Thermochemische Reduktion von CO 2 : Sauerstofftransport in dotierten Ceroxiden. D. Uxa, P. Fielitz, L. Dörrer, G. Borchardt
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- Wolfgang Amsel
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1 Thermochemische Reduktion von CO 2 : Sauerstofftransport in dotierten Ceroxiden D. Uxa, P. Fielitz, L. Dörrer, G. Borchardt Thermochemie und Mikrokinetik Institut für Metallurgie Technische Universität Clausthal Metallurgie-Kolloquium November
2 Thermochemische Reduktion von CO 2 : Sauerstofftransport in dotierten Ceroxiden I Projektidee 03 II Ansatz 07 III Reduktion von CO 2 und O-Transport in CeO 2-δ / Ce 1-y M y O 2-δ 11 IV 18 O/ 16 O Isotopen-Austauschexperimente: IEDP SIMS / IELS SIMS 14 2
3 Institute for Inorganic Chemistry SolarSynGas = Virtuelles Institut Institut für Solarforschung Institut für Werkstoffforschung I Projektidee Professorship of Renewable Energy Carriers Institute of Energy Technology Institut für Metallurgie 3
4 Solar betriebene thermochemische Herstellung von CO 2 - neutralen Kraftstoffen aus erneuerbaren Rohstoffen und Energiequellen CO 2, H 2 O Solarkraftwerk Synthesegas H 2 + CO I Projektidee Synthetischer Kraftstoff Fischer-Tropsch-Synthese 4
5 Thermische Energie aus konzentriertem Sonnenlicht CO 2, H 2 O 1. Schritt: Reduktion MO ox MO red + O 2 T = C MO red 2. Schritt: Oxidation MO red + H 2 O MO ox + H 2 MO red + CO 2 MO ox + CO T = 900 C O 2 H 2 + CO I Projektidee MO ox Thermochemischer Zyklus 5
6 H 2 + CO Katalysatoren: Kobalt, Eisen, Nickel Alkane: nco + (2n + 1)H 2 C n H 2n+2 + nh 2 O Alkene: nco + (2n)H 2 C n H 2n + nh 2 O Alkohole: nco + (2n)H 2 C n H 2n+1 OH + (n-1)h 2 O I Projektidee Fischer-Tropsch-Synthese 6
7 Festkörper: Absorption des Lichts, Trennung zur Gasphase Redox-Eigenschaften: Hohe Reduktionsfähigkeit ohne Umwandlung der Kristallstruktur Ceroxid II Ansatz Thermodynamische Eigenschaften: Stabil bei hohen Temperaturen und niedrigem p O2 Kinetik: Schneller Sauerstoffionen -Transport 7
8 Reduktion von Ceroxid CeO 2 CeO 2 δ + δ 2 O 2 CeO 2 CeO 2 δ + δ 2 O 2 4Ce x Ce + 2O x O O 2 g + 2V O + 4Ce Ce II Ansatz M. Ricken, J. Nölting, I. Riess, Journal of Solid State Chemistry,1984, 54,
9 Dotierung von Ceroxid Vierwertige Dotierung von CeO 2 mit ZrO 2 : Verbesserte Langzeitstabilität und höhere Reduktionsfähigkeit (höheres δ) Dreiwertige Dotierung von CeO 2 mit Y 2 O 3, Sm 2 O 3 : Schnellere Sauerstoffdiffusion im Festkörper (Leerstellenmechanismus) CeO 2 ZrO 2 Zr x Ce + 2O O x CeO 2 Y 2 O 3 2Y Ce + 3O x O + V O II Ansatz 9
10 Institute for Inorganic Chemistry Materialentwicklung Synthese und Charakterisierung SolarSynGas = Synergie wissenschaftlicher Kompetenzen Institut für Solarforschung Institut für Werkstoffforschung Materialsynthese und Charakterisierung Prozesstechnologie II Ansatz Institut für Metallurgie Professorship of Renewable Energy Carriers Institute of Energy Technology Reaktionskinetik und Transportmechanismen auf Mikroebene Wärmetransport in den Absorberstrukturen Reaktordesign Prozesstechnologie 10
11 Makroebene Aufgabenbereich TU Clausthal Mikroebene 11 III Reduktion von CO 2 und O-Transport
12 Ce 0,9 Sm 0,1 O 2 (1) nce 16 O 2 + C 18 O 2 (n-½)ce 16 O 2 Ce 16 O 18 O + C 16 O 18 O (2) (n-½)ce 16 O 2 Ce 16 O 18 O + C 16 O 18 O (n-1)ce 16 O 2 Ce 18 O 2 + C 16 O 2 P. S. Manning et al., Solid State Ionics,1997, 93, A. Bueno-Lopez et al., Applied Catalysis A, 2008, 342, O 2 g + S ad O 2 ad 2 O 2 ad + e O 2 ad 3 O 2 ad + e + S ad 2O (ad) 4 O ad + e O (ad) 5 O (ad)+ V O O O x + S ad 12 III Reduktion von CO 2 und O-Transport
13 Gleichgewichtsreaktion: O μ 2 CeO2 δ O 2 = μgasphase mit δ = 0 0,3 Gradient im chem. Potential: O μ 2 CeO2 δ O 2 < μgasphase mit δ > 0 Kinetisches Regime: L < 0,3 = oberflächenkontrolliert L > 30 = diffusionskontrolliert j18 O = K c18 O c18 O (x = 0) Ce 18 0,9 O Sm 0,1 O 2 13 g j18 = D c O x x=0 j O = K c O eq co (x = 0) j O = D L = ξ K D c O x x=0 ξ = h 2 Ce 0,9 Sm 0,1 O 2 III Reduktion von CO 2 und O-Transport
14 Primärionenstrahl Festkörper Sekundärionen Kinetisches Regime (K und D): Probentyp und Probengeometrie sowie Temperatur und Zeit sind entscheidend IEDP SIMS / IELS SIMS - Methodik 18 O 16 O c 18O x x c 18O IEDP SIMS IELS SIMS IV 18 O/ 16 O Isotopen-Austausch 14
15 c 18O g c 18O x, t c 18O c 18O = erfc x σ exp 2 x σ t τ + t τ erfc x σ + t τ Ce 0,9 Zr 0,1 O 2 T = 700 C t = 10 min τ = 54 s D= 2, m 2 /s K= m/s σ = 2 Dt τ = D K 2 IV 18 O/ 16 O Isotopen-Austausch P. Fielitz, G. Borchardt, Solid State Ionics, 2001, 144, J. Crank, The Mathematics of Diffusion, Oxford Univ. Press,
16 Besonderer Dank gebührt unseren Kollegen und Partnern innerhalb des Virtuellen Instituts SolarSynGas und der Helmholtz Gemeinschaft für die Förderung des Projektes. 16
17 Vielen Dank für die Aufmerksamkeit. Fragen? 17
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