Retrospektive Dosimetrie

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1 Zentrum für Strahlenschutz und Radioökologie Universität Hannover Retrospektive Dosimetrie Rolf Michel GAST: 20 Jahre wissenschaftliche Erkenntnisse nach dem Reaktorunfall von Tschernobyl, Heidelberg 15. bis 17. März 2006

2 Zentrum für Strahlenschutz und Radioökologie Universität Hannover Inhalt Strahlenexpositionen in den hoch kontaminierten Gebieten I-129: Eigenschaften und Vorkommen Nachweis von I-129 in Umweltproben I-129 und I-127 in der Umwelt Retrospektive Dosimetrie mit I-129 Ausblick

3 Science of the Total Environment 340 (2005) Siehe auch

4 activity in PBq Der Unfall von Tschernobyl Freisetzungen PBq Apr Apr Apr Apr Apr Mai Mai Mai Mai Mai Mai date in 1986

5 Radionuklid Freisetzungen durch den Unfall von Tschernobyl radio-nuclide half-life volatile elements activity inventory April 26, 1986 in PBq emissions activity in PBq emissions in percent of inventory Te-132 3,26 d I-131 8,04 d I-132 2,3 h I ,8 h I-135 6,61 h Cs-134 2,06 a Cs ,0 a intermediate elements Sr-89 50,5 d Sr-90 29,12 a Ru ,3 d > radio-nuclide half-life activity inventory April 26, 1986 in PBq emissions activity in PBq refractory elements (including fuel particles) emissions in percent of inventory Zr-95 64,0 d Mo-99 2,75 d > Ce ,5 d Ce d Np-239 2,36 d Pu ,74 a 0,93 0,035 4 Pu a 0,96 0,03 3 Pu a 1,5 0,042 3 Pu ,4 a Cm d 31 0,9 3 noble gases Kr-85 10,72 a Ru d 860 > 73 8 Ba ,7 d UNSCEAR (2000) Xe-133 5,25 d total

6 I-131 Freisetzungen in Tschernobyl Aktivität in PBq PBq I Apr 27. Apr 28. Apr 29. Apr 30. Apr 1. Mai 2. Mai 3. Mai 4. Mai 5. Mai Datum in 1986

7 De Cort et al. (1998)

8 Cs-137 Karte groß 137 Cs R. Michel, ZSR, Universität UNSCEAR Hannover (2000)

9 90 Sr Map of Sr-90 Deposition Densities (close view) UNSCEAR (2000)

10 Plutonium Contamination close view D(Pu-240) > 3,7 kbq m2 UNSCEARR.(2000) Michel, ZSR, Universität Hannover

11 Cs-137-Kontaminationen > 37 kbq m -2 Land erwartete Folgedosis Russische Föderation Belarus Ukraine Schweden Finnland Österreich Norwegen Bulgarien Schweiz Griechenland Slowenien Italien Republik Moldawien Zone IV: kbq m msv Bereiche der 137 Cs Depositionsdichten in km Zone III: kbq m msv Zone II: kbq m msv Zone I: kbq m -2 > 350 msv Cs-137-Depositionsdichten > 185 kbq/m 2 gab es lediglich auf kleinen Flächen in Schweden bei Gävle und in Österreich bei Salzburg. Im Bayerischen Wald und südlich der Donau wurden durch heftige lokale Niederschläge kleinräumig bis zu 100 kbq/m 2 Cs-137 abgelagert. Cs-137 enthält 2-4 kbq/m 2 aus dem globalen Fallout der ober-irdischen Kernwaffenexplosionen in den 1960ern.

12 Rettungsmannschaften Aufräumarbeiter (Liquidatoren) Evakuierte Strahlenexponierte Bewohner von Gegenden mit 137 Cs-Depositionsdichten größer 37 kbq m -2 (1 Ci/km 2 ) mit der kritischen Gruppe der 1986 Geborenen, die in Selbstversorgerfamilien auf dem Land aufwuchsen und dort bis zum Alter von 70 Jahren leben werden. Rückkehrer in die evakuierten Zonen Entfernte europäische Bevölkerungen

13 Bewohner von Gegenden mit 137 Cs- Depositionsdichten größer 37 kbq/m 2 (1 Ci/km 2 ) Strasse in Narodici

14 Ortsdosisleistungen gemessen in Narodici R/h = 30 msv/h 1,7 R/h = 17 msv/h 0,6 R/h = 6 msv/h

15 Denkmal für die Evakuierten in der nördlichen Ukraine im Stadtpark von Narodici

16 Exposition der Bevölkerung in kontaminierten Regionen mit mehr als 37 kbq/m Cs im Zeitraum ohne Schilddrüsendosis. Region Bevölkerung extern mittlere Individualdosis in msv intern total total Belarus ,1 2,9 8,0 9,8 Russische Föderation ,3 2,5 6,8 8,3 Ukraine ,7 6,1 10,8 12,9 Dosis : 34 ± 5 % der gesamten 70-Jahre-Folgedosis UNSCEAR (2000), Chernobyl Forum (2005).

17 Verteilung der mittleren totalen individuellen Expositionen ohne Schilddrüsendosis 100 percentage of exposed population ,1 Be larus Russian Federation Uk raine 0,01 0, effective dose in msv Nach UNSCEAR (2000)

18 totale effektive Jahresdosis in msv ,1 0,01 Bereich natürlicher Strahlenexpositionen Weißrussland Russland, Ukraine Zone VI Zone III Zone II Zone I 0,01 0, Effektive Jahresdosis 2001 Erwachsener in Gegenden mit 137 Cs Fallout von > 37 kbq m -2 ohne Gegenmaßnahmen bei Annahme lokaler Ernährung und totale effektive Jahresdosis für Einwohner von Christinovka 2003 Podsol Cs-137-Depositionsdichte in MBq m -2 Schwarzerde Torf Christinovka 2003 natürliche Expositionen mittlere natürliche Exposition Landbevölkerung, ohne Gegenmaßnahmen. Daten: Chernobyl Forum (2005) und diese Arbeit

19 1000 totale effektive Dosis in msv Deutschland Bereich natürlicher Strahlenexpositionen Weißrussland, Russland, Ukraine Zone IV Zone III Zone II Zone I mittlere totale effektive 70-Jahre Folgedosis (ohne Schilddrüsendosis) durch den Unfall von Tschernobyl in Gegenden mit 137 Cs Fallout von mehr als 37 kbq m -2 0,1 0,001 0,01 0, Podsol Cs-137-Depositionsdichte in MBq m -2 Schwarzerde Torf SSK (1996) natürliche Expositionen mittlere natürliche Exposition Landbevölkerung, , ohne Schilddrüsendosen, ohne Gegenmaßnahmen. Daten: Chernobyl Forum (2005) und SSK (1996)

20 Unfall-bedingte Kollektivdosen im Vergleich zur natürlichen Exposition in Millionen Personen-Gy bzw. -Sv 1,8 1,6 1,59 1,4 n = 5,2 Millionen Menschen Kollektivdosis 1,2 1,0 0,8 0,6 0,4 0,2 0,05 0,07 0,25 0,87 0,0 I-131 im Jahr 1986 andere Radionuklide andere Radionuklide natürliche Exposition natürliche Exposition

21 Schilddrüsenkrebs bei Kindern und Jugendlichen unter 15 Jahren (UNSCEAR, 2000) total: 1036 cases number of cases Belarus Russ. Fed. Ukraine year R. Michel, ZSR, UNSCEAR Universität (2000) Hannover

22 I-131/Cs-137 activity ratios I-131/Cs UNSCEAR (2000)

23 Retrospektive Dosimetrie von I-131 durch I-129 (T 1/2 = 15,7 Ma)

24 Probennahmeorte in der nördlichen Ukraine

25 I-129 (T 1/2 = 15.7 Ma ) β I 129 Xe E β,max = 0.2 MeV, E γ = kev, I γ = 7.52 % PRODUKTION IN DER NATUR Spallation am Xenon Spontanspaltung NATÜRLICHES GLEICHGEWICHTS ISOTOPENVERHÄLTNIS 129 I/ 127 I = ( ) Modellrechnungen 129 I/ 127 I = marine Hydrosphäre

26 I-129 in the Environment I-129 from Chernobyl ca. 2 kg total natural I-129 inventory of the Earth: kg (327 TBq) emissions from atmospheric test explosions: 43 kg 150 kg anthropogenic I-129 emissions from European reprocessing plants until 2000 total free natural I-129 inventory of atmosphere, hydrosphere, pedosphere, and biosphere aerial liquid 3253 kg 263 kg 232 kg 129 I/ 127 I isotopic ratios in environmental compartments? ~ ~ up to?

27 ANALYTICAL METHODS 129 I: LSC γ-spectrometry RNAA ICP-MS AMS 127 I: ion chromatography ICP-MS RNAA

28 PSI/ETH Tandem AMS ETH-Hönggerberg/Zürich Tandem accelerator magnetic mass analyzer 90 o 90 o injection magnet I n+ 6 MV 15 o electrostat Cs + sputter ion source Faraday cup ( 127 I) -40 kv I - 90 o electrostat time-of-flight path 129 I detector

29

30 ( 129 I/ 127 I = 4, ) TOF-Spectrum of a Standard and of a Blank ( 129 I/ 127 I = ) Wagner, 1995

31 Performance of AMS

32 AMS FAcility

33 I-129 in einem Bodenprofil aus Nemirovka, Ukraine, Zone III ( kbq/m Cs)

34 129 I/ 127 I in Niederschlag aus der Schweiz und Deutschland und in Nordseewasser 1E-05 I-129/I-127 isotopic ratios 1E-06 1E-07 1E-08 1E Year

35 129 I, 127 I, und 129 I/ 127 I Verhältnisse in einem Bodenprofil aus Groß Lobke/Niedersachsen 1000,0 I-129 in mbq/m² ; I-127 in g/m² I-129/I-127 in 1E ,0 10,0 1,0 I-129 I-127 I-129/I-127 0, depth in cm Ernst et al., Kerntechnik 68, (2003).

36 Bilanz von 129 I und 127 I in Niedersachsen / Raum Hannover Oberflächenprojizierte Konzentrationen Geometrischer Mittelwert und Standardabweichung pränuklear 127 I in mg m ,6 ±1 129 I in mbq m ,5 ±1 < 0,08 Jährliche Depositionsdichte aus Traufregen Geometrischer Mittelwert und Standardabweichung 127 I in mg m -2 a ,2 ±1 129 I in mbq m -2 a ,3 ±1

37 Depositionsdichten von 129 I und 127 I in siben tiefen Bodenprofilen aus Niedersachsen im Vergleich zu Daten aus der Ukraine und Russland und mit pränuklearen Daten 127 I 129 I 129 I/ 127 I Ort in g m 2 in mbq m 2 Isotopenverhältnis a Geometrische Mittel über alle deutschen Profile 3,5 1,6 ± ,5 ±1 7, Zhitomir (1997) + Moskau (1996) 0,52 2,1 ±1 40 1,6 ±1 - Prä-nuklearer Boden: Russland ,084 ± 0,017 1, a Verhältnisse in den obersten 30 cm.

38 I-129 in ukrainischen und russischen Böden

39 H thyr I-129 Retrospektive Dosimetrie ( I) ( I) ) 131 D D DC f ( t) = ( pre Ch. 131 A129 H thyr : Schilddrüsenäquivalentdosis durch 131 I D( 129 I): gemessene 129 I Depositionsdichte D pre-ch. ( 129 I) = 44 ± 24 mbq m -2 Prä-Chernobyl Deposition DC 131 : aggregierter Dosisfaktor für 131 I f(t): Korrektionsfaktor A 129 I/ 131 I Isotopenverhältnis im Chernobyl Fall-out 12 ± 3 A( 131 I)/A( 129 I) = 5,

40 1E+04 Übersicht über alle existierenden Messungen In Belarus und Ukraine D( 129 I) in mbq m -2 1E+03 1E+02 Niedersachsen Moskau 1E+01 1E+00 1E+01 1E+02 1E+03 1E+04 1E+05 D( 137 Cs) in kbq m -2 Straume et al. (1996), Mironov et al. (2002) und diese Arbeit

41 1E+04 Übersicht über alle Messungen In Belarus und Ukraine 1E+03 D( 129 I) in mbq m -2 1E+02 Niedersachsen Erkennungsgrenze 1E kbq m kbq m -2 Zone II 1E+00 1E+01 1E+02 1E+03 1E+04 1E+05 D( 137 Cs) in kbq m -2 Straume et al. (1996), Mironov et al. (2002) und diese Arbeit

42 129 I/ 131 I atomic ratios measured in environmental samples after the Chernobyl accident material origin sampling date 129 I/ 131 I atomic ratio reference sewage sludge Berlin/D May ± 2.8 this work bovine and deer thyroid glands Ulm/D, Bad Hall/A May - June ± 10 VanMiddlesworth and Handl (1997) rain Munich/D end of April ± 5 Kutschera et al. (1988) rain Israel 5. May ± 3 Paul et al. (1987) soil Belarus May - June ± 5 Mironov et al. (2002) soil Belarus May ± 3 Straume et al. (1996) theoretical estimate Ermilov (1993) theoretical estimate Kirchner and Noack (1988)

43 I-129 Retrospektive Dosimetrie Aggregierte Dosisfaktoren für die Schilddrüse von 1, Sv Bq -1 m 2 für 1-jährige Kinder und 0, Sv Bq -1 m 2 für Erwachsene wurden auf der Grundlage der Allgemeinen Berechnungsgrundlage [GMB 79] und der Störfall- Berechnungsgrundlage [GMB 77] berechnet. Pietrzak-Flis et al. (2003) mit den Modell CLRP: (2.5 ± 0.1) 10-7 Sv Bq -1 m 2 für 5-jährige Kinder, (1.7 ± 0.1) 10-7 Sv Bq -1 m 2 für 10-jährige Kinder und (5.9 ± 0.3) 10-8 Sv Bq -1 m 2 für Erwachsene.

44 location and year of sampling Lutovinovo, Russia, 1939 Moscow, Russia, 1996 Zhitomir, Ukraine, 1997 Lower Saxony, D, 1999 mean, zone III, 1995 Nemirovka, 1995 Woronewo, 1995 Kupetsch-Tschernjanka, 1995 Tschigiri, 1995 mean, zone II, 1995 Nosdrischtsche, 1995 Novo Scharno, 1995 Christinovka, 1995 number of profiles pre-nuclear depth of profiles in cm 35 not contaminated by fall-out from Chernobyl contamination zones in Ukraine total 129 I inventory in mbq m ± ± ± ± ± ± ± ± ± ± ± ± ±1 Geometric means and geometric standard deviations of total 129 I inventories as derived from the analysis of soil profiles from differently contaminated areas.

45 E Erwartungswerte der Depositionsdichten 2 μ + σ 2 und Schilddrüsenfolgedosen 129 ( D( I) ) = exp( ) E(D corr (I-129)) E(D(I-131)) Schilddrüsenfolgedosis H thyroid in Gy Ort in Bq m -2 in 10 6 Bq m -2 5-Jahre-alt 10-Jahre-alt Erwachsene Mittel kontaminierter Bereich (Zone III) nahe Korosten Nemirovka Woronewo Kupetsch Tschigiri Hoch kontaminierter Bereich (Zone II) nahe Narodici Nosdrischtsche Novo Scharno Christinovka

46 Mittlere Schilddrüsendosen (Gy) der Geburtsjahrgänge in 684 Ukrainischen und 458 Belarussischen Orten mit mehr als 10 Messungen von I-131 in menschlichen Schilddrüsen vor Mai/Juni Jacob et al. (2004)

47 Zukünftige Arbeiten Jacob et al. (2004)

48 The End

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