Quantenchemische Programmpakete
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- Philipp Knopp
- vor 8 Jahren
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1 Quantenchemische Programmpakete allgemeine Quantenchemie: Gaussian: kommerziell (eigene Firma), Marktführer weltweit Molpro: kommerziell (Uni Stuttgart, Uni Cardiff); ursprünglich spezialisiert auf MCSCF, MRCI Turbomole: kommerziell (Uni Karlsruhe); für schwach vernetzte PCs Q-Chem: kommerziell (eigene Firma), modernerer Gaussian-Ableger Gamess: populärstes freies Programmpaket (Mark Gordon, Iowa State Univ.) (Gamess-UK: britischer Ableger, fast kostenlos) NWChem: freies Programmpaket (Pacific Northwest National Lab), speziell für Parallelisierung auf extrem vielen Prozessoren weitere: Spartan, Jaguar, Hyperchem,... speziellere Pakete: Mopac: kommerziell (teuer!), semiempirische Rechnungen Crystal: kommerziell, eins von vielen Festkörper-Programmen CPMD: freie ab-initio-moleküldynamik im Car-Parrinello-Stil MD: unzählige kommerzielle und freie Programme für klassische Moleküldynamik: Amber, Charmm, Gromacs, Namd,... verfügbar in Kiel: bis vor kurzem nur Gaussian jetzt auch: Molpro, Turbomole Alle mit Campuslizenz, also installiert/installierbar am RZ: altix, rzcluster, (NEC-SX5) auf dirac auf beliebigen anderen Campus-Rechnern (je nach Plattform-Verfügbarkeit) verfügbar am HLRN: Gaussian, Molpro, Turbomole, Gamess-UK, NWChem, CPMD, NAMD, Gromacs.
2 Programmpaket Gaussian Informationsquellen für Gaussian online-manual im Programm WWW-Manual auf der Gaussian-homepage: Tech Support Gaussian 03 online manual Gaussian User s Reference, Gaussian Programmer s Reference, ca. $50 60, siehe home page James B. Foresman und Æleen Frisch: Exploring Chemistry with Electronic Structure Methods, 2. Ausgabe, Gaussian Inc., Pittsburgh, 354 Seiten, paperback $42.-, ISBN Computational Chemistry mailing List (CCL): Wichtige Information an verborgenen Stellen im online-manual: about Gaussian : vollständige Aufzählung aller möglichen Rechnungen, mit(!) Originalliteratur-Zitaten Gaussian citation : obligatorisch! Running Gaussian : Liste welcher link was tut efficient use of Gaussian : zahlreiche Tips zur memory-abschätzung, konventionelle vs. integral-direkte Rechnungen und zu CASSCF about Gaussian input : Tabelle, wann eine Leerzeile nötig ist und wann nicht job types : Aufzählung, welche Moleküleigenschaften mit Hilfe welcher keywords erhalten werden kann basis sets : komplette Liste aller in Gaussian verfügbarer Basissätze, mit(!) Originalliteratur-Zitaten, Erläuterung der Pople-Notation für Polarisationsfunktionen und diffuse Funktionen, density-fitting-basissätze molecule specifications : auch Beispiele für periodische Systeme Gaussian utilities : Erläuterungen zu Hilfsprogrammen wie formchk Völlig versteckt, für insider: Liste aller internal options (IOp) zu allen overlays :
3 Verfügbare Methoden: siehe Manual Model Chemistries ; wichtige Punkte: keine analytischen Gradienten verfügbar für MP4(SDTQ), CCSD(T) QCISD(T), TDHF & TDDFT Geometrieoptimierung geht trotzdem, dauert aber erheblich länger (numerische Gradienten!); ggf. mit anderen Methoden voroptimieren (MP2, MP4(SDQ), CCSD QCISD), CASSCF) analytische Frequenzen nur für HF, DFT, MP2, CASSCF, CIS R-, U-, RO-Präfixe CISD ist nicht in der Tabelle, aber trotzdem vorhanden (mit Energien, analytischen Gradienten, numerischen Frequenzen); nicht unbedingt zu empfehlen MRCI, MRCC nicht vorhanden CASPT2 Angabe von CASSCF und MP2 auf der #-Zeile (Angabe von zwei Methoden sonst nicht erlaubt!) In Zweifelsfällen: Eintrag availability beim jeweiligen Methoden-keyword überprüfen! Unter der Annahme, daß bei steigender Güte der Korrelationsbehandlung die Geometrien schneller konvergieren als die Energien (was oft auch stimmt), kann man auch singlepoint-rechnungen höherer Methoden bei Geometrien niedrigerer Methoden rechtfertigen: das meint die Notation Methode2/Basis2 // Methode1/Basis1
4 Input-Vorbereitung via Gaussview: beachte: Gaussview gibt es auch für Linux, aber das ist in der Kieler Campuslizenz nicht enthalten! Also: input mit Gaussview auf lokalem Windows-Rechner vorbereiten als file abspeichern Standard-Dateiname: <name>.gjf oder <name>.com per Editor: input in Text-Form mit beliebigem Text-Editor auf beliebigem Computer schreiben Vorsicht: akribisch auf Syntax-Erfordernisse achten, insbesondere: Leerzeilen an den erforderlichen Stellen dabei keine Formatierung verwenden: abspeichern als ASCII-Text Standard-Dateiname: <name>.gjf oder <name>.com in jedem Fall: per scp (oder Windows-Explorer) auf dirac bringen Vorsicht: ggf. CRLF-Falle vermeiden: DOS/Windows-files beenden Zeilen mit Sonderzeichen für Wagenrücklauf (carriage return, CR) und Zeilenvorschub (line feed, LF), Linux-files nur mit LF! Je nach Übertragungsart des files von Windows auf Linux wird das automatisch geändert oder aber auch nicht nicht reparierte CRLF-Sequenzen können zu Syntax-Fehlern führen (in Gaussian, in der Linux-shell, im queueing-system PBS). Abhilfe: Unter Linux ggf. noch vorhandene CRLF-Sequenzen in nur-lf konvertieren, mit quick-and-dirty: dos2unix <filename> sauberere Lösung: recode /CR-LF.. <filename> Sichtbarmachen, ob CRLF oder nur LF am Zeilenende: file unter Linux mit dem Kommando od -c <filename> auflisten lassen. Gaussian-Job auf dirac starten (s.u.)
5 Generelle input-struktur: % section (link 0 section): allgemeine Programm-Steuerungsoptionen, wie memory-größe, Anzahl Prozessoren, Name des checkpoint files; kann komplett fehlen (default- Werte); eine oder mehrere Zeilen, immer %-Zeichen in erster Spalte, keine Leerzeile am Ende # section (route section): komplette Angaben darüber, welche Art(en) von Rechnung(en) gemacht werden sollen; besteht (fast) immer aus je genau einem job type -keyword, z.b. SP = single-point-rechnung (kann fehlen, ist dann default), opt = Geometrieoptimierung, usw. Methoden-keyword, z.b. HF = Hartree-Fock, <xc-funktional> = DFT- Rechnung mit diesem Funktional, usw. Basissatz, z.b. 6-31G*, TZVP, cc-pv5z, usw. (in der Form: Methode/Basissatz) in (fast) beliebiger Reihenfolge, ggf. gefolgt von mehreren Steuerungs-keywords, die ihrerseits wieder durch sog. Optionen modifiziert werden können, z.b.: # b3lyp/aug-cc-pvdz opt=(maxcycle=100,tight) int=ultrafine Achtung: einige keyword options erfordern weiteren input, der dann im Abschnitt molecule specification auftaucht; eine oder mehrere Zeilen, immer #-Zeichen in erster Spalte, eine Leerzeile am Ende title section: beliebige Kommentare des Benutzers, vom Programm ignoriert eine oder mehrere Zeilen (Achtung: max. 5!), Sonderzeichen im Zweifel vermeiden, eine Leerzeile am Ende charge,multiplicity: eine Zeile mit zwei Zahlen: Gesamtladung des Moleküls ( 0 = neutral, +1 = Kation, -1 = Anion) und Multiplizität 2S + 1 des elektronischen Gesamtspins S (also: 1 für Singulett mit S = 0, 3 für Triplett mit S = 1, usw.) keine Leerzeile dahinter molecule specification: Molekülgeometrie, als Z-Matrix oder in kartesischen Koordinaten (Einheiten: Längen in Ångström, Winkel in Grad), in jedem Fall jeweils eine Zeile pro Atom; eine Leerzeile am Ende dahinter: ggf. weiterer input zu Optionen aus der route section, in genau vorgeschriebener Reihenfolge(!); manchmal mit, manchmal ohne Leerzeilen-Trenner output: Wird traditionell in Quantenchemie-Paketen leider nicht dokumentiert, ist aber trotzdem für nicht-insider in der Regel nicht ganz selbsterklärend.
6 Gaussian-Jobs installiert auf dirac: Version Gaussian03, Revision C.02, vom (vor C.02: kein echter 64bit-support!) queueing-system auf dirac: derzeitige (ggf. vorläufige) Einstellungen: es gibt nur eine queue: es gibt kein Zeitlimit batch queue es gibt keine weiteren ressourcen-limits (memory, Plattenplatz, Knoten, Anzahl Prozessoren, o.ä.) einzige Beschränkung: pro Benutzer können nur 4 jobs gleichzeitig laufen alle jobs immer nur vom master aus starten! Das queueing-system verteilt die jobs dann automatisch auf die Knoten, die z.z. frei sind. queueing-system unbedingt immer verwenden!: aus sozialen Gründen: gleichmässige Prozessorverteilung auf alle Benutzer zum Selbstschutz : jobs, die außerhalb des queueing-systems gestartet werden, sind für das queueing-system unsichtbar andere jobs werden auf demselben Knoten gestartet werden Leistung des eigenen jobs geht stark herunter! Ausnahmen: Kurztests (CPU-Zeit < 1min) dürfen direkt gestartet werden (z.b.: Test, ob Gaussian-input syntaktisch korrekt ist, usw.) Grundstruktur eines jobs: qsub -l nodes=pbs -q batch_queue <jobscript> Im file jobscript dürfen beliebige Betriebssystem-Kommandos stehen, z.b.: Verzeichniswechsel mit cd (job ist beim Start immer im home-verzeichnis /home/<userid>) Ausgabe des aktuellen Verzeichnisses mit pwd Start von beliebigen Benutzerprogrammen, z.b. Gaussian
7 Gaussian-job-Start auf dirac: Problem: automatische Zuteilung eines knoten-lokalen scratch-verzeichnisses in einem physikalischen file-system, das nicht gleichzeitig schon einem anderen Quantenchemie-job (Gaussian, Molpro, Turbomole,... ) genutzt wird. Derzeitige (experimentelle!) Lösung: g03 nicht direkt starten, sondern stattdessen das Startskript g03_script aufrufen Mindest-Inhalt eines job-skripts für Gaussian: cd <working-dir> g03_script <input.gjf> (Dabei ist input.gjf das normale input-file für Gaussian.) Dies sei der Inhalt z.b. des files bla.script. Dieses Skript kann dann ans queueing-system verschickt werden mit: qsub -l node=pbs -q batch_queue bla.script Das Startskript g03_script schreibt die Wahl des scratch-verzeichnisses und weitere wichtige Informationen (z.b. auf welchem Knoten der job läuft) sowohl ins Standard-PBSoutput-file als auch in ein file mit Namen job_info.<jobid> im aktuellen Verzeichnis. Ersteres ist erst nach Beendigung des jobs sichtbar, letzteres sofort. Am Anfang des Gaussian-outputs steht, wohin der scratch-output tatsächlich geht. Bitte kontrollieren, ob das tatsächlich ein lokales scratch-verzeichnis ist!: entweder /scratch1/<userid>/gaussian_scratch/ oder /scratch2/<userid>/gaussian_scratch/. Diese beiden Verzeichnisse müssen auf jedem Knoten vorher(!) existieren. Ggf. selber anlegen, wenn das nicht bereits von Herrn Nielsen gemacht wurde. Sonst bricht Gaussian mit folgender Fehlermeldung ab: PGFIO/stdio: No such file or directory PGFIO-F-/OPEN/unit=11/error code returned by host stdio - 2. File name = /scratch2/hartke/gaussian_scratch/gau-3794.inp In source file ml0.f, at line number 177 Wichtig:: Wenn ein job normal endet, löscht er seine scratch-files. Stürzt er vor dem regulären Ende ab, bleiben sie erhalten können akkumulieren und die scratch-platten füllen unbedingt selber per Hand löschen! (Das geschieht nicht automatisch, da (1) die scratch-files ggf. bei der Fehlerdiagnose hilfreich sein könnten und (2) man ggf. vom checkpoint-file einen restart machen kann.)
8 Fußnote für insider: es gibt mehrere Möglichkeiten festzulegen, wohin Gaussian scratch-dateien schreibt: environment-variable GAUSS_SCRDIR Option -scrdir=<directory> beim g03-aufruf im Gaussian-input-file selber: explizite Angabe in der link0-sektion, wohin einzelne files geschrieben werden sollen (z.b. % rwf = <...>) Um Gaussian-Läufe auch ohne queueing-system zu ermöglichen, ist GAUSS_SCRDIR systemweit auf /scratch1/$logname/gaussian_scratch gesetzt. Das Skript g03_script überschreibt diese Setzung in geeigneter Weise, je nachdem, welches scratch-file-system noch frei ist. Paralleljobs auf dirac: Gaussian ist ein SMP-Programm (shared memory parallel) geht nur für Prozessoren, die sich ihr memory teilen, also dirac: nur 2(!) (in einem Knoten), mit max. 4 GB memory altix: 8 Prozessoren sicher möglich, tats. Limit unbekannt HLRN: bis zu 8 oder 32 (je nach Knotenart), mit (theoretische) bis 16 oder 64 GB memory (bei typischen Quantenchemie-Rechnungen sind Parallel-Läufe meist nur auf 8 16 Prozessoren effizient) Auf dirac: in der link0-sektion des input-files: % nproshared=2 Einstellen ins queueing-system mit qsub -l nodes=pbs:ppn=2 -q batch_queue <script.file> Vorsicht: nicht alle Teile von Gaussian profitieren gleichermassen davon. Evtl. sind zwei serielle Läafe insgesamt signifikant schneller als zwei parallele. Da hilft nur: ausprobieren!
9 Visualisierung von Resultaten: beachte: spezielle online-tutorials für Visualisierung vorhanden! white paper für visualizing results when Gaussian and GaussView are on different machines Liste der Gaussian Utilities im online-manual: formchk u.a. Beispiel: Orbitale Gaussian-Rechnung checkpoint-file (%chk=<filename> verwenden, damit es nicht gelöscht wird) Gaussian-Zusatzprogramm formchk verwenden, um das binäre checkpoint file zu formatieren: formchk input[.chk] output[.fchk] formatiertes checkpoint-file von dirac auf lokalen windows-rechner übertragen (per scp oder per Netzwerkumgebung im Explorer) formatiertes checkpoint-file im Gaussview öffnen eigentliche Orbital-Visualisierung entweder mit Edit:MOs (siehe Tutorial) (wichtig!: auch verwendbar, um MOs für eine anschließende CASSCF-Rechnung zu spezifizieren) oder mit Results:Surfaces : 1. neues cube file für das/die gewünschten MO(s) generieren 2. Isofläche bei einem gewünschten Wert erzeugen beachte: viele andere Chemie-Programme können Gaussian-output direkt lesen (log-files, aber z.t. auch checkpoint-files oder cube-files) und Informationen daraus visualisieren insbesondere Strukturinformationen können in zahlreichen Standard-Formaten (xyz, pdb,... ) von extrem vielen Programmen weiterverarbeitet werden (Format-Konversion z.b. mit babel :
10 Einige Praxis-Tips: route-section mit #p starten mehr output für einige link0- und route-settings gibt es systemweite defaults; z.z.: -M- 1GB: 1 GB memory -P- 1: 1 Prozessor -#- maxdisk=150gb = 150 GB Plattenplatz Diese Einstellungen kann man übersteuern (und sollte(!) das auch tun, sobald man auch nur vage weiß, was man braucht) mit entsprechende Angaben im input-file: % mem =..., nprocshared =... (s.o.: nur 1 oder 2 sinnvoll auf dirac), # maxdisk =... oder, für häufigen Gebrauch gleicher Einstellungen, eigenes file Default.Route ins working directory legen memory swapping vermeiden!: %mem sorgfältig verwenden ( > 4 GB ist auf jeden Fall Unsinn!); kswapd mit top und ps aux grep swap beobachten: kritisch, wenn kswapd einen signifikanten Anteil der Gesamtrechenzeit beansprucht! %nprocshared=2 ist auf dirac o.k. (s.o.) Ob wirklich ein Parallellauf stattfindet, ist etwas schwer zu sehen: im output taucht eine Zeile auf mit Will use up to 2 processors via shared memory. top zeigt im seriellen und im 2-proc-parallelen Fall nur einen laufenden job, mit (idealerweise) 100% CPU-Zeit. Ist dies ein serieller job, wird im Kopfteil angezeigt: CPU(s): 50% us,..., 50% id Ist dies ein paralleler job, wird im Kopfteil angezeigt: CPU(s): 100% us,..., 0% id normalerweise werden alle nicht explizit benannten temporären Dateien am job-ende verworfen; Änderung dieses Verhaltens: link0-einträge %save bzw. %nosave Vorsicht: Das Manual ist hier widersprüchlich. Wenn die %nosave-direktive auftaucht, werden explizit benannte Dateien vor %nosave gelöscht, solche danach nicht: %rwf=bla1 %nosave %chk=bla2! dieses file wird gelöscht! dieses file bleibt erhalten Für alle außer trivial-kleinen jobs explizite checkpoint-files verwenden! ermöglicht restart nach crash aber auch reguläre Fortsetzung von Geometrie-Optimierungen usw. oder auch Verwendung als starting guess für die Wellenfunktion einer etwas anderen Rechnung für dasselbe System U.a. aus checkpoint-files einlesbar: Geometrie, Basissatz, Wellenfunktion (siehe keywords geom=checkpoint, chkbasis, guess=read)
11 # <Methode>/<Basis> ist beschränkt auf Standard-Basissätze und erzwingt selbe Basis für alle Atome. Angabe verschiedener Basen (und/oder ECPs!) für verschiedene Atome und/oder Erzeugung eigener Basissätze möglich durch generellen Basisinput : # <Methode>/gen mit Angabe der Basis in spezieller Nomenklatur nach der Molekülspezifikation (ausführliche Beschreibung und Beispiele beim keyword gen im Manual!) Dabei u.u. hilfreich: Ausgabe einer Standard-Basis im geforderten input-format mit dem keyword gfinput. RI-Methoden in Gaussian noch sehr beschränkt, aber immerhin vorhanden: RI-DFT für reine LDA- oder GGA-Funktionale (also keine Hybridfunktionale wie B3LYP!). Dokumentation im Manual: am Ende des Hauptkapitels Basis sets (das keyword densityfit ist wenig hilfreich; der dort angegebene link, wie density-fitting- Basen angegeben werden, führt in die Irre) opt wenn möglich mit freq, und freq nie ohne opt 32bit-Programm: einige Begrenzungen (z.b. auf Basisfunktionen); Hauptproblem: 2GB-file-Grenze nur mit Tricks umgehbar (z.b. Angabe mehrerer rwf-files, Dokumentation dazu versteckt sich in der Manual-Hauptsektion Running Gaussian unter splitting files across disks ); obsolet beim 64bit-Programm integral-direkt für große Systeme; input leider etwas kryptisch: als Option z.b. beim scf-keyword: scf=direct (das ist allerdings ohnehin default), wird z.b. bei MP2 automatisch gewählt, je nach Setzung von %mem und maxdisk siehe auch: efficient use of Gaussian im Manual.
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