsten Peters
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1 Schwingungen (Vibrationen) zweiatomiger Moleküle Das Molekülpotential ist die Potentialkurve für die Schwingung H 2 Molekül H( 1s) + H( 3l ) Energie in ev H( 1s) + H( 2l ) H( 1s) + H( 1s ) Internuklearer Abstand in a 0 Annäherung der Potentialkurve durch eine Parabel in der Nähe des Gleichgewichtsabstandes R 0 June 22,
2 Schwingungen Klassisch Molekulare Kerndynamik E p (R) = 1 2 k(r R 0) 2 (1) M a k M b R 0 Übergang zum Schwerpunktsystem und Einführung von Relativkoordinaten M red d 2 (R R 0 ) dt 2 = k(r R 0 ) (2) Ansatz R R 0 = A cos ωt M red ω 2 A cos ωt = k A cos ωt mit ω = k M red (3) June 22,
3 Schwingungen Molekulare Kerndynamik Quantenphysik: Schrödingergleichung des harmonischen Oszillators [ 2 + k ] 2M red 2 (R R 0) 2 Ψ vib (R R 0 ) = E vib Ψ vib (R R 0 ) (4) Die Eigenfunktionen des harmonischen Oszillators sind die hermitschen Polynome v E v Ψ α ω A 0 e 2 R2 α ω A 1 2 R e 2 R2 α ω A 2 (1 2α R 2 ) e 2 R2 mit α = 1 Mred k June 22,
4 Schwingungen Molekulare Kerndynamik Schwingungswellenfunktionen und Aufenthaltswahrscheinlichkeit im harmonishen Oszillator-Potential June 22,
5 Schwingungen Molekulare Kerndynamik Für ν klassischer Grenzfall! June 22,
6 Schwingung IR-Spektrum des harmonischen Oszillators zeigt nur eine Linie ( v = ±1, äquidistante Niveaus) Aus dem Vibrationsspektrum kann die Kopplungskonstante k ermittelt werden Das Modell eines harmonischen Oszillators ist aber sicher etwas zu einfach, da das Potential nur im Grundzustand einem harmonischen Oszillator ähnelt Absorption langwellig Photonenenergie June 22,
7 Der anharmonische Oszillator Realistischere Beschreibung der Schwingung durch Morse Potential ( ) E el (R) = D e 1 e β(r R 2 k 0) mit β = (5) 2D e June 22,
8 Schwingungen Harmonische Näherung für kleine Auslenkungen Entwicklung von (1 x) 2 E pot (R) = D e (1 1 + β(r R 0 )) 2 (6) In 1. Näherung ist somit E pot (R) D e β 2 (R R 0 ) 2, (7) was genau einer Parabel entspricht June 22,
9 Schwingungs-Rotations-Wechselwirkung Rotation und Vibration können nicht getrennt beobachtet werden, da ein schwingendes Molekül eigentlich auch immer rotiert Effektives Potential in der Schroedingergleichung für die Kernbewegung: V eff (R, J) = V (R, J = 0) + J(J + 1) 2 2M red R 2 (8) Energiewerte E(ν, J) und mittlerer Kernabstand hängen jetzt außer von V (R) noch von der Schwingungs- und Rotationsquantezahl ab. June 22,
10 Schwingungs-Rotations-Wechselwirkung Während einer Rotationsperiode macht ein Molekül i.a. viele Schwingungen ( ) Da L = I ω zeitlich konstant ist, aber I sich periodisch ändert, schwankt ω zeitlich im Takt der Schwingungsfrequenz Rotationsenergie variert entsprechend mit R Da die Gesamtenergie E = E ges = E El + E Vib + E Rot konstant ist, wird im schwingenden Rotator periodisch Energie ausgetauscht zwischen Schwingung, Rotation und potentieller Energie Rotationsenergie des schwingenden Moleküls beschreibt den zeitlichen Mittelwert, gemittelt über viele Schwingungsperioden June 22,
11 Übergangswahrscheinlichkeiten und Matrixelemente In der Elektrodynamik wird gezeigt, dass von einem klassischen schwingenden Dipol mit dem elektrischen Dipolmoment: die mittlere Leistung P abgestrahlt wird: µ = q r = µ 0 sin t (9) P = 2µ2 ω 4 3 4πɛ 0 c 3 (10) mit: µ 2 = 1 2 µ2 0 June 22,
12 Übergangswahrscheinlichkeiten und Matrixelemente Quantenmechanik: Ersetzte Mittelwert µ des elektrischen Dipolmoments eines Atoms mit Leuchtelektron im stationären Zustand (n, l, m l, m s ) = i durch den Erwartungswert: µ = e r = e ψi rψ idτ (11) Für einen Übergang E i E k definiert man das Dipolmatrixelement als Erwartungswert des Übergangsdipolmoments D ik = µ ik = e ψk rψ idτ (12) Man kann zeigen, dass für den Einsteinkoeffizienten der spontanen Emission gilt: A ik ψk rψ 2 idτ (13) June 22,
13 Übergangswahrscheinlichkeiten und Matrixelemente Bei der Absorption hängt die Übergangswahrscheinlichkeit zusätzlich noch von der Intensität der einfallenden Lichtwelle ab: W ki E 0 D ki 2 (14) Während bei Atomen D ki nur vom Ortsvektor r des Leuchtelektrons abhängt, können bei Molekülen auch die Kerne mit der Ladung Ze zum Dipolmoment beitragen: µ = e i r i + Z 1 er 1 + Z 2 er 2 = µ el + µ K (15) Es folgt: D ki = ψ i µψ kdτ el dτ K (16) (Gesamtwellenfunktionen der beteiligten Zustände ψ i, ψ k ) June 22,
14 Matrixelemente in Born-Oppenheimer-Näherung Die Born-Oppenheimer Näherung erlaubt die Separation von Elektronen-, Vibrations- und Rotationsbewegung, d.h. die Gesamtwellenfunktion läßt sich in ein Produkt von elektronischer und Kernwellenfunktion aufspalten: ψ( R, r) = ψ el (R, r)ψ K ( R) (17) ψ( R, r) = ψ el (R, r)ψ Vib (R)ψ Rot (ϑ, ϕ) (18) (Produktdarstellung der Wellenfunktion) Die Gesamtenergie eines Zustands ist damit: E = E ges = E el + E Vib + E Rot (19) June 22,
15 Matrixelemente in Born-Oppenheimer-Näherung Wit unterscheiden jetzt zwei Fälle: Die Niveaus i und k gehören zum selben elektronischen Zustand, d.h. der Dipol-Übergang erfolgt zwischen zwei Schwingungs-Rotations Niveaus innerhalb desselben elektronischen Zustands: D ik = ψk k ( R)µ K ψk i ( R)dτ K (20) Wellenfunktionen und Dipolmomente des molekularen Kerngerüstes sind maßgeblich June 22,
16 Matrixelemente in Born-Oppenheimer-Näherung Übergange zwischen verschiedenen elektronischen Zuständen: D ik = ψk k ( R)Dik el ψi K ( R)dτ K (21) mit D el ik = ψ k el µ el ψ i el dτ el (22) Elektronische Übergänge hängen von Dipolmoment des angeregten Elektrons ab und von den elektronischen, aber auch von den Kernwellenfunktionen der beteiligten Zustände June 22,
17 Struktur der Spektren zweiatomiger Moleküle Optische Dipolübergänge: v = ±1, da die Parität wechseln muß Ankopplung an eine elektromagnetisch Welle, wenn dµ el dr 0, d.h. das elektrische Dipolmoment muß sich ändern Keine Ankopplung an N 2, O 2, H 2 Aber: Diese Moleküle sind Raman-aktiv und können durch inelastische Raman-Streuung angeregt werden! ( α R 0) June 22,
18 Rotations-Vibrationsspektren Wie sehen typische Molekülspektren aus? CO-Spektrum mit niedriger Auflösung Eine Grundschwingungsbande ( v = ±1) und schwächere Obertöne ( v > 1) Obertonbanden erscheinen in erster Linie aufgrund der Anharmonizität im Potential des schwingenden Moleküls June 22,
19 Rotations-Vibrationsspektren CO-Spektrum der Hauptbande mit hoher Auflösung Beobachtung der Rotationsstruktur June 22,
20 Rotations-Vibrationsspektren June 22,
21 Rotations-Vibrationsspektren HCl-Spektrum der Hauptbande mit hoher Auflösung Beobachtung der Rotationsstruktur June 22,
22 Schwingungen dreiatomiger Moleküle O symmerische Streckmode H H 3657 cm 1 H O H Biegeschwingung 1595 cm 1 Schwingungen nichtlineare (gewinkelte) Moleküle Beispiel H 2 O O asymmetrische Streckschwingung H H June 22,
23 Rotations-Vibrationsspektren komplizierter Moleküle June 22,
24 Untersuchung der Kerndynamik Von zeitaufgelöster Photografie zu zeitaufgelöster Femtosekundenspektroskopie June 22,
25 Untersuchung der Kerndynamik Die Standartmethode ist die Pump-Probe Spektroskopie Nobel-Preis für Chemie 1999: A. Zewail Idee: Verwende zwei ultrakurze Laserpulse und beobachte wie sich die elektronische und geometrische Struktur des Moleküls auf der Femtosekundenzeitskala ändert June 22,
26 Untersuchung der Kerndynamik June 22,
z n z m e 2 WW-Kern-Kern H = H k + H e + H ek
2 Molekülphysik Moleküle sind Systeme aus mehreren Atomen, die durch Coulomb-Wechselwirkungen Elektronen und Atomkerne ( chemische Bindung ) zusammengehalten werden. 2.1 Born-Oppenheimer Näherung Der nichtrelativistische
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