Praktikum Gamma-Spektroskopie

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1 Praktikum Gamma-Spektroskopie IRS / Leibniz-Universität-Hannover Kurzversion

2 Wechselwirkungen der Gamma-Strahlung Es werden drei Wechselwirkungen der Photonen mit der Materie unterschieden : Photoeffekt, Compton-Effekt und Paarbildung. Die Wahrscheinlichkeit, mit der einer dieser Effekte zu beobachten ist, hängt einerseits von der Energie der Photonen ab und ebenso von der Ladungszahl Z des Absorbers. Der Photoeffekt dominiert im unteren Energiebereich und bei großem Z. Bei höheren Energien überwiegt der Comptoneffekt. Oberhalb von exakt 1,022 MeV wird auch der Paarbildungseffekt zunehmend wahrscheinlich. Die Energie wird benötigt, um zwei beta-teilchen (Elektron + Positron) zu erzeugen, deren Ruhemasse 511 kev Photonenenegie entspricht. (Abb ) Photoeffekt Compton-Effekt Paarbildung Abb. 1 Abb.2 Verteilungsstatistik der Effekte in Abhängigkeit von der Photonen-Energie

3 Detektortypen Zum Nachweis von Gammastrahlung stehen im wesentlichen zwei Detektorvarianten zur Verfügung: Szintillations- und Halbleiterdetektoren. Szintillationsdetektor (Natrium-Iodid-Detektor) Der kurz als NaI bezeichnete Detektor besteht aus einem Na-Iodid-Kristall, welcher durch eintretende Photonen (Gamma oder Röntgen) zur Lichtemission angeregt wird. Um diesen Effekt zu unterstützen, ist er mit zusätzlich Thallium aktiviert. Der Kristall ist stark hygroskopisch und kann nur durch genau definierten Kristallwasseranteil transparent gehalten werden. Daher muß das Gehäuse absolut dicht versiegelt werden. Eine Kristallfläche ist mit Silikonöl an das Fenster eines Photomultipliers gesetzt, der die schwachen Lichtimpulse in elektrische Impulse umwandelt. Diese können mit einem MCA- System ausgewertet werden. (Multi Channel Analyser) Photon Ca 1000V NaI(Tl) Elektronenlawine Vor- Verstärker HV MCA Fenster mit Photokathode Dynodenkaskade PC Abb. 3 Schema eines NaI-Detektors Die Vorteile dieser Systeme sind der robuste Aufbau, gute Empfindlichkeit für niedere Energien, geringer externer Beschaltungsaufwand und eine Kühlung ist nicht erforderlich. Die Energieauflösung der Spektren nimmt zu höheren Energien allerdings ab. Abb. 4 typisches Spektrum eines NaI-Detektors mit Cs-137-Peak

4 Halbleiterdetektor aus Reinst-Germanium (High Purity Germanium HPG) In einem Nichtleiter befinden sich die Elektronen normalerweise im Valenzband und werden erst durch erhebliche Energiezufuhr in das Leitungsband gehoben (Schmelze). Bei einem Metall ist das Leitungsband dauerhaft besetzt, so daß permanente Leitfähigkeit besteht. Nichtmetall Metall Halbleiter Ge Leitungsband Bandlücke ca 3 ev Energiezufuhr Valenzband Nicht leitfähig dauernd leitfähig leitfähig bei geringer Energiezufuhr Abb. 5 Energieschema der Elektronen in Festkörpern Die Halbleitern ähneln eher den Nichtleitern mit einer schmalen Lücke zwischen den beiden Energieniveaus (Bandlücke engl. bandgap). Daher reicht bereits eine geringe Energiezufuhr zur Erzeugung von beweglichen Ladungsträgern (Elektron-Loch-Paare), wobei allein schon die Zimmertemperatur ausreicht. (Abb 5) Durch Kühlung des Kristalls mit flüssigem N2 auf etwa 77 K (-196 C) wird die spontane E- L-Paar-Bildung minimiert. Das erfordert einige zusätzliche Maßnahmen wie Hochvakuum im Detektorgehäuse. Bei der Herstellung des Kristalls muß zudem eine extrem hohe Reinheit des Ge-Materials gewährleistet sein, denn Fremdatome verursachen Restladungsträger, die ein unerwünschtes elektronisches Rauschen bewirken (HPG High Purity Germanim). Wirkung der Photonenstrahlung im Halbleiterkristall Im Falle eines eingestrahlten Photons entstehen die sog. E-L-Paare in der ladungsträgerfreien Zone (intrinsic zone). Damit die E-L-Paare nicht sofort wieder rekombinieren, werden sie über die Außenflächen (Dotierungen) quasi eingesammelt, indem dort eine Hochspannung von bis zu 6 kev angelegt wird. Die Beschaltung gleicht so der einer sog. PIN-Diode in Sperrichtung.(Pos. Intrinsisch Neg.).(Abb. 6)

5 Photon energiereichen Elektron HV 2-5 kv pos. Ladung (Loch) PIN = neg. Dotierung intrinsischer Ge-Kristall pos. Dotierung 5-wert Element 3-wert. Element Abb. 6 Elektron-Loch-Paar-Erzeugung im Ge-Detektor-Kristall nach Eintreten eines Gamma-Quants Energiereiche Elektronen können weitere E-L-Paare erzeugen Signalverarbeitung Die Anzahl der E-L-Paare ist proportional zur Energie eines Photons, vorausgesetzt seine Energie wird vollständig im Kristallvolumen deponiert. (Beitrag zum Photopeak) Ein geschwächter Impuls am Kristall entsteht, wenn 1. das Photon außerhalb des Kristalls durch Streuung geschwächt wird (Blei, Probenmatrix) 2. das Photon im Kristall gestreut wird und anschließend wieder austritt 3. oder beides passiert. Diese geschwächten Impulse werden im sog. Compton-Bereich des Spektrums links vom Photopeak. registriert und lassen sich keiner Photonenenergie bzw keinem Nuklid zuordnen. (Abb.7). Photo-Peak Compton-Bereich 662 kev Abb. 7 1-Linien-Spektrum am Beispiel von Cs-13

6 Treten mehrere Photopeaks auf, wird zu jedem Peak ein entsprechender Compton-Bereich gebildet, die sich daher überlappen. Die im Spektrum erfaßten Compton-Ereignisse lassen sich keinem bestimmten Peak zuordnen, sie sind sozusagen unnützer Ballast und verschlechtern wegen der Zunahme des Spektrenuntergrundes die Zählstatistik der Photopeaks im unteren Energiebereich. (Abb. 8) Abb. 8 Darstellung eines realen Spektrums mit Photopeaks und überlappenden Comptonbereichen Nur die im Photopeak gezählten Impulse können zur Identifizierung der Nuklide und letztlich zur Bestimmung der Probenaktivität herangezogen werden. Aufbau eines Gamma-Meßplatzes Die äußerst schwachen Ladungsimpulse, welche im Ge-Kristall entstehen, werden direkt im Detektorgehäuse vorverstärkt und über ein BNC-Kabel weiter zum Hauptverstärker geleitet (Abb. 7) Aufgaben der einzelnen Komponenten: Detektor : setzt Photonenenergie in Ladungsimpulse um HV-Modul: erzeugt Hochspannungsfeld zum Sammeln der E-L-Paare. Hauptverstärker : verstärkt Detektor-Impulse und filtert die relevante Information (steile Impulsflanke) aus dem Detektorsignal, indem dort die sägezahnförmige Spannung in symmetrische (Gauß-förmige) Impulse umgeformt werden (Pulseshaping). Die Pulshöhe (Scheitelspannung ) ist proportional zu der im Ge-Kristall deponierten Photonen-Energie. Ferner kann mit der Verstärkungseinstellung eine Signalanpassung an den nutzbaren Spannungsbereich am Eingang des ADCs vorgenommen werden (digital gain).

7 Inhibit Hochspannung HV 2..5 kv Spektrum Detektor Verstärker / Impulsformer Pulshöhen-Analyse PC MCA N2- Kühlung Sägezahn Gauß-Impuls binäre Information Signalformen Abb. 9 schematischer Aufbau eines Gamma-Meßplatzes MCA-Modul (Multi-Channel-Analyser / Viel-Kanal-Analysator z.b. ITECH) Das MCA-Modul besteht aus ADC und einem Vielkanalspeicher, sowie den Daten- und Befehlsaustausch-Komponenten für die PC-Steuerung über USB oder Ethernet. Es detektiert die Gauß-Impulse, mißt den Spannungswert (PHA Puls-Höhen-Analyse) und übersetzt diesen in eine digitale Information. Dazu ist er mit einem sog schnellen Wilkinson ADC und einer hochstabilen Zeitbasis (Clock) ausgestattet, welche es erlauben Impulse in schneller Folge und hoher Präzision zu konvertieren. Die Zählereignisse werden digital in ein Speicherfeld (Adresscounter) einsortiert, wobei nach jeder Konvertierung das entsprechende Zählelement (Kanal) um 1 inkrementiert wird. Da die Konversion eines Impulses eine definierte, wenn auch sehr kurze Zeit beansprucht, und der ADC in dieser Zeit nicht bereit (busy) ist, müssen diese Zeitintervalle von der konstant laufenden Systemzeit (realtime) abgezogen werden. Dies sind einige Mikrosekunden pro Impuls und werden vom System zur sog Totzeit (Deadtime) auf summiert. Die resultierende Zeit (livetime) ist die korrekte Bezugszeit für die Messung. Ist die Totzeit auf Grund einer extrem hohen Zählrate zu groß (>5%), dann ist die Totzeit-Korrektur nicht mehr verläßlich, und es muß etwas zur Minderung der Zählrate unternommen werden. Die Inhalt des MCA-Speichers wird mit Hilfe der Software in den Arbeitsspeicher des PCs kopiert und als Spektrum auf dem Display dargestellt. Während der Messung wird das Spektrum fortlaufend aktualisiert und Zeitwerte (real, live, dead-time) ausgegeben.

8 cts Energiekalibrierung Der horizontalen Achse, auf der zunächst die Kanäle dargestellt werden, kann als Energieachse angelegt werden. Dazu muß den Kanälen mit Hilfe einer linearen Funktion ein Energiewert zugewiesen werden. Dies geschieht in der Regel mit Hilfe von zwei Nukliden, deren Linien (Photopeaks) möglicht weit von einander entfernt sind. (Abb. 10) Gut geeignet sind die Am-241 (60 kev-linie) und Co-60 (1333 kev-linie) oder die K-40 (1462 kev-linie), mit denen eine 2-Punkt-Kalibierung durchgeführt werden kann. Danach erscheint die X-Achse in kev-einheiten. Die Kalibrier-Funktion wird mit dem Spektrum verknüpft und ist so wieder abrufbar. Spektrum Am-241 und K Energie (kev) Abb. 10 Spektrum für die Energie-Kalibrierung des Meßplatzes mit Am-241 (60 kev) und K-40 (1462 kev) Peaksearch und automatische Nuklid-Identifizierung Bei korrekt kalibriertem Spektrum und unter Verwendung einiger anderer Parameter kann das Programm alle Bereiche als Photopeaks automatisch markieren (automatischer Peaksearch). Die Peaks werden dann durch Aufsummieren der Kanalinhalte innerhalb der markierten Bereiche (ROI Region Of Interrest) ausgewertet. (Peakintegration.) Von dem Brutto- Integral wird ein Wert abgezogen, der als Peakuntergrund (BKG background) berechnet wird, so daß die Netto-Peakfläche für die Auswertung übrig bleibt. Der Nettowert dividiert durch die Meßzeit (livetime) ergibt die Zählrate in cps, welche für die quantitative Bestimmung der Probenaktivität eines Nuklids zu Grunde gelegt wird. (Abb. 11). Zusätzlich ist noch das sogenannte Nulleffektspektrum von Bedeutung, welches mit dem freien Detektor gewonnen wird. Alle Netto-Zählraten dieses Spektrums werden an den entsprechenden Energien des Probenspektrums zum Abzug gebracht. Dies betrifft insbesondere die natürlichen Radionuklide, die von den Zerfallsreihen des Urans und Thoriums herrühren.

9 Netto-Peakfläche net area Brutto-Peakfläche gross area Marker Peak-Untergrund (BKG) Peak-Energie Abb. 11 Peakauswertung in einer ROI (Region of Interest) Efficiency-Kalibrierung Das Nachweisvermögen (absolute Efficiency) für Photonen mit unterschiedlicher Energien in einer Meßapparatur ist von vielen Parametern abhängig. Probeneigenschaften : Größe, Form, Dichte, Probengefäß Detektoreigenschaften : aktives Volumen des Kristalls, Form, Dotierungsart, Material der Detektorendkappe und des Fensters Zur Messung der Efficiency-Kalibrierkurve wird ein Probenpräparat mit gleichen Eigenschaften wie die realen Proben mit künstlicher Aktivität vermischt und dann ausgewertet. Daraus läßt sich die Efficiency-Funktion als Polynom-Fit berechnen, die für eine quantitative Probenauswertung erforderlich ist. Zu jedem Energiewert läßt sich der Efficiencywert ermitteln. (Abb. 12)

10 Counts Efficiency eines Ge-Detektors 120,00 100,00 % 80,00 60,00 40,00 Transparenz der Detektorkappe Absorption im Ge-Kristall resultierende Efficiency-Kurve 20,00 0, Energie (kev) Abb. 12 Nachweisvermögen von Photonen in einem Ge-Detektor mit Maximum bei ca 180 kev Nuklididentifikation Nach einer automatischen Peaksuche (Peaksearch) werden im Spektrum etliche Photopeaks erkannt und markiert. Zu den Energiewerten kann das Programm entsprechende Nuklide aus einer Bibliothek vorgeschlagen, um deren Identifikation zu erleichtern. Die Entscheidung, welches Nuklid vorliegt und ob es möglicherweise von Energielinien anderer Nuklide überlagert (gestört) wird, muß allerdings immer vom Benutzer selbst getroffen werden, was einige Erfahrung voraussetzt. Peaks, die sich stark überlappen, können u.u. mit einer sog Multiplett-Peak-Analyse analysiert werden (Peak-Entfaltung Abb. 13). Peak-Multiplett Nuklid 1 Nuklid 2 Nuklid 3 Summe Kanal Abb. 13 Peakmultiplett-Entfaltung erfordert geeignete Software

11 cts Spektrenverwaltung Die Spektren können mit weiteren Informationen zur Probe und Meßparametern verknüpft werden und dann als Dateien in unterschiedlichen Formaten auf Speichermedien gesichert werden, um sie zu archivieren. Für die weitere Auswertung sind eine Reihe von (teuren) kommerziellen Programmen als auch Freeware-Produkte mit ebenso guten Resultaten verfügbar. (z.b. FITZPEAK) Spektrenbeispiele Spektrum Co Energie (kev) Co-60 Beta-Übergang 1173 kev (p=1) Photonen Ni kev (p=1) Abb. 14 Co-60-Spektrum als Beispiel einer einfachen Zerfallskaskade über zwei Energieniveaus

12 cts cts Spektrum N Anhilisationspeak 511 kev Photopeak Summenpeak Energie (kev) Abb. 15 Na-22-Spektrum mit Anhilisationpeak, Photopeak, Summenpeak Spektrum Uranmineral Energie (kev) Abb. 16 Uranmineral mit Folgeprodukten mit markanten Peaks von Pb-214 und Bi-214 etc

13 Praktischer Teil Zunächst werden die wesentlichen Funktionen des gesamten Meßsystems und der Software erläutert. Dazu werden einige sog. Punktquellen zum Einsatz kommen und deren Spektren untersucht. Zuvor wird eine Energie-Kalibrierung des Detektors mit geeigneten Quellen durchgeführt. Mit Hilfe ein einfachen Nuklididentifizierungsprogramms können die beobachteten, unbekannter Linien eines Spektrums bestimmten Nukliden zugeordnet werden. Wichtig ist auch die Benutzung der Karlsruher Nuklidkarte um Sachverhalte aufzuklären. In dem Zusammenhang wird auch der NaI-Detektor vorgestellt und ebenfalls kalibriert, um anschließend damit eine Mehrlinien-Punktquelle zu messen. Die Bestimmung der Halbwertsbreiten-Funktion als Maß für die Energieauflösung wird für der beiden Detektortypen ebenfalls beschrieben. Zu Anfang wird auf einem 2. Detektor eine vorbereitete Bodenprobe (getrocknet und gesiebt) aus dem Umfeld des Instituts gemessen (2-3 Std) und am Ende des Praktikumteils beispielhaft analysiert. Bestimmung der rel. Efficiency der beiden Detektoren mit Hilfe einer Co-60-Quelle wir mit einem Standardverfahren durchgeführt. Die für die vollständige Analyse von Proben unverzichtbare, absolute Efficieny-Kalibrierung wird nur erläutert, denn diese kann in der Kürze der Zeit nicht ausgeführt werden. Für diesen Praktikumsteil ist keine Protokollierung und Auswertung im eigentlichen Sinne vorgesehen, da keine umfangreiche Meßdaten anfallen. Es dient vielmehr als Einführung in die Grundlagen für die Gamma-Spektroskopie vermittelt werden. Es wird dennoch empfohlen sich über wichtige Punkte Notizen zu machen. Die gemessenen Spektren können im Excel- Format übergeben und vor Ort ausgedruckt werden.