Radionuklide in der Umwelt - Nachweis und Vorkommen -

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1 Radionuklide in der Umwelt - Nachweis und Vorkommen - Rolf Michel Zentrum für Strahlenschutz und Radioökologie Universität Hannover 37. Radiometrisches Seminar Theuern, Radiometrie in der Umweltforschung,

2 Inhalt Strahlenexposition und biologische Wirkungen Natürliche Entstehung radioaktiver Kerne Kosmogene Radionuklide als Tracer in der Umwelt Nachweismethoden Anthropogene Radionuklide in der Umwelt Der Einfluss des Menschen: Episode oder nachhaltige Entwicklung?

3 Biologische Schäden und Expositionen

4 B 2 FH (1957) Solare Häufigkeiten der Atomkerne Solare Häufigkeiten der Kerne Stellare Nukleosynthese Zur Erklärung der solaren Häufigkeiten der Atomkerne benötigt man 8 verschiedene Prozesse, die zu unterschiedlichen Zeiten an unterschiedlichen Orten abliefen.

5 ca. 300 stabile Kerne ca bekannte instabile Kerne ca unbekannte Kerne Nukleosynthese-Pfade

6 Wolf-Ryatt-Star Wolf-Ryatt Stern NGC 235

7 End of a red giant Spirograph Nebula Ende eines roten Riese

8 Wings of the Butterfly Nebula Butterfly Nebula Weisser Zwerg, 2100 Lichtjahre entfer

9 TT Cygni: carbon star TT Cygni Strahlung von CO-Molekülen eines kalten roten Riesen

10 Crab Nebel Crab Nebula SN 1054 im Sternbild des Stiers

11 Fe-NI Nuklidkarte Das Sonnensystem kondensierte aus isotopisch homogener Materie. Anomalien der Isotopenhäufigkeiten sind: radiogen nukleogen physikalisch-chemisch primär

12 1 Ta 1 Ga 1 Ma 1 ka 1 a 1 ma 1 µ a Sm-147 Rb-87 Re-187 Th-232 U-238 K-40 U-235 Radionuklide nach T1/2 Al-26 Be-10 U-234 primordial radiogen kosmogen I-129 Mn-53 Alter der chemischen Elemente Alter des Sonnensystems Cl-36 Ca-41 Kr-81 Th-230 Ni-59 Pa-231 C-14 Ra-226 Ar-39 Si-32 Ti-44 Pb-210 H-3 Ra-228 Na-22 Be-7 Rn-222 Rn-220 Natürliche Radionuklide als Tracer und Uhren primordiale kosmogene radiogene

13 207 Pb- 206 Pb-Isochrone Allende für Allende Alter Allende Alter = 4,553 Ga + 0,004 Ga

14 Ausgestorbene Radionuklide in primitiver solarer Materie Nuklid T 1/2 in Ma anfängliche solare Isotpenverhältnisse A s in kbq/g Al-26 0, Al/ 27 Al = 5,0 * Cl-36 0,30 36 Cl/ 35 Cl = 1,4 * Ca-41 0, Ca/ 40 Ca = 1,4 * Mn-53 3,7 53 Mn/ 55 Mn = 4,4 * ,8 Fe-60 1,5 60 Fe/ 56 Fe = 1,6 * ,002 Nb Nb/ 93 Nb = 2,0 * ,8 Pd-107 6,5 107 Pd/ 108 Pd = 2,0 * ,1 I ,7 129 I/ 127 I = 1,0 * ,7 Sm Sm/ 144 Sm = 7 * ,2 Hf Hf/ 180 Hf = 6,6 * ,02 Cm ,6 247 Cm/ 235 U = 5 * ,4 Pu ,0 244 Pu/ 238 U = 7 * ,6

15 Zerfall primordialer Radionuklide und Anstieg des Pb-207/Pb-206 Verhältnisses

16 Natürliche Radionuklide in der Umwelt

17 SCR protons SCR und GCR beobachtete [R,J ] (years) Spektren 0 0 [75,200] ( ) M [MeV] (year) 300 (1977) 900 (1969) [70,110] ( ) [50,55] ( ) GCR protons Mittlere SCR-Spektren für drei solare 11-Jahre-Zyklen und Extreme der darin beobachteten GCR-Spektren ENERGY [MeV] Michel et al. (1996)

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19 Zurich-smoothed sunspot numbers (solid curve) and omnidirectional fluxes of protons above 10 and 30 MeV

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21 Die Heliosphäre

22 Kosmogene Nuklide in extraterrestrischer Materie Nuklid T1/2 Targetelemente 14 C 5.73 ka N, O, Mg, Al, Si, S, P, Ca, Ti, Fe, Ni 59 Ni 75. ka Fe, Ni 41 Ca 103. ka Ca, Ti, Fe, Ni 81 Kr 210. ka Rb, Sr, Y, Zr 36 Cl 300. ka Cl, Ar, Ca, Ti, Fe, Ni 26 Al 716. ka Mg, Al, Si, Ar, S, P, Ca, Ti, Fe, Ni 60 Fe 1.5 Ma Ni 10 Be 1.51 Ma C, N, O, Mg, Al, Si, S, P, Ca, Ti, Fe, Ni 53 Mn 3.7 Ma Fe, Ni 129 I 15.7 Ma Te, Ba, Xe, REE 40 K 1.28 Ga Ca, Ti, Fe, Ni He stable C, O, Mg, Al, Si, S, P, Ca, Ti, Fe, Ni Ne stable Na, Mg, Al, Si, S, P, Ca, Ti, Fe, Ni Ar stable Cl, Ca, Fe, Ni Kr stable Br, Rb, Sr, Y, Zr Xe stable Te, I, Ba, REE

23 Messung radioaktiver Kerne chemische Abtrennung, Zählung & Halbwertszeitkontrolle Elementaranalyse (K, Th, U,...) Kernstrahlungsspektrometrie a-spektrometrie ( Si, Frisch-Gitter-Kammer,...) b-spektrometrie (LSC, Si,...) g-spektrometrie (Ge, Ge(Li), NaI(Tl),...) Aktivierungsanalyse RNAA: 53 Mn, 129 I,... Kernspuren: U,... Massenspektrometrie Resonanz-Ionisations-Massenspektrometrie Multi-Kollektor Sektor-Feld ICP-MS Beschleuniger-Massenspektrometrie AMS Edelgas-Massenspektrometrie Das Messverfahren muss dem Messzweck genügen!

24 Nachweis der kosmogenen Radionuklide 10 Be, 14 C, 26 Al, 36 Cl, 41 Ca, 53 Mn, 60 Fe, 59 Ni, 129 I seit 1957: Zerfallsmessungen nach chemischer Abtrennung aus kg-proben 26 Al (E. Anders, 1960): 511 kev kev Koinzidenzmessung: g Proben, Zählzeit 2-4 Wochen 53 Mn (U. Herpers et al., 1960): RNAA 100 mg Proben, 3 Monate Bestrahlung, Zählzeit 7 d seit 1979 (Nishiizumi et al.): AMS 10 Be, 14 C, 26 Al, 36 Cl, 41 Ca, 53 Mn, 60 Fe, 59 Ni, 129 I 100 mg Probe, 5 % Messunsicherheit, Zählzeit min Vergleich zu Zählmethoden: 100 mg Probe, 50 % Nachweisvermögen, 100 % chemische Ausbeute, Zählzeit 317 a - 12 d, 10 Be: 20 dpm/kg = 0.33 Bq/kg, Zählzeit 701 d

25 PSI/ETH-Tandem-AMS-Anlage der ETH Hönggerberg/Zürich

26 Zwei-dimensionales Spectrum einer modernen Kohlenstoff Probe, gemessen mit einem DE-E-Detektor

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28 Meteoriten comic Kosmogene Nuklide (C-14, Ni-59, Ca-41, Kr-81, Cl-36, Al-26, Be-10, Mn-53, K-40 und stabile Edelgas-Isotope) geben Auskunft über die spektrale Verteilung und die Intensität der kosmischen Strahlung in der Vergangenhe die Größe des Meteoroiden und die Lage der Probe Bestrahlungsgeschichte terrestrisches Alter Pairing von Meteoritenfunden

29 Knyahinya Steinmeteorit Knyahinya Chondrit (L5) gefallen am 9. Juni 1866 in der Ukraine Fundmasse ca. 300 kg

30 26 Al in Knyahinya Knyahinya Al-26 (R = 45 cm, L-chondrite) TO P [dpm/kg] -2-1 J 0,GCR = 4.06 cm s M = 620 MeV SN SP PP SURFACE DEPTH [cm] CENTER

31 10 Be in Apollo 15 core PRO DU C TIO N RATE [dpm /kg; for M n-53 dpm /kg Fe] PP SN SP TO Mond Tiefenprofile experimental data : Nishiizumi et al. (1984) TO 53 Mn in Apollo 15 core experimental data Imamura et al. (1973) Konstanz der galaktischen kosmischen Strahlung während der letzten 10 Ma SN TO 26 Al in Apollo 15 core experimental data Nishiizumi et al. (1984) SP PP PP SP DEPTH [g/cm**2]

32 J(E) [cm s MeV ] M [MeV] LIS SCR protons mean SCR und GCR -2-1 R[MV], 0 J SCR,0 [cm s] = (20,140) (125,55) (150,140) GCR protons Mittlere CR-Spektren der letzen 10 7 a: GCR: M = 620 MeV SCR: R 0 = 125 MV J 0 = 55 cm -2 s -1 ENERGY [MeV] Michel et al. (1996)

33 Arizona Meteor Krater whale rock

34 Das Alter des Arizona Meteor Kraters Boulder Datierung durch in-situ produzierte kosmogene Radionuklide Whale Rock pro g SiO 2 : Atome 10 Be Atome 26 Al Alter: Jahre

35 Oetzi im Eis Hauslab-Joc

36 Ötzi der Mann aus dem Eis Ötzi von vorne Konventionelles 14 C-Alter: BP

37 Kohlenstoff-14 (T 1/2 = 5730 a) in der Natur 14 C in Holz 1850: 14 C/C = 1,2 * ,6 dpm/g C = 0,227 Bq/g C 14 C wird hauptsächlich Über die Reaktion 14 N(n th,p) 14 C produziert. 14 C = 1000 C C 14 sample C C C C 1890 Standard: Oxalsäure aus 1950, kalibriert mit der 14 C Konzentration in Baumringen von 1890 Zeit d 14 C in Promill 7000 BC BC - 20 Maunder Minimum ( 1700 AD) , to Bombenpeak

38 Kromer et al. (1993) C-14 in per mil C (TVariabilitat von C-14 1/2 = 5730 a) in der Atmosphäre - Analyse von datierten Baumringen - 14 C Atmospheric D 14 values versus age C C sample C = as derived from tree 14ring analyses C C C Spörer Minimum Maunder Minimum CALENDAR YEAR

39 C-14 zu Oetzi Ötzi der Mann aus dem Eis Konventionelles 14 C-Alter: BP Kalibriertes 14 C-Alter: BC: P = 56 % BC: P = 36 % BC: P = 8 % Prinoth-Fornwagner & Niklaus (1994)

40 C-14 in permil C-14 in tree rings Carbon-14 in tree rings (Kromer et al., 1993) year

41 Erde

42 Sunspots

43 Karte der Eisbohrkerne

44 10 Be-Konzentrationen und mittlere Temperaturen - Untersuchung von Eisbohrkernen aus Grönland - Klima Be-10 und O-18

45 Be-10 C-14 Konkordanz

46 Vergleich von gemessenen und aus Be-10 berechneten DC-14 Werten im GISP Eisbohrkern Oben: nur Variation der C-14 Produktion Unten: mit Reduktion der Bildung ozeanische Tiefenwassers

47 nthropogenes 14 C als Tracer in der Ozeanographie C14 in Tiefenwasser Jones et al. (1994)

48 Natural and Man-made Natürliche und anthropogene Radionuklide in der Umwelt Halbwertszeit in Jahren 1 Ta 1 Ga 1 Ma 1 ka 1 a 1 ma C-14 H-3 Be-7 Radionuclides Rb-87 Re-187 Th-232 K-40 U-235 I-129 Cs-135 Tc-99 Ra-226 Sr-90 Cs-137 Pb-210 Kr-85 Cs-134 I-131 Te-132 Ra-228 Po-210 Rn Massenzahl U-238 U-236 Np-237 Pu-239 Pu-240 Am-241 primordial radiogenic cosmogenic fission activation breeding

49 Cs-137 Körperaktivität in Bq/kg

50 Mittlere effektive Jahresdosis durch ionisierende Strahlung in Deutschland im Jahr 2000

51 Bereiche der Strahlenexposition Erwachsener: Effektive Dosis in msv Gesamt Extern Inhalation Ingestion Extreme der natürlichen Exposition 100 Jahresdosis in Ra-226 und Monazitgebieten: Iran, Brasilien, Indien 1 Jahr Radon in einigen Gegenden CT des Brustkorbs erhöhte natürliche Exposition 10 Mittlere Jahresdosis in Monazitgebieten Jahresdosis in Gegenden mit viel Radon 10 Maximum Nahrungsmittel 2,4 msv/a mittlere natürliche Exposition 2 msv/a mittlere medizinische Exposition 1 Röntgenaufnahme des Brustkorbs 1 0,1 1 Jahr kosmische Strahlung in 4000 m Höhe 0,4 msv/a mittlere terrestrische Strahlung 0,3 msv/a kosmische Strahlung in Meereshöhe 8 h Transatlantikflug 1,4 msv/a mittlere natürliche Exposition 1 Jahr 20 Zigaretten/d 1 h in Radon-Heilstollen Bq/m 3 1 0,1 Extrem Meerestierreiche Ernährung 0,3 msv/a mittlere natürliche Exposition Maximum Trink- und Mineralwasser 1 kg Pilze 5 kbq/kg Unfall von Tschernobyl 0,01 2 h in Schauhöhle Bq/m 3 0,01 Mittelwert Mineralwasser mittlere Jahresdosis durch Kernenergie 0,001 1 Tag auf der Zugspitze 1 Jahr Radon in der Südsee 0,001 0,5 kg Wildschwein 1 kbq/kg Mittelwert Trinkwasser R. Michel, ZSR, Universität Hannover

52 Anthropogenes 14 C in der Atmosphäre C-14 in Promille Wellington C-14 Bombenpeak Vermunt Baumringe Jahr

53 C ka ago 14 C in Stalagmiten von den Bahamas Gleichzeitiger Anstieg von 10 Be und 36 Cl in Tiefseesedimenten Beck et al. (2001)

54 er Fiescherhorn Gletscher/Ch mit dem Hinter-Fiescherhorn (links) und dem Gross-Fiescherhorn (rechts)

55 Jährlicher Annual Fallout Fall-out of von Chlorine-36 Chlor-36 in the in Fiescherhorn einem Eisbohrkern Ice Core 1,0E-02 Cl-36 (Synal et al., 1990) vom Fiescherhorn/Schweiz Chlorine-36 in mbq m -2 a -1 1,0E-03 1,0E-04 1,0E-05 T 1/2 = 300 ka 1,0E Year

56 I-129/I-127 in natürlichen Wässern aus deutschland und der Schweiz 1E-05 1E-06 I-129/I-127 isotopic ratios 1E-07 1E-08 1E-09 1E-10 1E-11 1E-12 ice Fiescherhorn rain Hannover rain Munich rain Mappenberg rain Germany ground water NS surface water NS North Sea rain Lower Saxony rain CH surface waters ground waters oceanic mixing layer remote from nuclear installations pre-nuclear natural equilibrium ratio in the marine hydrosphere year

57 I-129 (T 1/2 = 15.7 Ma ) b I 129 Xe E b,max = 0.2 MeV, E g = kev, I g = 7.52 % PRODUKTION IN DER NATUR kosmogen: Spallation an Xenon Spontanspaltung NATÜRLICHES GLEICHGEWICHTSISOTOPENVERHÄLTNIS 129 I/ 127 I = ( ) I/ 127 I = ~ Modellrechnungen marine Hydrosphäre

58 I-129 in der Umwelt gesamtes natürliches I-129 Inventar der Erde: kg (327 TBq) Emissionen durch atmosphärische Testexplosionen: 43 kg 150 kg anthropogene I-129 Emissionen aus Europäischen Wiederaufarbeitungsanlagen bis 2000 Gesamtes freies natürliches I-129 Inventar von Atmosphäre, Hydrosphäre, Pedosphäre und Biosphäre Abluft Abwasser 3253 kg 263 kg 232 kg 129 I/ 127 I Isotopenverhältnisse in den Umweltkompartimenten? ~ ~ up to?

59 129 I/ 127 I n menschlichen und tierischen Schilddrüsen 1E-06 human Germany bovine Austria deer Germany 1E-07 bovine Germany I-129/I-127 1E-08 H eff = 6 nsv/a 1E year

60 Krypton-85 in der Atmosphäre Jungfraujoch Schauinsland in Bq/m 3 Luft in mbq/m 3 Luft BMI (1986) Loosli et al. (2000) radio_env/pdf-2000/chap.7.1_00.pdf

61 CO 2 in der Atmospäre gemessen in Mauna Loa, Hawaii D. Keeling, T. Whorf, Scripps Institution for Oceanography, 2003

62 Zusammenfassung Biologische Wirkungen und Strahlenexposition Natürliche Entstehung radioaktiver Kerne Kosmogene Radionuklide als Tracer in der Umwelt Nachweismethoden Anthropogene Radionuklide in der Umwelt Der Einfluss des Menschen: Episode oder nachhaltige Entwicklung?

63 The End