Minimierung flüssiger radioaktiver Betriebsabfälle aus Leichtwasserreaktoren

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1 Minimierung flüssiger radioaktiver Betriebsabfälle aus Leichtwasserreaktoren Udo Krumpholz anzusetzen (Quelle: MAVAK-Kampagnen KGG, IWRS-Meldungen 2008 bis 2011). Der jährliche Anfall an Verdampferlaugenkonzentraten (VLK) ist in Siedewasseranlagen tendenziell höher als in Druckwasseranlagen. Hauptbestandteil der chemischen, nicht radioaktiven Inhaltsstoffe ist in SWR- Anlagen Natriumsulfatsalz, in DWR-Anlagen Borsalzverbindungen. Konvoianlagen haben schwächer kontaminierte VLK infolge ihres fortschrittlichen Werkstoffkonzeptes. Einleitung Die Vermeidung oder Minimierung radioaktiver Abfälle mit vernachlässigbarer Wärmeentwicklung liegt im Interesse jedes Betreibers einer kerntechnischen Anlage nicht zuletzt bedingt durch die verzögerte und derzeit noch nicht absehbaren Inbetriebnahme des seit 2002 genehmigten Endlagers Schacht Konrad durch das Bundesamt für Strahlenschutz. Im Kernkraftwerk Gundremmingen (KGG) wurde in Forschungs- und Entwicklungsarbeiten eine Anlage zur Dekontamination von Verdampferkonzentraten entwickelt, mit deren Hilfe der Anfall radioaktiver Abfälle wirksam reduziert werden kann. Resultierend aus dem Leistungsbetrieb der Blöcke B und C und dem Rückbau Block A/Betrieb Technologiezentrum fallen radioaktive Abwässer an, die im Ergebnis in den Verdampferanlagen der nuklearen Wasseraufbereitung (NuWA) dekontaminiert werden. Bei der Aufbereitung von nuklearen Abwässern aus kerntechnischen Anlagen sind geeignete Verfahren gem. KTA 3603 anzuwenden. Das dabei erhaltene dekontaminierte Abwasser (Verdampferdestillate) wird gem. KTA 1504 auf den vorgesehenen Ableitungsweg Expositionspfad Wasser an den Vorfluter abgeleitet. In den Verdampferanlagen verbleibt ein radioaktives Konzentrat, das aus einem Gemisch von Radionukliden und nicht radioaktiven Abwasserinhaltsstoffen besteht. In Abhängigkeit von Anfallmengen, radiologischer Zusammensetzung und betrieblichen Erfordernissen sind diese Verdampferkonzentrate bei Entledigungswillen nach einem vom Bundesamt für Strahlenschutz freizugebenden Verfahren gem. Anschrift des Verfassers: Udo Krumpholz Kernkraftwerk Gundremmingen GmbH Teilbereichsleiter Überwachung Chemie/ Entsorgung, PNG-UC Gewässerschutzbeauftragter Dr.-August-Weckesser-Straße Gundremmingen 74 StrlSchV, zu verpacken und zu konditionieren. Bis zur Bereitstellung eines geeigneten Endlagers sind die Gebinde der längerfristigen Zwischenlagerung zuzuführen. Für die bayerischen Kernkraftwerke steht hierfür die EVU-Lagerhalle im Zwischenlager Mitterteich (GRB) zur Verfügung. Alter Stand der Technik/Problembeschreibung Alle bisher angewandten Konditionierungsverfahren haben gemeinsam, dass die radioaktiven Verdampferlaugenkonzentrate durch Wasserverdampfung aufkonzentriert und verfestigt werden. Umgekehrt, proportional zur Verringerung des Abfallvolumens, steht dem jedoch eine Erhöhung der spezifischen Radioaktivität gegenüber. Diese muss durch Verwendung geeigneter Endlagerbehälter ausreichend abgeschirmt werden. Mehr als 95 % der chemischen Inhaltsstoffe sind nicht radioaktiv, müssen jedoch nach heutiger Praxis im Gemisch mit den vorhandenen Radionukliden der teuren Entsorgung zugeführt werden. Bei der Entsorgung von radioaktiven Abfällen gilt grundsätzlich: Jedes radioaktive Abfallgebinde, das im nuklearen Entsorgungsprozess vermieden werden kann, vermeidet unnötige Strahlenexpositionen und führt zu Dosisminimierungen gem. 6 StrlSchV. Werden die nicht radioaktiven Stoffe (nach einer Dekontamination) anschließend über vorgesehene Ableitungs-/Beseitigungswege aus dem Geltungsbereich des AtG entlassen, so reduzieren sich die Entsorgungskosten des Abfallverursachers signifikant. Dieser Grundsatz gilt sowohl für feste als auch für flüssige Abfälle. 1 Im Falle der Entsorgung als radioaktiver Abfall wären jährlich in KGG für die Blöcke B und C ca. 50 bis 80 Stück MOSAIK-Behälter erforderlich. Erfahrungsgemäß ist je verpacktem Mosaikbehältern eine Kollektivdosis für das Konditionierungs-, Aufsichts- und Transportpersonal von 1 msv 1 Krumpholz 2014 F&E Projekt Minimierung radioaktiver Abfälle In Erfüllung des 6 StrlSchV zur Vermeidung unnötiger Strahlenexpositionen und Dosisreduzierung wurde in KGG ein Kühlkristallisationsverfahren entwickelt, das den Anfall an radioaktivem Abfall auf dem o. g. Pfad um rund 80 % reduziert. Entsorgungen dieser Abfallart sind seit dem Jahr 1998 in KGG entbehrlich. Entsprechend werden erhebliche Kollektivdosen, resultierend aus Verpackung, Konditionierung und Transport, von Abfallgebinden, dem Betriebspersonal erspart. Durch die Entwicklung und Anwendung des sog. Kühlkristallisationsverfahrens fallen ca. 40 Mg Natriumsulfatsalz an, das mit dem nuklearen Abwasser als dekontaminierte Natriumsulfatsalzlösung auf dem vorgesehenen Pfad abgeleitet wird. Für diese Vorgehensweise liegen die atomrechtlichen und wasserrechtlichen Gestattungen vor. Radiologisch ist die in KGG praktizierte Vorgehensweise vollständig vernachlässigbar (Radiologische Bewertung, Fa. Brenk 2013). Variantenvergleich Im Betrieb anfallende Verdampferkonzentrate müssen in den dafür vorgesehenen Konzentratspeicherbehältern gesammelt und behandelt werden. Hierzu stehen folgende Verfahren zur Verfügung: 1: Entsorgung als radioaktiver Betriebsabfall (MAW) 2: Dekontamination von Verdampferkonzentraten 1: Beseitigung als radioaktiver Abfall Möchte eine kerntechnische Anlage Verdampferlaugenkonzentrate (Abbildung 1) entsorgen, so muss der Verpackungs-/Konditionierungsvorgang in endlagerfähigen Behältern gem. 74 StrlSchV, nach einem vom Bundesamt für Strahlenschutz (BfS) freigegebenen Verfahren, erfolgen. Im Falle der Entsorgung als radioaktiver Abfall sind jährlich ca Stück MO- SAIK-Behälter Typ II für die Blöcke B und C erforderlich. Erfahrungsgemäß ist je verpacktem Mosaikbehälter eine Kollektivdo- 692

2 Abb. 1: Verdampferkonzentrat (Rohkonzentrat) sis für das Konditionierungs-, Aufsichtsund Transportpersonal von 1 msv anzusetzen (Quelle: MAVAK-Kampagnen, IWRS- Meldungen 2008 bis 2011). 2: Kühlkristallisationsverfahren Verdampferkonzentrate aus KRB II enthalten einen hohen Anteil an nicht radioaktiven Stoffen. Hauptanteil ist Natriumsulfatsalz aus den Regenerationsprozessen der Kondensatreinigungsanlage. Die Kühlkristallisationsanlage (KKA, Abbildung 2) ermöglicht die Abtrennung von Natriumsulfatsalzen aus der radioaktiven Konzentratlösung. Durch weitere Dekontaminationsschritte wird ein natriumsulfathaltiges Abwasser erhalten, das der nuklearen Wasseraufbereitung zugeführt wird und letztlich über den Expositionspfad Wasser an den Vorfluter abgeleitet werden kann. Dies wird bereits seit dem Jahre 1998 praktiziert. Die KK-Anlage erspart die folgenden Schritte bei der Abfallbehandlung: Bereitstellung von Endlagerbehältern (MOSAIK ) Transport der stark radioaktiven Verdampferkonzentraten zu einem externen Konditionierer Abb. 2: Kühlkristallisationsanlage (KKA) Abfüllen der VLK in MOSAIK -Behälter Trocknung/Konditionierung in den Behältern (z.b. Favorit, Robe etc.) Transport der Behälter in ein Zwischenlager längerfristige Zwischenlagerung bis zur Möglichkeit einer Endlagerung Transport der Behälter ins Endlager Abfallgebindedokumentation und wiederkehrende Prüfungen an den Endlagergebinden Begutachtung/Produktkontrolle durch Sachverständigen Da diese o.g. Behandlungs- und Handhabungsschritte mit nicht unerheblicher Dosisbelastung für das durchführende Personal verbunden sind, dient der Betrieb der KKA neben den ökonomischen Vorteilen auch der Vermeidung unnötiger Strahlenexpositionen und Dosisreduzierung den Anforderungen aus 6 StrlSchV (Quelle: Brenk Systemplanung, ). Investitionskosten Kühlkristallisationsanlage in KGG Die gesamten Investitionskosten für die Kühlkristallisationsanlage in ihrer heutigen Ausführung betrugen Euro. Für den ganzjährigen Betrieb sind Kosten von ca Euro (einschließlich Betriebspersonal) zu kalkulieren. Funktionsprinzip Kühlkristallisationsanlage Durch Anwendung des Kühlkristallisationsverfahrens wird aus den Salzlaugen (Abbildung 1) der nicht radioaktive Anteil (Natriumsulfatsalze) auskristallisiert und in weiteren Umkristallisationsprozessen schrittweise dekontaminiert (Abbildung 3 und 4). Das Verfahren wurde stetig weiterentwickelt. Ein weiterer Dekontaminationserfolg wird durch die Abtrennung von kolloidal vorliegenden Radionukliden (ggf. Hotspots) mittels einer Ultrafiltrationsanlage erreicht. Abschließend erfolgt eine Cs-/Co-Isotopenabtrennung an einem Ionentauscher, der bis zu einer Natriumsulfatsalzkonzentration von ca. 25 Gew% quantitativ die Radionuklide Co-60 und Cs-137 aus dem dekontaminierten natriumsulfathaltigen Abwasser abscheidet. Die KKA-Anlage ist nicht Teil der nuklearen Wasseraufbereitung (NuWA). Durch den Betrieb der Anlage wird ein dekontaminiertes, natriumsulfathaltiges Abwasser erzeugt (Abbildung 5). Dieses wird zur wei-teren Aufbereitung dem Waschwassersystem gem. KTA 3603, zugeführt, filtriert und gem. KTA 1504 über das Abgabesystem bilanziert abgeleitet. Der Dekontaminationserfolg der Anlage basiert auf einer kombinierten Anwendung unterschiedlicher Dekontaminationsverfahren und ist daher ganzheitlich zu betrachten. Die max. jährliche Aufbereitungskapazität der KKA beträgt ca. 150 m 3. Zur Verarbeitung in die KKA kommen Verdampferkonzentrate, die bereits über mehrere Jahre ohne Zulauf in den Konzentratbehältern lagern (Abklinglagerung). Durch diese Vorgehensweise ist gewährleistet, dass Radionuklide mit Halbwertzeiten < 1 Jahr nahezu vollständig abgeklungen sind. Nach dem KKA-Prozess wird die abgesalzte Mutterlauge zur Aufkonzentration wieder in den Verdampfer rückgeführt. Infolge der zur Verfügung stehenden Lagerkapazität erfolgt eine erneute Abklinglagerung über einen Zeitraum von 5 bis 10 a. Diese Zeitspanne entspricht ca. 2 Halbwertzeiten für das Leitnuklid Co-60. Nach dieser Abklinglagerung hat das Verdampferlaugenkonzentrat wieder die Aktivitätskonzentration, die vor dem KKA-Prozess vorlag (Aktivitätssenke). 693

3 Operational Waste Treatment Abb. 3: Kühlkristallisationsanlage mit gezogenem Plattenkühler Dekontaminationsprinzip (1) Physikalische Dekontaminationsstufe (Kühlkristallisationsanlage,) Vach max. 3 Umkristallisationen hat das dekontaminierte natriumsulfathaltige Abwasser erfahrungsgemäß eine spez. Aktivität von < 20 Bq/g. (3) Mechanische Dekontaminationsstufe (Membranfiltration) Die Membranfiltration trennt kolloidal vorliegende Radionuklide (ggf. Hotspots) ab. Durchsatz max. 1,8 m3/h. (3)Ionale Dekontaminationsstufe mittels eines Cs-selektiven Ionentauschers. Bettvolumen 1,5 Liter (Durchsatz ca. 80 m3/jahr). (4) Biologisch-/mechanische Dekontaminationsstufe in der nuklearen Abwasseraufbereitung (Biologische Waschwasseraufbereitung BIBRA ) Das dekontaminierte, natriumsulfathaltige Abwasser wird zur abschließenden Dekontamination gem. Sammelkonzept und Anforderungen aus KTA 3603, dem Waschaufbereitungssystem der nuklearen Wasseraufbereitung zugeführt. Aktivitätsfluss (Betrieb der KK-Anlage) Ausgangssituation: Verdampferkonzentrat, spez. Aktivität ca. 5E+09 bis 2E+11 Bq/m3 1. Erstkristallisation der natriumsulfathaltigen Salzlauge 5E+09 bis 2E+10 Bq/m3 2. Umkristallisation (1) der natriumsulfathaltigen Salzlauge 694 Abb. 4: Kristallkörper am Plattenkühler 5E+08 bis 1E+09 Bq/m3 3. Umkristallisation (2) der natriumsulfathaltigen Salzlauge 5E+07 bis 1E+08 Bq/m3 4. Umkristallisation (3) des natriumsulfathaltigen Abwassers 5E+06 bis 2E+07 Bq/m3 Ultrafiltration: 5. Ultrafiltration des natriumsulfathaltigen Abwassers (Kolloidab-scheidung). < 1,0E+07 Bq/m3 Ionale Reinigung: 6. Cäsium-/Kobalteliminierung des natriumsulfathaltigen Abwassers 6,2E+05 Bq/m3 (Messung v ) Ableitung und Aufbereitung in der nuklearen Wasseraufbereitung (NuWA) Nach Dekontamination wird das natriumsulfathaltige Abwasser in einen Waschwasserbehälter geleitet. In der biologischen Waschwasseraufbereitung (BIBRA ) werden tensidhaltige Waschwässer aufbereitet und anschließend über einen Separator gereinigt und in einen der Übergabebehälter geleitet (Abbildung 6). Bei diesem Prozessschritt erfolgt eine Dekontamination des Waschwassers. Langjährige Betriebserfahrungen zeigen, dass der biologische Prozess von dem Zuschlag an natriumsulfathaltigen Abwässern nicht beeinflusst wird. Expositionspfad Wasser (1996 bis 2013) Die Aktivitätsableitung Expositionspfad Wasser ist nach KTA 1504 zu bilanzieren. Bilanziert werden muss das Nuklidgemisch und Tritium gem. KTA Der Genehmigungswert für die Ableitung radioaktiver Stoffe über den Pfad Abwasser beträgt für das Nuklidgemisch am Standort 1,10 E+11 Bq je Kalenderjahr. Die tatsächlich abgeleiteten Aktivitäten liegen in der Regel bei < 1 % des Genehmigungswertes. Im Jahr 2013 konnte die niedrigste Standortableitung seit der Inbetriebnahme der Blöcke B und C in den Jahren 1984/1985 mit 0,32 % des Genehmigungswertes erreicht werden. Atomrechtliche Gestattung zum Betrieb der Kühlkristallisationsanlage (Nichtwesentliche Änderungen an der Anlage und ihrer Betriebsweise) Die Kühlkristallisationsanlage wurde innerhalb einer nichtwesentlichen Änderung an der Anlage und ihrer Betriebsweise im Änderungsverfahren nach 19 AtG in mehreren Stufen installiert, in Betrieb genommen und schrittweise um weitere Dekontaminationskomponenten erweitert. Begrenzung der Ableitung radioaktiver Stoffe (AVV zu 47 StrlSchV) Im Bericht zur Strahlenexposition in der Umgebung des Kernkraftwerkes Gundrem-

4 vial und somit vollständig vernachlässigbar zu bezeichnen Dekontfaktor (Gesamtverfahren) Der erreichbare Dekontfaktor des Verfahrens liegt bei > 2E+05 und ist damit mit Dekontfaktoren für Verdampferanlagen vergleichbar. Gegenüberstellung der Verwertungs-/ Beseitigungspfade Ergebniszusammenstellung der Einzelfallbetrachtung gem. 29 StrlSchV (Quelle: Brenk Systemplanung, ) Radiologischer Vergleich der Handlungsalternativen Abb. 5: Prozessschaubild KKA-Verfahren Stoffliche Betrachtung gem. WHG Durch den Betrieb der KKA und der damit verbundenen Ableitung von Natriumsulfatsalz verändert sich die Zusammensetzung des nuklearen Abwassers. Es ergeben sich Natriumsulfatsalzkonzentrationen im nuklearen Abwasser von 0,28 bis 0,56 Gew%. Das nukleare Abwasser mit einem max. Abgabestrom von 28 kg/s wird im Ableitungskanal KRB I mit dem erwärmten Kühlwasser aus Kühlturmabschlämmungen 20/30 VC von mind. 580 kg/s vermischt. Rechnerisch ergibt sich ein Aufsalzungsbeitrag bei der Ableitung von 40 Mg Natriumsulfatsalz p. A. mit dem Abwasser von <2 ppm. Ableitungspraxis für Natriumsulfatsalz mit dem nuklearen Abwasser Abb. 6: Prozessschaubild Übergabe der Salzlösung an NuWA mingen (KRB II) durch Ableitungen radioaktiver Stoffe mit dem Wasser ergibt sich für das Jahr 2013 ein Anteil am Grenzwert gem. 47 StrlSchV von 0,02 %. Circa 80 % der Effektivdosis werden von dem Radionuklid Tritium (H-3) verursacht (Quelle: TÜV SÜD, ETS2 7/2014, MUC). Einzelfallbetrachtung gem. 29 StrlSchV Eine Studie zur Radiologischen Bewertung der Abgabe von Natriumsulfatsalzen aus der Dekontamination von Verdampferlaugen mittels Kühlkristallisation im Sinne eines Einzelfallnachweises gem. 29 StrlSchV der Fa. Brenk Systemplanung vom vergleicht die derzeitige Praxis zur Ableitung natriumsulfathaltiger Abwässer mit alternativen Beseitigungsund Verwertungsmöglichkeiten für die Natriumsulfate. Hierbei kommt die Fa. Brenk zu folgendem Ergebnis: die in KGG praktizierte Beseitigung für natriumsulfathaltige Abwässer über den Expositionspfad Wasser verursacht unter konservativsten Annahmen eine um mehrere Größenordnungen geringere Dosis in Bezug auf die auch betrachtete Beseitigung/Verwertung als Feststoff. Weiter wird ausgeführt: Sowohl die Abgabe mit dem Abwasser als auch die Freigabe für jede der beiden Optionen hält das 10 µsv-konzept nach 29 StrSchV ein. Die resultierenden Dosen sind im Sinne der StrlSchV und der EURA- TOM-Strahlenschutzgrundnormen als tri- Das dekontaminierte, natriumsulfathaltige Abwasser wird der biologischen Waschwasserreinigung BIBRA zugeleitet (Abbildung 6). Nach biologischer Behandlung erfolgt die Aufbereitung mit einer Separatoranlage gem. KTA Das Zentrifugat aus dem Waschwassersystem wird in einen bereitstehenden Übergabebehälter (80 m 3 ) mit Destillat der Verdampferanlagen zusammengeführt, gemischt und gem. KTA 1504 bilanziert abgeleitet. Infolge der spezifischen Aktivitätskonzentration könnte das dekontaminierte natriumsulfathaltige Abwasser auch direkt in einen Übergabebehälter verbracht und dann abgeleitet werden. Analogiebetrachtung zur Bewertung der abgeleiteten zusätzlichen Salzfracht an den Vorfluter Salzabschlag aus Deionatherstellung (Neutrawasser) p. A.: ca. 150 Mg 695

5 Tab. 1: Tab. 2: Vergleich Einzelfallbetrachtung 29 StrlSchV, Beseitigung-/Verwertungspfade Vergleich der Handlungsalternativen Entsorgung Radwast/Dekontamination Salzabschlag aus eingedickten Kühlwasser (22 Mio. m 3 p. A.) ca Mg (Abschlämmung Kühlturm Block B/C) Salzabschlag aus nuklearem Neutralisationsabwasser: ca. 40 Mg (Betrieb Kühlkristallisationsanlage) Konzentrationserhöhung an Natriumsulfat im Abflut- wasser KRB I (E1) durch Abschlag aus nuklearem Abwasser: < 2 ppm Wasserhaushaltsgesetz ( WHG): 55 WHG (3): Flüssige Stoffe die kein Abwasser sind - können mit dem Abwasser beseitigt werden, wenn eine solche Entsorgung der Stoffe umweltverträglicher ist als eine Entsorgung als Abfall und wasserwirtschaftliche Belange nicht entgegenöstehen. Fazit Das Kühlkristallisationsverfahren [1] ist eine kostengünstige Alternative zur Entsorgung flüssiger radioaktiver Betriebsabfälle aus kerntechnischen Anlagen. Die Nutzung des Verfahrens und der vorgesehenen Ableitungswege für die dekontaminierten Salze erfolgt in vollständigem Einklang mit 6 der StrlSchV Vermeidung unnötiger Strahlenexpositionen und Dosisreduzierung sowie dem Wasserhaushaltsgesetz ( WHG) und dient damit dem Schutz der Umwelt, des Betriebspersonals und senkt in hohem Maße die Entsorgungskosten des Abfallverursachers. Seit Nutzung des Verfahrens konnten in KGG mehr als 500 MOSAIK -Typ-II-Behälter vermieden werden. Unter Einbeziehung aller endlagerrelevanten Kosten (Konditionierung, Verpackung, Dokumentation, Transport in Zwischen-/Endlager, Gutachter, Endlagerung etc.) wurde bis heute ein dreistelliger Millionenbetrag eingespart. In einem modifizierten Verfahren zur Bordekontamination [2] können neben borhaltigen Verdampferlaugenkonzentraten auch borsäurehaltige Lösungen (nach Aufkonzentration) aus DWR-Anlagen so behandelt werden, dass ein dekontaminierter Feststoff erhalten wird, der unter Anwendung von 29 StrlSchV gem. KrWG konventionell beseitigt werden kann. Dieser Beseitigungsweg könnte hinsichtlich der GHS-Gefahrstoff-kennzeichnung (T) giftig für die zu betrachtenden Borverbindungen von Bedeutung sein. Auch eine Wiederverwertung von B-10 angereicherter Borsäure in einer anderen DWR-Anlage ist dabei denkbar. Begriffsbestimmung (StrlSchV) Dekontamination: Beseitigung oder Verminderung einer Kontamination Ableitung: Abgabe flüssiger, aerosolgebundener oder gasförmiger, radioaktiver Stoffe aus Anlagen und Einrichtungen auf hierfür vorgesehenen Wegen Radioaktive Abfälle: Radioaktive Stoffe im Sinne des 2 Abs. 1 des AtG, die nach 9a des AtG geordnet beseitigt werden müssen, ausgenommen Ableitungen im Sinne des 47 StrlSchV. Abb. 7 : Prozessschaubild - Gesamtprozess Literatur [1] Patentschrift DE C1, Verfahren und Vorrichtung zur Aufbereitung von Verdampferlaugenkonzentrat aus kerntechnischen Anlagen [2] Patentschrift PCT WO 03/ A1, Verfahren zur Rückgewinnung von 10Bor oder Dekontamination von Bor aus Verdampferlaugenkonzentraten von Druckwasserreaktoren [3] Patentschrift US-6,218,592 B1, Method and apparatus for the treatment of radioactive evaporator concentrates from NPP [4] Radiologische Bewertung der Abgabe von Natriumsulfatsalzen aus der Dekontamination von Verdampferlaugen mittels Kühlkristallisation im Sinne eines Einzelfallnachweises gem. 29 StrlSchV, Fa. Brenk