Vorkommen und Verhalten der Röntgenkontrastmittel im Berliner Wasserkreislauf

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Magdalena Stein
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1 Vorkommen und Verhalten der Röntgenkontrastmittel im Berliner Wasserkreislauf Prof. Dr.-ng. Martin Jekel Fachgebiet Wasserreinhaltung Technische Universität Berlin RKM Workshop des KWB

2 Vorkommen von Medikamentenrückständen im Klarlauf Mittelwerte, KW Ruhleben (12 Stichproben, Nov Jun ) 1 ng L ng L -1 0,1 µg L -1 1 µg L µg L µg L -1 EDC: Estron, 17β-Estradiol 17α-Ethinylestradiol Pharmaka: Bezafibrate, Clofibrinsäure, Naproxen, Phenazone, Propyphenazone, Ketoprofen, etc. Metabolite: AMDOPH, AMPH RKM: opamidol, etc. Pharmaka: Carbamazepin, Diclofenac Metabolites: FAA, AAA AO DOC (~11 mg/l)

3 Strukturen der RKMs CH CH 3 CH N NH CH NH O NH NH CH N CH 3 CH 3 CH 3 opromide CH 3 opamidol NH CH H 3 C CH NH ohexol NH CH CH 3 NH NH Diatrizoate CH 3

4 Strukturen von möglichen Metaboliten CH CH 3 NH NH NH NH No. 7 CH 3 No. 3 CH NH 2 NH NH 2 NH No. 6 Phipha HOOC pha NH 2

5 Analytische Methoden AO: Als Teil des AOX, summiert über alle RKMs und Metaboliten Einzelstoffe: Filtration 0.45 µm, ansäuern Sequentielle SPE LOQ [ng/l] opamidol 20 opromide 20 ohexol 20 Diatrizoate 50 LC-MS/MS, MRM

6 AO:Kläranlage Ruhleben 160 AO µg/l Tue Wed Thu Fry Sat Sun Mon Tue nfluent Effluent 24 h Mischproben (Ruhleben)

7 AO:Kläranlage Falkenberg 60 AO µg/l Sun Mon Tue Wed Thu Fry Sat Sun Mon nfluent Effluent

8 Situation in Berlin at Lake Tegel Drinking water wells Upper Havel 8-35 m 3 /s Tegeler Fließ m 3 /s Lake Tegel, ca. 40 % STP Nordgraben 0,7-1,8 m 3 /s (STP Schönerlinde ~1 m 3 /s) WW Tegel Groundwater recharge facility 9-38 m 3 /s

9 Nordgraben: AO AO µg/l Mon Tue Wed Thu Fry Sat Sun

10 Konzentration der RKM opromide min/ Diatrizoate min/ ohexol min/ opamidol min/ µg/l max µg/l max µg/l max µg/l max Effluent WWTP* n.a. Receiving Channel** Receiving lake * 24 h mixed sample, ** grab sample: sampled each day over one week, *** grab sample: sampled each month over one year

11 RKM in anderen Gewässern Donau Rhein Neckar Körsch (ca. 70 % waste water) opromid (min/max) 40 ng/l (10-75) 60 ng/l (25-70) 140 ng/l (80-160) 125 ng/l (10-380) opamidol (min/max) 50 ng/l (10-200) 100 ng/l (70-200) 225 ng/l ( ) 800 ng/l ( ) Daten aus: Brauch et al., 2002, Vorkommen von Pharmaka und Hormonen in Grund-,Oberflächenwässern und Böden in Baden-Württemberg

12 Bank filtration transect Tegel W < < < TEG371OP TEG371UP 3308 < Name of observation well Retention time [month] Percentage of bank filtrate [%] Redox potential [mv] 371O 1.1 P UP TEG well 13 aquifer aquitard Well 13 ~ m E m below ground m above sea-level

13 AO [µg/l] AO [µg/l] Lake Tegel OP Resultate - AO Konzentrationen Bank filtration site (n=18) 371 UP Well 13 Correlation of AO and redox potential 3304 Tegel GWR Tegel Wannsee Wannsee Redox potential [mv] AO [µg/l] Recharge Basin GWR Facility (n=16) OP 368 UP 369 OP 369 UP Less removal of AO at the aerobic GWR compared to Well 20 the anoxic bank filtration site Relationship between redox potential due to reductive deiodination 373

14 opromide in der Uferfiltration 1,4 1,2 opromide µg/l 1,0 0,8 0,6 0,4 0,2 0,0 lake dw13

15 Diatrizoate 1,5 Diatrizoate µg/l 1,0 0,5 0,0 lake dw13

16 AO and identifizierter AO 60 µg/l AO / % identif rec. channel * ** ** ** ** ** ** lake AO % identified 3303 dw 13 * sampled each day over one week; **sampled form Mar. to Sept once each month

17 opromide in aerober und anoxischer Säule Very good removal of opromide under both redox conditions Consistent with findings of the field monitoring Oxic: opromide appears to be only metabolized, no effective dehalogenation was found, AO concentration remains nearly stable along the columns

18 AO in aerober und anoxischer Säule -9,1% -24,4% Oxic: no efficient removal of AO (~9% in the infiltration zone) Anoxic: 25% removal of AO during infiltration (reductive dehalogenation in anaerobic parts of the column)

19 consumer WW WWTP well advanced treatment soil passage Ozonation of selected single compounds: x-ray contrast compound iopromide DOCo = 8.7 mg/l AOo= 144 µg/l iopromideo= 86 µg/l O N 0.8 O O N H H N O c/c DOC AO iopromide z in mg ozone/ mg DOCo opromid lässt sich mit hohen Ozondosierungen anoxidieren, aber nicht mineralisieren. Der AO nimmt kaum ab

20 Ozonung: Neutrale Pharmaka, EDC und RKM DOC 0 = mg/l 1,0 c 0 = 1,8 ± 0,4 µg/l c 0 = 0,4 ± 0,1 µg/l c 0 = 0,7-20 ng/l c 0 = 1,8-16 µg/l 0,8 c/c 0 0,6 0,4 0,2 NWG 0,0 Nur geringe AO-Entfernung! Carbamazepin AMDOPH (Metabolit) Estron opamidol spez. O 3 - Zehrung: 0,0 0,2 0,3 0,5 0,6 0,8 1,0 1,2 mgo 3 / mgdoc 0

21 Schlussfolgerungen RKMs sind ndikatoren für kommunales Abwasser. hre hohe Polarität und Persistenz führt zu Gewässerbelastungen. Typisch sind biologischetransformationen an Seitengruppen unter aeroben Bedingungen ohne odidfreisetzung. Bei anoxischen und anaeroben Milieus im Untergrund ist eine Deiodierung bis 70 % möglich, jedoch sind Metabolite unbekannt, wie deren Verhalten Die Reaktivität mit Ozon und -Radikalen ist relativ gering (nur Primärangriff), mit Aktivkohlefiltern ist ihre Entfernung teilweise möglich. Die human- und ökotoxikologische Bedeutung der RKM und ihrer Metabolite ist vermutlich gering

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