Partitioning & Transmutation Ein alternativer Weg der nuklearen Entsorgung
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- Ursula Michel
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1 Mitglied der Helmholtz-Gemeinschaft Partitioning & Transmutation Ein alternativer Weg der nuklearen Entsorgung Giuseppe Modolo Institut für Energieforschung, Sicherheitsforschung und Reaktortechnik, Essen, Fachkongress Zukunftsenergien der EnergieAgentur.NRW 1
2 Gliederung Daten zur Kernenergie Spaltprodukte und Transuranelemente Heutige Entsorgungswege Motivation zu P&T Partititioning: Abtrennprozesse, Jülicher Beitrag Transmutation: Prinzip, Strategien Zeitrahmen für P&T Zusammenfassung 2
3 Wie es begann... Erstes Licht Experimental Breeder Reactor 1, Idaho, Dezember 20,
4 Wo stehen wir heute Welt EU BRD Kernkraftwerke Leistung [GW el ] Strom p.a. [TWh el ] Anteil [%] In Deutschland werden durch Kernenergie 150 Mill. Tonnen CO 2 jährlich vermieden (gesamte deutsche Straßenverkehr/a) Kernenergie verhindert weltweit ca. 2 Mrd. Tonnen CO 2 jährlich Tonnen abgebrannter Brennelemente werden entladen 4
5 Wieso sind abgebrannte Brennelemente so radioaktiv? Bei der Nutzung der Kernenergie entstehen: radioaktive Spaltprodukte (Kernspaltung) z.b. Cs, Sr, Ru, Tc, I usw. 5
6 Prinzip der Kernspaltung U Kr 1 n Ba 6
7 Spaltprodukte 1 2 H Li Be B C N O F Ne Na Mg Al Si P S Cl A K Ca Sc Ti V Cr Mn Fe Co Ni Cu Zn Ga Ge As Se Br Kr Rb Sr Y Zr Nb Mo Tc Ru Rh Pd Ag Cd In Sn Sb Te I Xe Cs Ba Ln Hf Ta W Re Os Ir Pt Au Hg Ti Pb Bi Po At Rn Fr Ra An Rf Db Sg Bh Hs Mt Uun He Lanthaniden La Ce Pr Nd Pm Sm Eu Gd Tb Dy Ho Er Tm Yb Lu Aktiniden Ac Th Pa U Np Pu Am Cm Bk Cf Es Fm Md No Lr Spaltprodukte 7
8 Wieso sind abgebrannte Brennelemente so radioaktiv? Bei der Nutzung der Kernenergie entstehen: radioaktive Spaltprodukte (Kernspaltung) z.b. Cs, Sr, Ru, Tc, I usw. Transuranelemente (Neutroneneinfang) - Np, Pu, Am, Cm 8
9 Bildung von Plutonium U 92U Np Pu 1 n 0 1 n 0 0 e -1 0 e -1 t 1/2 = 23,5 min t 1/2 = 2,3 d t 1/2 = a 9
10 Bildung von Transuranelemente (TRU) Cm-242 Cm-243 Cm-244 Cm-245 T 1/2 = 162,9 d T 1/2 = 29,1 a T 1/2 = 18,11 a T 1/2 = 8500 a TRU Am-241 Am-242 Am-243 Am-244 T 1/2 = 432,2 a T 1/2 = 141 a T 1/2 = 7370 a T 1/2 = 10,1 h Pu-238 Pu-239 Pu-240 Pu-241 Pu-242 Pu-243 Pu-244 T 1/2 = 87,74 a T 1/2 = 2,4*10 4 a T 1/2 = 6563 a T 1/2 = 14,4 a T 1/2 = 3,8*10 5 a T 1/2 = 4,96 h T 1/2 = 8,0*10 7 a Np-237 Np-238 Np-239 Np-240 T 1/2 = 2,1*10 6 a T 1/2 = 2,12 d T 1/2 = 2,36 d T 1/2 = 7,22 m U-233 U-234 U-235 U-236 U-237 U-238 U-239 T 1/2 = 1,6*10 5 a T 1/2 = 2,4*10 5 a T 1/2 = 7,04*10 8 a T 1/2 = 2,3*10 7 a T 1/2 = 6,75 d T 1/2 = 4,47*10 9 a T 1/2 = 23,5 m Pa-233 Pa-234 Pa-235 Pa-236 Pa-237 a Zerfall: T 1/2 = 27,0 d T 1/2 = 1,2 m T 1/2 = 24,2 m T 1/2 = 9,1 m T 1/2 = 8,7 m Th-232 Th-233 Th-234 Th-235 ß - Zerfall: T 1/2 = 1,4*10 10 a T 1/2 = 22,3 m T 1/2 = 24,1 d T 1/2 = 7,1 m Neutroneneinfang 10
11 Aktiniden 1 2 H Li Be B C N O F Ne Na Mg Al Si P S Cl A K Ca Sc Ti V Cr Mn Fe Co Ni Cu Zn Ga Ge As Se Br Kr Rb Sr Y Zr Nb Mo Tc Ru Rh Pd Ag Cd In Sn Sb Te I Xe Cs Ba Ln Hf Ta W Re Os Ir Pt Au Hg Ti Pb Bi Po At Rn Fr Ra An Rf Db Sg Bh Hs Mt Uun He Lanthaniden La Ce Pr Nd Pm Sm Eu Gd Tb Dy Ho Er Tm Yb Lu Aktiniden Ac Th Pa U Np Pu Am Cm Bk Cf Es Fm Md No Lr Majore Aktiniden Minore Aktiniden (MA) 11
12 Zusammensetzung von abgebranntem Brennstoff 235 U (33kg) 235 U (8kg) 3 a SP (35 kg) Pu (9 kg) 236 U (4,6 kg) 238 U (967 kg) frischer Brennstoff (1000 kg) 33 GWd/tU 238 U (943kg) abgebrannter Brennstoff (1000 kg) Np (0,5 kg) Am (0,12 kg) Cm (0,04 kg) MA Anfall in Europa (BRD) 2500 (450) t/a Pu 25 (4.5) t/a 145 (19) Reaktoren MA 3,5 (0.37) t/a SP 100 (18) t/a 12
13 Heutige Entsorgungswege Direkte Endlagerung abgebrannter Brennelemente Endlager Gorleben in der Erkundung Castor Behälter Gorleben Geschlossener Brennstoffkreislauf mit Wiederaufarbeitung (WAA) WAA Anlage in Frankreich Quelle VGB 2004 Brennelementlager in der WAA 13
14 Entsorgung durch direkte Endlagerung Kernreaktor 1.E+09 Brennelementherstellung 1.E+08 ohne Abtrennung 1.E+07 Anreicherung Konversion Abfallkonditionierung Zwischenlagerung Radiotoxizität (Sv/t SM) 1.E+06 1.E+05 1.E+04 1.E+03 Natururan Spaltprodukte 1.E+02 Erzgewinnung Geologische Endlagerung 1.E+01 1.E+01 1.E+02 1.E+03 1.E+04 1.E+05 1.E+06 Lagerzeit (Jahre) Front-End Back-End geologische Endlagerung ist zwingend erforderlich 14
15 Entsorgung durch Wiederaufarbeitung Kernreaktor 1.E+09 Brennelementherstellung 1. Zwischenlagerung 1.E+08 ohne Abtrennung Anreicherung Rückführung von spaltbarem Uran und Plutonium Wiederaufarbeitung Abfallkonditionierung Radiotoxizität (Sv/t SM) 1.E+07 1.E+06 1.E+05 1.E+04 Natururan 99,9 % U, Pu Konversion 2. Zwischenlagerung 1.E+03 1.E+02 Erzgewinnung Geologische Endlagerung 1.E+01 1.E+01 1.E+02 1.E+03 1.E+04 1.E+05 1.E+06 Lagerzeit (Jahre) Front-End Back-End Mit WAA (Verluste 0.1 % U, Pu) wird Vergleichsniveau nach ca a erreicht 15
16 Alternative: Erweiterter Brennstoffkreislauf mit Partitioning und Transmutation 1.E+09 Ziel: 1.E+08 ohne Abtrennung Es soll erreicht werden, dass das Gefährdungspotential der endzulagernden Abfälle nach 1000 Jahren auf ein Niveau von z.b. Natururan abgeklungen ist. Radiotoxizität (Sv/t SM) 1.E+07 1.E+06 1.E+05 1.E+04 Natururan 99,9 % U, Pu Durch zusätzliche Abtrennung (Partitioning) der Minoren Aktiniden Np, Am, Cm und deren Umwandlung (Transmutation) 1.E+03 99,9 % U, Pu, MA 1.E+02 1.E+01 1.E+01 1.E+02 1.E+03 1.E+04 1.E+05 1.E+06 Lagerzeit (Jahre) Mit P&T (99.9 %), technisch (< 1000 a) anstatt geologisch ( > 10 6 a) 16
17 Einfluss der Abtrennung auf die Radiotoxizität 1.E+09 1.E+08 ohne Abtrennung Abtrennung Radiotoxizität auf Niveau von Natururan (nach Jahren) keine % U, Pu Radiotoxizität (Sv/t SM) 1.E+07 1.E+06 1.E+05 1.E+04 Natururan 99,9 % U, Pu 99.9 % U, Pu, MA E+03 99,9 % U, Pu, MA 1.E+02 1.E+01 1.E+01 1.E+02 1.E+03 1.E+04 1.E+05 1.E+06 Lagerzeit (Jahre) 17
18 Partitioning und Brennstoffherstellung Abgebrannter Brennstoff Partitioning Co-conversion Refabrikation Auflösung Aktiniden Aktiniden + SP SP Am 3+ Pu 4+ UO 2+ 2 Cm 3+ NpO + 2 Σ Aktiniden z.b.: Flüssig-Flüssig Extraktion, homogene Rezyklierung 18
19 Partitioning Strategie in Europa 1 PUREX 2 DIAMEX 3 SANEX Ln HAW U Pu Np SP Am Cm Abgebrannte Brennelemente Heutige WAA Aktinidenabtrennung (Am, Cm) durch PUREX Verfahren nicht möglich Daher mehrere Schritte notwendig gepulste Kolonne im PUREX-Prozess Probleme und Anforderung Trennung von ca. 40 Elementen Abtrennraten > 99.9 % Hohe Reinheit 19
20 Partitioning in Jülich O O H 3 C N C 8 H 17 C 2 H 4 C 6 H 13 O N C 8 H 17 CH 3 DIAMEX N N N N N N N N C 8 H 17 N O O O N C 8 H 17 SANEX Cl P S S H C 8 H 17 C 8 H 17 Cl Rückgewinnungsraten: Am, Cm > 99.9% 20
21 Stand der Technik: Abtrennung von Aktiniden und langlebigen Spaltprodukte Standard WAA Verbesserte WAA Partitioning Industrie Industrie Labor Uran 99.9 % 99.9 % 99.9 % Plutonium 99.0 % % 99.9 % 99.9 % Neptunium 60 % 95 % 95 % % 99.9 % Americium %* Curium %* Cäsium % Technetium 80 % - 90 % 99.9 % 99.9 % Iod 95 % 99.9 % 99.9 % * < 2 % Lanthaniden(III) Kontamination 21
22 Prinzip der Transmutation Neutronen-induzierte Spaltung Neutron Neutron Pu-239 (24000 a) (z.b. Cs-134, 2 a ) Spaltprodukt Spaltprodukt (z.b. Ru-104, nicht radioaktiv) Neutron Neutron Neutroneneinfang I-129 I-130 Xe-130 Neutron ( a) Nicht radioaktiv 22
23 Transmutationssysteme Neutronenspektrum Thermisches Neutronenspektrum, z.b. Leichtwasserreaktoren Schnelles Neutronenspektrum, z.b. Schneller Brüter Kritikalität Selbsterhaltende Kettenreaktion in kritischer Anordnung Unterkritische Anordnung mit externer Neutronenquelle Brennstoffsystem Fester Brennstoff Flüssiger Brennstoff 23
24 Transmutation in existierenden Anlagen? Rezyklieren von Pu in heutigen Reaktoren: Stand der Technik Plutoniummengen relativ stark reduzierbar. Umwandlung von bis zu 30% des Pu in höhere Aktiniden. Keine wesentliche Reduzierung der Radiotoxizität. Quelle: VGB 2004 Fazit: Effektive Transmutation der Aktiniden im LWR praktisch nicht möglich 24
25 Transmutation in schnellen Systemen Schnelles Spektrum hat Vorteile. MA können auch eingesetzt werden. Kein schnelles Reaktorsystem im Leistungsbetrieb Natriumgekühlter Schneller Reaktor Bleigekühlter Schneller Reaktor Gasgekühlter Schneller Reaktor Fazit: Effektive Pu und MA Transmutation möglich 25
26 Transmutation in beschleuniger-getriebene unterkritischen Anlagen (ADS) Protonenbeschleuniger 1.6 GeV Blanket Wärmetauscher Target Brennstoffrohre Spaltproduktextraktion Aktinidenzugabe Prinzip: Ein hochenergetischer Protonenstrahl (1.5 GeV, 45 ma) trifft auf ein Target. Durch Spallation werden Neutronen aus dem Target herausgeschlagen. Diese zusätzlichen Neutronen von außen dienen zur Aufrechterhaltung der Kettenreaktion im Blanket. Vielzahl von Konzepten (Kühlung, Neutronenspektrum, Brennstoff) 26
27 Transmutation in beschleuniger-getriebenen unterkritischen Anlagen Vorteile Systeme können effektiv Pu und MA transmutieren. Es können Brennstoffe mit hohem Anteil von MA eingesetzt werden. Hohe Transmutationraten. Systeme erzeugen auch Energie Nachteile Technisch sehr aufwendig. Ansaldo Framatome ANP SCK CEN Neue Elemente (Beschleuniger, Target), Zuverlässigkeit, Sicherheitsnachweis. Zur Zeit keine Demonstrationsanlage (geplant für 2030). 27
28 P&T weltweit Internationale Organisationen: OECD/NEA und IAEA Länder: USA, Europa, Japan, Südkorea, Russland, Indien & China 28
29 P&T Forschung in Europa: Schritte in Richtung Demonstration (Partitioning, Refabrikation Brennstoffe, Transmutation) EUROPART ( , 10.3 M Euro), ACSEPT ( , 24 M Euro ). Ziele: Prozessentwicklung im Hinblick auf Demonstration im Pilotmaßstab (34 Partner aus 14 Ländern, inkl. Japan, Australien) EUROTRANS ( , 43 M Euro ): Ziele: Design eines ADS Prototyps, Machbarkeitsstudie, Kostenabschätzung (47 Partner aus 14 Ländern) Partner aus Industrie, Forschungseinrichtungen und Universitäten Kompetenzerhalt, Training und Ausbildung sind auch Schwerpunkte der P&T Aktivitäten in EU 29
30 Potentieller Zeitrahmen für P&T Einführung F&E für optimierte Verfahren Chemische Abtrennung: 5-10 Jahre Brennstoffe mit hohem Anteil von MA: Jahre. Transmutationreaktoren (Schnelles System und ADS): Jahre. z.b Internationales Labor in LaHague, Demonstration Aktinidenabtrennung und Fabrikation MA Brennstoff Voraussetzungen Erhaltung adäquater F&E Infrastruktur (Europa und weltweit) Forschungsreaktoren für Brennelemententwicklung Neue Generation von Spezialisten (Brennstoffe, Radiochemie usw.) Erhalt/Weitergabe des bereits erworbenen Know-hows. 30
31 Zusammenfassung Durch Abtrennen und Transmutation von 99.9 % der Aktiniden kann erreicht werden, dass nach 1000 Jahren die Radiotoxizität auf Niveau von Natururan absinkt. P& T kann die geologische Endlagerung nicht vollständig ersetzen, diese ist weiterhin für die anfallenden hochaktiven (kurzlebigen) Abfälle notwendig. Entscheidend für den Erfolg von P&T ist der Gewinn an Langzeitsicherheit im Vergleich zur Endlagerung langlebiger Abfälle. 31
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