Technologieentwicklung zur In-situ- Sanierung der ungesättigten Bodenzone mit festen Wärmequellen

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1 Heft 178 Uwe Hiester Technologieentwicklung zur In-situ- Sanierung der ungesättigten Bodenzone mit festen Wärmequellen

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5 Technologieentwicklung zur In-situ-Sanierung der ungesättigten Bodenzone mit festen Wärmequellen Von der Fakultät Bau- und Umweltingenieurwissenschaften der Universität Stuttgart zur Erlangung der Würde eines Doktor-Ingenieurs (Dr.-Ing.) genehmigte Abhandlung Vorgelegt von Uwe Hiester aus Waltrop Hauptberichter: Mitberichter: Prof. Dr.h.c. Dr.-Ing. E.h. Helmut Kobus, PhD Prof. Dr.-Ing. Pieter A. Vermeer Prof. Dr.-Ing. Gerhard Schäfer Tag der mündlichen Prüfung: 29. Oktober 2008 Institut für Wasserbau der Universität Stuttgart 2009

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7 Heft 178 Technologieentwicklung zur In-situ-Sanierung der ungesättigten Bodenzone mit festen Wärmequellen von Dr.-Ing. Uwe Hiester Eigenverlag des Instituts für Wasserbau der Universität Stuttgart

8 D93 Technologieentwicklung zur In-situ-Sanierung der ungesättigten Bodenzone mit festen Wärmequellen Titelaufnahme der Deutschen Bibliothek Hiester, Uwe: Technologieentwicklung zur In-situ-Sanierung der ungesättigten Bodenzone mit festen Wärmequellen / von Uwe Hiester. Institut für Wasserbau, Universität Stuttgart. - Stuttgart: Inst. für Wasserbau, 2009 (Mitteilungen / Institut für Wasserbau, Universität Stuttgart: H. 178) Zugl.: Stuttgart, Univ., Diss., 2009 ISBN NE: Institut für Wasserbau <Stuttgart>: Mitteilungen Gegen Vervielfältigung und Übersetzung bestehen keine Einwände, es wird lediglich um Quellenangabe gebeten. Herausgegeben 2009 vom Eigenverlag des Instituts für Wasserbau Druck: Document Center S. Kästl, Ostfildern

9 Vorwort Der Schutz des Bodens und des Grundwassers gegen Verunreinigungen und die Beseitigung von Altlasten im Untergrund ist ein wichtiges umweltpolitisches Ziel. Seitdem die Dimension der Langzeit - Umweltgefährdungen durch Altablagerungen und Altstandorte erkannt wurde (80er Jahre), ist klar, dass hier großer Forschungs- und Handlungsbedarf besteht. Fragen nach der am besten nutzbaren Sanierungstechnik bedürfen einer zu erarbeitenden Untersuchungs- und Beurteilungsstrategie. Die Versuchseinrichtung zur Grundwasser- und Altlastensanierung VE- GAS hat sich deshalb die Optimierung existierender und die Entwicklung neuer, verbesserter In-situ-Sanierungsverfahren und Erkundungstechniken zum Ziel gesetzt. VEGAS ermöglicht, physikalische, chemische und mikrobiologische Sanierungsverfahren unter naturnahen Bedingungen wissenschaftlich zu untersuchen und neue Behandlungsverfahren ohne Risiko einer Kontaminationsverlagerung praxisnah zu erproben. Ein wesentlicher Forschungsschwerpunkt von VEGAS liegt bei den thermischen Verfahren zur Untergrundsanierung. Hier wurden neue Wege beschritten und der Brückenschlag bis hin zur praktischen Anwendung mit sehr guten Sanierungserfolgen bei der In-situ-Reinigung von Böden und Grundwasserleitern gemacht. Im Rahmen dieses Forschungs- und Entwicklungsschwerpunkts sind in den zurückliegenden Jahren eine Reihe von Dissertationen bei VEGAS entstanden: Arne Färber 1997 (IWS -Mitt. 96), Christoph Betz 1998 (IWS-Mitt. 97), Reinhard Schmidt 2001 (IWS-Mitt. 106) und Angela Winkler 2003 (IWS-Mitt. 115). Die vorliegende Arbeit baut auf diesem breiten Fundament an hydrodynamischen, thermodynamischen und bodenmechanischen Grundlagen auf. Die vorliegende Dissertation wendet sich der bisher offen gebliebenen Frage zu, inwieweit der Einsatz von festen Wärmequellen zur thermischen In-situ-Sanierung in der ungesättigten Bodenzone mit geringer Durchlässigkeit und bei schwerer flüchtigen Schadstoffen eingesetzt werden kann und unter welchen Einsatzbedingungen dieses Verfahren funktionsfähig und wirtschaftlich ist. Ziel ist die Technologieentwicklung für das In-situ-Verfahren THERIS ( Thermische In-situ-Sanierung mit festen Wärmequellen ) bis zur Praxisreife. Dies beinhaltet den Weg von den naturwissenschaftlichen Grundlagen über messtechnische Entwicklungen zu Experimenten auf Technikumskala im VEGAS - Großbehälter und weiter bis zur wissenschaftlichen Begleitung einer Feldanwendung der neuen Technologie. Auf diesem Wege wurden die naturwissenschaftlichen Zusammenhänge im Großexperiment quantifiziert und damit die Grundlagen für die Bemessung in der Ingenieuranwendung gelegt. Und innerhalb der Einsatzmöglichkeiten und Anwendungsgrenzen von THERIS werden dessen ökonomische und ökologische Vorteile im Vergleich mit anderen Technologien deutlich herausgestellt. Stuttgart, im April 2009 Helmut Kobus VII

10 Danksagung Das dieser Arbeit zugrunde liegende Forschungsprojekt wurde vom Land Baden-Württemberg (Programm Lebensgrundlage Umwelt und ihre Sicherung (BWPLUS)) und dem Bundesministerium für Bildung und Forschung (BMBF) gefördert. Herrn Professor Kobus, PhD danke ich herzlich für die Möglichkeit zur Promotion, für die Übernahme des Hauptreferats und die wertvollen Anregungen zu dieser Arbeit. Herrn Professor Dr. Schäfer von der Universität Straßburg und Herrn Professor Dr. Vermeer von der Universität Stuttgart danke ich für die Übernahme der Koreferate und für ihre fachlichen Ratschläge. Mein besonderer Dank gilt Dr. Hans-Peter Koschitzky für die konstruktive und gute Zusammenarbeit innerhalb der Arbeitsgruppe und für jegliche Unterstützung, insbesondere bei der Nutzung der VEGAS-Forschungseinrichtung und bei der Umsetzung der Feldanwendung. Durch ihre stets unterstützende und kritische Diskussionsbereitschaft haben vor allem Dr. Angela Winkler, Tilman Theurer, Gerhard Schmid, PD Dr. Baldur Barczewski und im Besonderen Dr. Arne Färber zum guten Gelingen dieser Arbeit beigetragen. Ihnen gilt mein besonderer Dank. Die experimentellen Arbeiten wären ohne das handwerkliche Geschick der Werkstattmeister Jürgen Laich und Henning Eickhoff sowie ohne die Unterstützung des Werkstatt-Teams bei der Fertigstellung der Versuchsstände nicht möglich gewesen. Gleiches gilt für Wolfgang Rempp und Steffen Hägele insbesondere bei der Fertigung von Messtechnik für die Großversuche und den Feldstandort. Ebenso wichtig war die sehr gute Zusammenarbeit mit dem Team des VEGAS-Chemielabors unter der Leitung von Dr. Norbert Klaas. Hubert Hermes und Oliver Trötschler haben durch ihre fachliche Kompetenz und konstruktive Art zur effizienten Lösung meßtechnischer und anderer Aufgaben beigetragen. Allen Kolleginnen und Kollegen danke ich für die gute Zusammenarbeit und die angenehme Arbeitsatmosphäre am Institut für Wasserbau. Meinen Diplomanden Alfred Gand und Chen Hong sowie, stellvertretend für alle am Projekt beteiligte studentische Hilfskräfte, besonders Markus Noack und Philipp Leube, ebenso wie Christian Gabriel, möchte ich für ihre engagierte und zuverlässige Arbeitsweise danken. Sie war zur erfolgreichen Durchführung der Versuche und zur Auswertung der Messdaten unerlässlich. Abschließend gilt mein besonderer Dank Susanne für ihre unermüdliche Geduld bei der Fertigstellung dieser Arbeit und Sophie für ihre mich immer motivierende Fröhlichkeit beim Endspurt. Meine Eltern gaben mir jederzeit die Möglichkeit und Freiheit, meinen Berufsweg auszusuchen und zu verfolgen. Diese Dissertation wäre ohne ihre Unterstützung niemals entstanden. Sie ist daher auch ein Teil ihrer Leistung und ihnen gewidmet. Stuttgart, im April 2009 Uwe Hiester VIII

11 Inhaltsverzeichnis Abbildungsverzeichnis Tabellenverzeichnis Abkürzungen Kurzfassung Abstract XVII XVIII XIX XXV XXVII 1 Einleitung Boden- und Grundwasserschutz Thermische In-situ-Sanierungsverfahren Extraktionspfad Bodenluft Energieeintrag in den Bodenkörper Motivation Zielsetzung und Gliederung dieser Arbeit Grundlagen für die Modellbildung im Großbehälter Wärmetransport in der ungesättigten Bodenzone Wärmetransportprozesse Betrieb fester Wärmequellen Zweiphasen-Bewegung Wasser-Luft im porösen Medium Einphasen-Strömung im porösen Medium Kapillarmodelle Konstitutive Beziehungen und Mehrphasen-Strömung Nicht-isothermer Strömungsprozess: Heat-Pipe-Effekt Stofftransport im porösen Medium Transportprozesse Nicht-isotherme Stoffeigenschaften Nicht-isotherme Phasenübergänge Struktur und geotechnische Eigenschaften bindiger Böden Notwendigkeit der Strukturbetrachtungen Aufbau des Bodenkörpers Wichtige Bodenkennwerte Strukturabhängige Verformbarkeit des Bodenkörpers Relevante Prozessparameter für diese Arbeit Interaktionen zwischen Strukturänderungen, Strömungs- und Wärmetransportprozessen Relevante Messgrößen für diese Arbeit IX

12 X Inhaltsverzeichnis 3 Entwicklung eines korrosionsbeständigen Time-Domain-Reflectometry-Systems für hohe Temperaturen (HTC-TDR) Systemauswahl zur In-situ-Feuchtemessung Anforderungen an die Feuchtemesstechnik Systemauswahl und Entwicklungsbedarf Gerätetechnische Entwicklungen Entwicklung von HTC-TDR-Sonden Einbauvarianten der Sonden im Bodenkörper Automatisierung der Datenerfassung Erweiterung der Auswerte-Algorithmen Bestimmung der Porosität im Sondenumfeld Berücksichtigung nicht-isothermer Stoffeigenschaften Automatisierung der Auswertung Erreichte Messgenauigkeit Konzeption und Aufbau der Experimente im technischen Maßstab Zielsetzung der Untersuchungen Motivation Untersuchungsräume und erforderliche Voruntersuchungen Eingesetzte Böden Bodenauswahl Kenngrößen und Einbaukriterien Einbau einer Schadstoffquelle Schadstoffauswahl Visualisierung der Schadstoffausbreitung Schadstoffeinbau im Großbehälter Vordimensionierung mit numerischen Simulationen Konzept und Durchführung der Berechnungen Ergebnisse der Simulationen Umsetzung der Versuchsplanung Konzept und Aufbau des Großbehälters Verfahrenstechnische Peripherie Messtechnik und Datenerfassung Versuchsprogramm im technischen Maßstab Untersuchungen zum Wärmetransport im technischen Maßstab Gliederung der Versuchsphasen Versuchsvorbereitung Versuchsdurchführung Darstellung und Diskussion der Ergebnisse Methodik der Interpretation Phase 1: Betrieb einer Gruppe von Heizelementen Phase 2: Einfluss einer Bodenluftabsaugung Phase 3: Intermittierender Betrieb der Heizelemente Phase 4: Variation der Heizelementanordnung Phase 5: Abkühlphase

13 Inhaltsverzeichnis XI 5.3 Zusammenfassende Diskussion der Ergebnisse Erkenntnisse aus dem Wärmetransportexperiment Ableitung der THERIS-Betriebsparameter für das Sanierungsexperiment 94 6 Technikumsexperiment zur Sanierung eines MKW-Schadens Zielsetzung des Sanierungsexperiments Versuchsaufbau und vorbereitende Arbeiten Anlagenperipherie und Versuchsverlauf Einstellen der Initialsättigungen vor Versuchsbeginn Konzept der Schadstoffbilanzierung Versuchsphasen Phase 1: Kalte Bodenluftabsaugung Phase 2: Sanierung mit dem THERIS-Verfahren Phase 3: Weiterbetrieb der festen Wärmequellen Phase 4: Abkühlphase Zusammenfassende Bewertungen Verfahrensspezifischer Schadstoffaustrag Energieeintrag mit den Heizelementen Vergleich der spezifischen Betriebsenergie Zusammenfassung der wichtigsten Erkenntnisse aus dem Sanierungsexperiment Anforderungen an das THERIS-Verfahren bei der Anwendung an Feldstandorten Feldanwendung des THERIS-Verfahrens zur Sanierung eines CKW-Schadens Schadensfall und Geologie Sanierungskonzept Einschätzung der Untergrundbeschaffenheit Anforderungen an das THERIS-Verfahren Anlagenperipherie Sanierungsüberwachung beim Anlagenbetrieb Auswertung des Sanierungsverlaufs Temperaturentwicklung Schadstoffbilanzierung Bilanzierung des Wasserhaushalts Energieverbrauch beim Anlagenbetrieb Bewertung des Feldeinsatzes Analyse und Bewertung des entwickelten THERIS-Verfahrens Standortübergreifender Vergleich der THERIS-Anwendungen Konzept der standortübergreifenden Vergleiche Charakterisierung des Schadstoffaustrags Spezifische Sanierungszeit Bewertung des Betriebsenergieverbrauchs Bewertung der ökologischen Nachhaltigkeit des THERIS-Verfahrens Analyse der Teilsysteme des THERIS-Verfahrens

14 XII Inhaltsverzeichnis Vergleiche mit anderen Sanierungsverfahren Wirtschaftliche Erfolgsaussichten des THERIS-Sanierungsverfahrens Methode des ökonomischen Verfahrensvergleichs Kostenschätzungen für die Sanierungsvarianten Ökonomischer Vergleich der Sanierungsszenarien Zusammenfassung und Ausblick Zusammenfassung der Ergebnisse Ausblick auf weitere Forschungsarbeiten Anhang Allgemeine Daten Wärmetransportexperiment Auswertung der HTC-TDR-Daten nach Messebenen Auswertung der HTC-TDR-Daten nach Messprofilen Sanierungsexperiment Auswertung der HTC-TDR-Daten nach Messebenen Auswertung der HTC-TDR-Daten nach Messprofilen

15 Abbildungsverzeichnis 1.1 Die wichtigsten Schadstoffgruppen (Mehrfachbelastung einiger Schadensfälle) [Bayrisches Landesamt für Wasserwirtschaft [11]] Schema einer Bodenluftabsaugung Das THERIS-Verfahren: a) Prinzipskizze der Teilsysteme, b) potenzielle Einsatzbereiche Schematische Entwicklung der BLA-Austragskonzentrationen über die Betriebszeit bei unterschiedlichen Verfahren: a + b) konventionelle kalte BLA [geändert nach Bock [17]], c) Zielsetzung des THERIS-Verfahrens Konzeption der Forschungsvorhaben zur Entwicklung des THERIS-Verfahrens (vorliegende Arbeit hervorgehoben) Randbedingungen beim Betrieb fester Wärmequellen Exemplarische Darstellung des Temperaturverlaufs zwischen mehreren Heizelementen: a) Schnitt durch zwei Heizelemente (B & C), b) Temperaturverlauf nach 1 und 10 Betriebstagen (Daten aus dem 2. Großversuch (Kap. 6)) Abhängigkeit des Durchlässigkeitsbeiwerts von der Korngrößenverteilung von Lockergesteinen nach Krapp [Prinz [95]] Wasser im Porenraum (vgl. auch Abb. 2.9b): a) durchflusswirksamer, effektiver Porenraum feinkörniger Sedimente nach Reuter [95], b) normierter Wasserdampfdruck p/p 0 in Abhängigkeit vom Porendurchmesser (nach Pallmann) und pf-wert (p/p 0 = 1 = Dampfdruck über einer freien Wasseroberfläche) [geändert aus Scheffer & Schachtschabel [103]] Schematische Darstellung einer Heat-Pipe, geändert nach Udell [128] Nicht-isothermes Verhalten des Henry-Koeffizieten für verschiedene Schadstoffe (Datenbasis aus Sander [102]) Bodenklassifikation nach Korngrößenverteilungen (vertikale Pfeile) [DIN [35]], Abschätzung des Materialverhaltens (horizontale Pfeile) [Leussink [81]] Schematische Darstellung a) einiger Tonminerale [von Soos [114]], b) der Inter- und Intraaggregatporen nach Mallwitz [86] Bodenbeschreibung nach AG Bodenkunde Blume [16]: a) Dreiecksdiagramm der Bodenarten, b) Porung (Porengrößenverteilung) bei mittlerer Lagerungsdichte Einfluss des Wassers auf das Schrumpfverhalten: a) Normal- und Restschrumpfung nach Haines [geändert aus Thienemann [125]], b) Schrumpfphasen eines Tons [geändert aus Heibrock [60]] Aggregatspezifisches Materialverhalten: a) Schematische Scherbruchkurve eines aggregierenden Bodens [aus Thienemann [125] nach Horn et al.], b) Zugfestigkeit in einem Ton in Abhängigkeit von der Ausprägung des Sekundärgefüges (SG) bei Wasserentzug [nach Heibrock [60] ] XIII

16 XIV Abbildungsverzeichnis 2.12 Einfluss von Rissstrukturen auf den Heat-Pipe-Effekt (schematisch): a & b) Aufsicht auf eine Wärmequelle und verschiedene Rissstrukturen, c) Auswirkungen auf die Bodenerwärmung Charakterisierung der In-situ-Parameter beim Betrieb fester Wärmequellen im porösen Medium Anforderungen an das HTC-TDR-System HTC-TDR-Sonden: a) Herstellung der entwickelten temperatur- und korrosionsbeständigen Sonden, b) Einbau der Sonden im GB in 5 Profilen Prinzip der Sondenansteuerung Schematische Darstellung der Auswertung von HTC-TDR-Signalen Großbehälterdaten: Vergleich der gemessenen Trockendichten ρ d (ausgefüllte Symbole, durchgezogene Linien) mit den sondenspezifischen Trockendichten ρ d,t DRi (offene Symbole, gestrichelte Linie) an den HTC-TDR-Sonden: a) Kalibrierung der HTC-TDR-Sonden anhand der gemessenen Verteilung der Einbaudichten, b) Darstellung der gemessenen und kalibrierten Einbaudichten über die Einbauhöhe (Messebene) Berechnung der temperaturabhängigen Dielektrizitäten von Wasser und Trimethylbenzol (TMB) [Ansatz nach Wohlfarth [82]] Änderung der berechneten Wassersättigung: a) in Abhängigkeit von der Änderung der Trockendichte des umgebenden Bodens, b) durch die Temperaturabhängigkeit der Dielektrizität von Wasser Einflussparameter auf die Gestaltung des Großbehälters Skizze der relevanten Untersuchungsräume Korngrößenverteilung des eingebauten Grobsandes und des Feinsandgemisches (FSG) (gestrichelt: Ausgangsmaterialien für das FSG) Abschätzung der Porung mit Daten von Blume [16] aus der Korngrößenverteilung: a) bezogen auf das Gesamtvolumen, b) bezogen auf die Porosität n Visualisierung der Schadstoffausbreitung a) Versickerung von Trimethylbenzol in eine initial mit Wasser teilgesättigte Feinschicht, b) Schadstoffausbreitung an der Schichtgrenze zwischen den Einbaulagen und an Aggregaten, c) Abnahme der mittleren Schadstoffsättigung im Porenraum Aufbau des Versuchsstandes: a) Herstellen des FSG mit Mischfahrzeug, b) Positionieren der Messprofile im GB mittels Loten, c) Planum einer Messachse vor dem Einbau der Messtechnik Großbehälter: a) Schadstoffdiffusor auf der Oberkante des FSG, b) Anlagenperipherie Aufsicht des Großbehälters Ansicht des Großbehälters Großbehälterversuche zur Entwicklung des THERIS-Verfahrens Initiale Wassersättigung bei Versuchsbeginn: a) gemessen mit den HTC-TDR- Sonden, b) berechnet aus der abgeschätzten Kapillardruck-Sättigungsbeziehung Anordnung der Heizelemente und der Messtechnik (Konfiguration der HE (Ansicht): A = vier HE, B = acht HE)

17 Abbildungsverzeichnis XV 5.3 Konfiguration der Wärmequellen Schematische Darstellung der Datenauswertung Schritt 1 der Datenaufbereitung: Darstellung der gemessenen Temperaturen T [ C] und Wassersättigungen S w [-] (Oberkante des FSG, Höhenlage 280 cm ü.g.) Schritt 2 der Datenaufbereitung: Darstellung der berechneten Temperaturund Sättigungsänderungen T/ t [K/d], S w / t [-/d] (Oberkante des FSG, Höhenlage 280 cm ü.g.) Schritt 3 der Datenaufbereitung: Darstellung des berechneten Wasserdampfpartialdrucks p d,w [mbar] und der berechneten Druckhöhe in der Wasserphase p [kpa] (Oberkante des FSG, Höhenlage 280 cm ü.g.) Schnittführung der Temperaturdarstellungen in den Abb. 5.9 und Pfeile markieren die dargestellten Messebenen und -profile Entwicklung der Temperaturen zwischen Zuluft- (Profil N) und BLA-Pegeln (Profil W, Abb. 5.8). Höhe 165: auf Höhe der unteren BLA, Höhe 195: im unteren Grobsand an der Grenzschicht zum FSG, Höhe 265: im FSG, Höhe 345: auf Höhe der oberen BLA Entwicklung der Temperaturen in unterschiedlichen Abständen zum zentralen Bereich (Abb. 5.8): BLA-zustromseitig in einem Abstand von 75 cm (Profil N) und 25 cm (Profil P), im Mittelpunkt des zentralen Bereichs (Profil F) und BLA-abstromseitig in einem Abstand von 50 cm (Profil V) Entwicklung der Wassersättigungen und Temperaturen im Mittelpunktprofil des zentralen Bereichs in vier Höhen (HTC-TDR-Profil 4) Prinzipskizzen: a) Dampf- und Kondensatausbreitung im GB (schematischer Vertikalschnitt), b) Qualitative Änderung von transportrelevanten Parametern in Abhängigkeit vom Abstand zu einem HE Abschätzung der Druckhöhen in der Wasserphase zu verschiedenen Zeitpunkten (Zeit in [d]) Abkühlung der Heizelementen am 163. und 169. Versuchstag Auswirkungen eines intermittierenden Betriebs der HE am Beispiel des HTC- TDR-Profils 4 in Mittelpunkt des zentralen Bereichs: Temperaturdifferenzen (oben) und Differenz der Wassersättigung (unten) in verschiedenen Höhen (Bezugswert: 163. Versuchstag) Vorhandenes Wasservolumen im FSG im Bereich der HTC-TDR-Sonden und deren Änderung im Versuchsverlauf (Profile-Nr. im Kreis) Schematische Darstellung der Interaktion von Heat-Pipe und Wärmeausbreitung Schematische Darstellung der eingebauten Schadstoffquelle Versuchsvorbereitung: Erfassung der TMB-Migration in unterschiedlichen Höhen mit den HTC-TDR-Sonden: A) Initialwassersättigung (2-Phasen-System Wasser-Luft), B) Anstieg der Wassersättigung durch die Verdrängung von Wasser aus den oberen Lagen, C) Verringerung der Wassersättigung durch den Zutritt von TMB (3-Phasen-System Wasser-TMB-Luft) Änderung der Wassersättigung durch die TMB-Infiltration (Initialsättigung 3 Tage vor Sanierungsbeginn)

18 XVI Abbildungsverzeichnis 6.4 Entwicklung wichtiger Kenngrößen: a) Wassersättigung im Mittelpunkt zwischen den HE (HTC-TDR-Profil 4), b) Temperatur, c) TMB-Austragskonzentrationen, d) Summenkurve des relativen TMB-Austrags, e) elektrische Leistung Profile der Wassersättigungen im Mittelpunkt des zentralen Bereichs (Profil 4), am Rand (Profil 3) und außerhalb des zentralen Bereichs (Profil 2 & 1) Wassersättigung an der Unterkante des FSG (Höhe 205 cm ü.g.) Wichtige Kenngrößen bei der THERIS-Sanierung: a) Wassersättigung im Mittelpunkt des zentralen Bereichs (Profil 4, h: 205, 240, 280 [cm ü.g.]), b) Temperaturen im zentralen Bereich und in der BLA, c) mittlere Temperaturänderung, d) TMB-Austragskonzentrationen, e) Summenkurve TMB-Austrag Sättigungsänderungen im Mittelpunkt des zentralen Bereichs (Profil 4), am Rand des zentralen Bereichs (Profil 3) und außerhalb dieses Bereichs (Profil 2) Isochronen charakteristischer Sättigungszustände im zentralen Bereich zwischen den HE aus Abb. 6.8 (Zeitpunkte als Versuchstage angegeben): a) Ende des 3-Phasen-Systems Wasser-TMB-Luft (lokales Sättigungsminimum), b) Gleichgewichtszustand im 2-Phasen-System Wasser-Luft (lokales Sättigungsmaximum), c) Trocknung des zentralen Bereichs Arithmetisch gemittelte Temperaturen im FSG an den HTC-TDR-Sonden Vergleich der BLA-Pegel hinsichtlich ihrer Anteile am Volumen- und Massenstrom in den beiden Sanierungsphasen (BLA-Pegel: T = oben, B = unten) Leistung der HE und kumulierter Energieeintrag in Abhängigkeit von der Einbautiefe der HE Schematische Darstellung zur Ermittlung der Sanierungszieltemperatur T san Bodenaufbau: a) Korngrößenverteilung der bindigen Bodenschichten, b) schematisches Bodenprofil mit Lage der Heizelemente und des Temperatur-Monitorings a) Schematischer Lageplan des Sanierungsfeldes, b) Dampfdruckkurven Vertikale Temperaturentwicklung am Beispiel des Profils Nummer Tiefengemittelte Temperaturentwicklung zwischen den Heizelementen (a & c), tiefengemittelte Wärmespeicherung innerhalb von 24 Stunden (b & d) Temperaturen und normierte Dampfdrücke im Messquerschnitt 1-7. Der sanierungsrelevante Bereich ist gestrichelt dargestellt (Schnittführung s. Abb. 7.2a) Wasserdampfdruck-Beiwerte i w im Referenzquerschnitt in Abhängigkeit von der normierten Querschnittsfläche A norm über die normierte Sanierungszeit t norm Normierter Durchfluss q/q 0 und normierter PCE-Massenstrom ṁ/ṁ a) Anzahl der Bodenproben, mittlere CKW-Konzentrationen und Schwankungsbereiche, b) Vergleich der Reinigungsgrade i Wasserhaushalts-Bilanz: a) mittlere Bodenwassergehalte: vor der Sanierung, nach 60 Tagen THERIS-Betrieb und Differenzen, b) kumulierte Wasserreduktion im Bodenprofil nach 60 Tagen, c) Ganglinie der Zuflüsse und Entnahmen, Abgleich mit den Bodenwerten nach 60 Tagen

19 Abbildungsverzeichnis XVII 8.1 Prinzip des Verfahrensvergleichs anhand der standortspezifisch ermittelten Austrags- und Verbrauchswerte Vergleich des Schadstoffaustrags zwischen einer kalten BLA (schematische Darstellung) und dem THERIS-Verfahren (Messwerte): a & b) normierte Austragsfracht ṁ i /ṁ 0 (für THERIS mit: ṁ 0,GB = 115 g/d, ṁ 0,F eld = 24 g/d), c & d) normierte Austragssumme m i /m ges (für THERIS mit: m ges,gb = mges,f eld = 23 kg) Schematische Darstellung des THERIS-Beschleunigungs-Faktors β und des Einsparpotenzials ɛ gegenüber einer konventionellen, kalten BLA Analyse der Umweltauswirkungen der Teilsysteme beim THERIS-Verfahren: a) Verbrauchsdaten, b) Wirkungskategorien Vergleich von Sanierungsverfahren anhand bilanzierter potenzieller Umweltauswirkungen Kosten der Teilsysteme bei verschiedenen Sanierungsvarianten, normiert auf die Gesamtkosten des THERIS-Verfahrens Kapillardruck-Sättigungs-Kurven der im Großbehälter (GB) und im Feld vorhandenen Böden auf der Grundlage der Daten aus Tab Relative Permeabilitäts-Sättigungs-Kurven der im Großbehälter (GB) und im Feld vorhandenen Böden auf der Grundlage der Daten aus Tab Schematische Darstellung der Datenauswertung (Auszug aus Abb. 5.4) Betriebsphasen beim Wärmetransportexperiment (analog Tab. 5.1) Temperaturen je Ebene über die Versuchszeit Wassersättigung je Ebene über die Versuchszeit Temperaturänderung je Ebene über die Versuchszeit Sättigungsänderung je Ebene über die Versuchszeit Wasserdampfpartialdruck je Ebene über die Versuchszeit Druckhöhe je Ebene über die Versuchszeit Schematische Darstellung der Datenauswertung (Auszug aus Abb. 5.4) Betriebsphasen beim Wärmetransportexperiment (analog Tab. 5.1) Temperaturen in vier Profilen über die Versuchszeit Wassersättigung in vier Profilen über die Versuchszeit Temperaturänderung in vier Profilen über die Versuchszeit Sättigungsänderung in vier Profilen über die Versuchszeit Wasserdampfpartialdruck in vier Profilen über die Versuchszeit Druckhöhe in der Wasserphase in vier Profilen über die Versuchszeit Schematische Darstellung der Datenauswertung (Auszug aus Abb. 5.4) Temperaturen je Ebene über die Versuchszeit Wassersättigung je Ebene über die Versuchszeit Schematische Darstellung der Datenauswertung (Auszug aus Abb. 5.4) Temperaturen in vier Profilen über die Versuchszeit Wassersättigung in vier Profilen über die Versuchszeit

20 Tabellenverzeichnis 2.1 Wärmeleitfähigkeit λ und Wärmeübergangskoeffizient α verschiedener Stoffe [Quellen: [1] Kuchling [78], [2] Börgesson et al. [22], [3] Hell [62]] Charakterisierung von Böden über ihre Gasdurchlässigkeiten Innere Oberfläche A s [m 2 /g] unterschiedlicher Minerale Aktivitätszahl und Wassergehalte an der Fließgrenze einiger Tonminerale (mittlere Werte) [von Soos [114]] Übersicht der Arbeitspakete zur Entwicklung des HTC-TDR-Systems Kalibrierung der HTC-TDR-Sonden: Bestimmung der materialspezifischen Geometrieparameter α anhand der bekannten mittleren Trockendichten ρ d,m und kleinstmöglichem Unterschied der Standardabweichungen σ ρd,1 und σ ρd, Stoffspezifische Parameter zur Berechnung der temperaturabhängigen Dielektrizität [Weast [136], Wohlfarth [82]] Betriebsphasen beim Wärmetransportexperiment Siedepunkte T sd,nap L und NAPL-Druck-Beiwerte α NAP L verschiedener Schadstoffe beim Gemischsieden dieser Einzelstoffe mit Wasser Abschätzung geotechnischer Bodenkennwerte (Quellen: [1] Abschätzung nach Krapp (Abb. 2.3), [2] Schneider Bautabellen [108], [3] berechnete Werte) Abschätzung der Porung (Quellen: [1] Korngrößenanteil nach Abb. 7.1a, [2] Benennung der Bodenarten und Abschätzung der Porosität nach AG Bodenkunde (Abb. 2.9), [3] berechnet (Gl. 2.24)) Auszug der Randbedingungen im GB und bei der Feldanwendung Standortübergreifender Verfahrensvergleich der Sanierungszeiten Standortübergreifender Verfahrensvergleich des Energieverbrauchs Verfahrensvergleich anhand des kumulierten Energieaufwands Trockendichte ρ d [g/cm 3 ] (Porosität n [-]) in der Umgebung der HTC-TDR- Sonden im Großbehälter (GB) Restwassersättigung S wrest [%] der HTC-TDR-Sonden im ersten GB-Versuch Prognostizierte Van-Genuchten-(VG-)Parameter [Durner [45]] für Gl Betriebsphasen und Untersuchungsziele beim Sanierungsexperiment Betriebsphasen und Untersuchungsziele beim Sanierungsexperiment XVIII

21 Abkürzungen Häufige Abkürzungen BC Brooks-Corey Parameter BLA Bodenluftabsaugung BBodSchG Bundesbodenschutzgesetz BBodSchV Bundesbodenschutzverordnung CKW chlorierte Kohlenwasserstoffe DNAPL Denser than water non aqueous phase liquid (ρ DNAP L > ρ W asser ) FSG Feinschichtgemisch im Großbehälter GB (VEGAS)-Großbehälter GBV (VEGAS)-Großbehälterversuch GW Grundwasser HE Heizelement HTC-TDR high temperature and corrosion resistant TDR-System kbla kalte Bodenluftabsaugung bei natürlichen Randbedingungen (natürliche Bodenfeuchte und Untergrundtemperatur (ca. 10 C) LNAPL Lighter than water non aqueous phase liquid (ρ LNAP L < ρ W asser ) MKW Mineralölkohlenwasserstoffe NAPL Non aqueous phase liquid PCE Per, Tetrachlorethen (C 2 Cl 4 ) REV repräsentatives Elementarvolumen UZ (wasser-) ungesättigte Bodenzone VEGAS Versuchseinrichtung zur Grundwasser- und Altlastensanierung an der Universität Stuttgart VG Van-Genuchten Parameter WHG Wasserhaushaltsgesetz TCE Tri, Trichlorethen (C 2 HCl 3 ) TDR Time Domain Reflectometry THERIS Thermische In-situ-Sanierung mit festen Wärmequellen TMB Trimethylbenzol (C 9 H 12 ) [hier: 1,2,4 = Pseudocumol] TS Trockensubstanz XIX

22 XX Abkürzungen Nomenklatur Symbol Bedeutung Einheit a Temperaturleitfähigkeit [m 2 /s] A Fläche, Grund-, Ober-, Querschnittsfläche [m 2 ] A s spezifische Kornoberfläche [m 2 /g] c Ausbreitungsgeschwindigkeit der elektromagnetischen Welle [m/s] c Konzentration [mg/m 3 ] [mg/kg] c c Kapillarkohäsion [kn/m 2 ] c NAP L Schadstoffkonzentration [mg/m 3 ] [mg/kg] c 0 Anfangskonzentration vor/bei Inbetriebnahme einer Sanierung [mg/m 3 ] [mg/kg] c 0 Lichtgeschwindigkeit im Vakuum [m/s] c b Schadstoffkonzentration im Boden [mg/kg] c p spezifische Wärmekapazität [kj/(kgk)] D E effektive Gesamtdiffusion [m 2 /d] Dg a Diffusionskoeffizient der gasförmigen Komponente in Luft [m 2 /d] Dl w Füssigkeitsdiffusionskoeffizient der gelösten Komponente in [m 2 /d] Wasser D m stoffspezifischer Diffusionskoeffizient [m 2 /s] D P r Verdichtungsgrad [ ] d Korndurchmesser [cm] E Energie [J] [kwh] E spez spezifische Energie (je Schadstoffmenge) [J/kg] e Porenzahl [ ] F Kraft [N] [(kg m)/s 2 ] g Erdbeschleunigung [m/s 2 ] H geodätische Höhe [m ü.nn] h Höhe einer Messebene über dem Grund des GB [cm ü.g.] h hydraulische Druckhöhe [m] h c kapillare Steighöhe [m] I A Aktivitätszahl [ ] I C Konsistenzzahl [ ] I L Liquiditätszahl [ ] I P Plastizitätszahl [ ] i (hydraulischer) Gradient [ ] i Wiederverfüllungsgrad [ ] i b Reinigungsgrad / Sanierungserfolg nach Bodenkonzentrationen [ ] i m Reinigungsgrad / Sanierungserfolg nach ausgetragener [ ] Schadstoffmasse i loc Standortdruck-Beiwert [ ] i san Sanierungsdruck-Beiwert [ ] i w Wasserdampfdruck-Beiwert [ ]

23 Abkürzungen XXI i wdd Wasserdampfdestillations-Beiwert [ ] K d Verteilungskoeffizient von adsorbiertem zu gelöstem Stoff [ ] K H (dimensionsloser) Henry-Koeffizient [ ] k Seitendruckbeiwert [ ] k a Gasdurchlässigkeit [m/s] k f hydraulische Leitfähigkeit, Darcy-Geschwindigkeit [m/s] k r relative Permeabilität [ ] k 0 Permeabilität [m 2 ] k 0 Erdruhedruck [kn/m] L Länge [m] l Durchströmungslänge [m] m Masse [kg] ṁ Massenstrom [kg/s] m d Trockenmasse [g] m dt Masse der Teilchen < 0,002 mm [g] m NAP L Schadstoffmasse [kg] m NAP L,ex entfernte Schadstoffmasse [kg] m NAP L,san sanierungsrelevante Schadstoffmasse [kg] n Porosität [ ] n van Genuchten-Parameter zur Beschreibung der Porengrößenverteilung [ ] n eff effektive Porosität [ ] n k Porositätsänderung durch Konsolidation [ ] n q Porositätsänderung durch Quellprozesse [ ] n s Porositätsänderung durch Schrumpfrisse [ ] n T DR Bodenporosität im Messbereich einer HTC-TDR-Sonde [ ] P elektrische Leistung [W] [VA] P atm Normal-Atmosphärendruck (1013 mbar) [mbar] P atm,loc Standort-Atmosphärendruck [mbar] P d,wdd Dampfdruck der Wasserdampfdestillation [mbar] P in situ In-situ-Sanierungsdruck [mbar] P san Sanierungszieldampfdruck [mbar] p Last, Auflast [kn] p Druck [Pa] p druckäquivalente Piezometerhöhe der Wasserphase [Pa] p c Kapillardruck [Pa] p d Eindringdruck in der Flüssigphase [Pa] p d Partialdampfdruck [Pa] p d,nap L Partialdampfdruck des Schadstoffgemisches [mbar] p d,nap L,i Dampfdruckanteil des Einzelschadstoffs am Partialdampfdruck [mbar] des Schadstoffgemisches p d,w Partialdampfdruck des Wasserdampfs [mbar] Q Durchfluss [m 3 /h] Q Wärmemenge (1 kwh = 3, (m 2 kg)/s 2 ) [kwh] q Volumenstrom [m 3 /h]

24 XXII Abkürzungen q Wärmestromdichte [W/m 2 ] [J/m 2 s] R elektrischer Widerstand [Ω] [V/A] r Kapillarradius [m] r t Porenradius [m] S Sättigung [ ] [cm 3 /cm 3 ] S Schrumpfmaß [ ] S e effektive Sättigung [ ] S r Residualsättigung [ ] S 0 Wasserspannung [bar] [mws] [pf] T Temperatur [K] [ C] T sd Siedetemperatur [K] [ C] t Zeit [s] t Signallaufzeit entlang der HTC-TDR-Sonde [ns] t sa Signallaufzeit bis zum Sondenanfang [ns] t se Signallaufzeit bis zum Sondenende [ns] t ke Signallaufzeit bis zum Kabelende [ns] t sk Signallaufzeit im Sondenkopf [ns] t spez spezifische Sanierungszeit (je Schadstoffmenge) [d/kg] U elektrische Spannung [V] U Ungleichförmigkeit (U = d 60 /d 10 ) [ ] U l Schadstoffrückhaltevermögen eines Bodens [l/m 3 ] u a Porenluftdruck [Pa] u w Porenwasserdruck [Pa] V Volumen [m 3 ] V f Verfüllvolumen [cm 3 ] V h Hohlraumvolumen [cm 3 ] V p Geschwindigkeitsfaktor für die Wellenausbreitung im Koaxialkabel [ ] W Arbeit [J] [Ws] [Nm] w Wassergehalt (gravimetrisch) [ ] [g/g] w L Wassergehalt an der Fließgrenze [ ] w P Wassergehalt an der Ausrollgrenze [ ] w P r Proctorwassergehalt [ ] w S Wassergehalt an der Schrumpfgrenze [ ] X NAP L,i Molenbruch des NAP L, i im Schadstoffgemisch [ ] α Wärmeübergangskoeffizient [W/(m 2 K)] α Parameter zur Bescheibung des Eindringdrucks (van Genuchten) [1/Pa] α Geometriefaktor bei der Ausbreitung eines Hochfrequenzsignals [ ] im Boden α Formfaktor für die Geometrie des Bodenkorns [ ] α BLA BLA-Beiwert [ ] α NAP L NAPL-Druck-Beiwert [ ] β Übertragungsbeiwert für Wasserspannungen [ ] β t,kbla THERIS-Beschleunigungs-Faktor [ ]

25 Abkürzungen XXIII ɛ Dielektrizität [ ] ɛ m Mischungsdielektrizität, mittlere Dielektrizität [ ] ɛ t,bla Zeiteinsparpotenzial [ ] ϕ Reibungswinkel, Benetzungswinkel [ ] η dynamische Viskosität [kg/(m s)] λ Porenverteilungsindex (Brooks & Corey) [ ] λ Wärmeleitfähigkeit [W/(m K)] λäq Äquivalenzwärmeleitfähigkeit [W/(m K)] λ (Gesamt-)Wärmetransportfähigkeit [W/(m K)] ν kinematische Viskosität η/ρ = (η g)/γ [m 2 /s] θ Bodenfeuchte, volumetrischer Wassergehalt [ ] [cm 3 /cm 3 ] ρ Dichte [g/cm 3 ] ρ d Trockendichte eines Bodens [g/cm 3 ] ρ ds Schrumpfdichte eines Bodens [g/cm 3 ] ρ f Feuchtdichte eines Bodens [g/cm 3 ] ρ P r Proctordichte [g/cm 3 ] ρ s Dichte des Bodenkorns (Korndichte) [g/cm 3 ] σ Oberflächenspannung [J/m 2 ] [N/m] σ Spannung, Grenzflächenspannung [N/m 2 ] τ Tortuosität [ ] Indices Symbol Bedeutung a Luft (air) d trocken (dry) f Flüssigkeit (fluid), i.d.r. Wasser g Gas HE Heizelement i,j Variable, Zeitpunkt m mittlere(r) kbla kalte Bodenluftabsaugung NAP L Schadstoff norm normiert nw nicht benetzende Phase r residual s Boden (soil) san Sanierung, sanierungsrelevant T Temperatur T MB Trimethylbenzol w Wasser oder benetzende Phase wdd Wasserdampfdestillation x,y,z Koordinaten, Ortsvariablen 0 Anfangs- oder Bezugswert 280 Lage der Messfühler: im GB [cm ü.g.], im Feld [cm u.gok]

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27 Kurzfassung Ziel dieser Dissertation war die Entwicklung eines thermischen In-situ-Sanierungsverfahrens (THERIS-Verfahren), mit dem Verunreinigungen infolge gering wasserlöslicher, organischer Schadstoffe (NAPL) unterschiedlicher Flüchtigkeit auch in gering durchlässigen Bodenschichten in der ungesättigten Bodenzone effizient saniert werden können. Im Rahmen dieser Arbeit wurden die für die Technologieentwicklung wichtigen Prozesse beim zeitgleichen Betrieb mehrerer Heizelemente auf technischer Skala untersucht. Aufbauend auf den thermodynamischen, physikalischen und bodenmechanischen Grundlagen wurden die relevanten Parameter für die Untersuchungen auf technischer Skala identifiziert und dargestellt (Kapitel 2). Für die Untersuchungen musste ein Messverfahren zur In-situ- Messung von Wassersättigungen bei hohen Temperaturen in schadstoffbelasteten Böden entwickelt werden. (Kapitel 3). Hierzu wurden temperatur- und schadstoffresistente Time-Domain- Reflectometry-Sonden sowie neue Auswertungen für die Signalinterpretation entwickelt. Anschließend wurden der Aufbau und das messtechnische Konzept für die Untersuchungen in einem Großversuchsstand mit einer Grundfläche von 6 m x 6 m und einer Höhe von 4,5 m entwickelt und umgesetzt (Kapitel 4). In dem mit Wasser residual gesättigten Bodenkörper wurden zunächst die maßgeblichen Strömungs- und Wärmetransportprozesse im Großversuchsstand auf technischer Skala systematisch durch die Variation einzelner Betriebsparameter des späteren Sanierungsverfahrens untersucht (Kapitel 5). Hierzu wurde in einem über neunmonatigen Experiment nacheinander die Beeinflussung der Strömungs- und Wärmetransportprozesse durch den Betrieb einer Bodenluftabsaugung, die Betriebsweise der Heizelemente und die Anordnung der Heizelemente untersucht. Es wurde gezeigt, dass zur Interpretation der gekoppelten Strömungs- und Wärmetransportprozesse eine kombinierte Analyse der Untergrunderwärmung und der Änderung der Wassersättigung erforderlich ist. Die isolierte Analyse von Einzelgrößen erfasst nur Teilaspekte und kann zu Fehlinterpretationen der Prozesse führen, da Strömung und Wärmetransport unterschiedlich schnell auf die Änderung äußerer Rand- oder Betriebsbedingungen reagieren. Das entwickelte System zur In-situ-Wassersättigungsmessung hat sich bewährt. Es wurde gezeigt, dass die temperaturinduzierte Strömung infolge des Heat-Pipe-Effekts die Wärmeausbreitung beschleunigt, das Erreichen hoher Temperaturen jedoch temporär limitieren kann. Dieser Limitierung kann durch die Anordnung der Heizelemente und den Betrieb einer Bodenluftabsaugung teilweise entgegen gewirkt werden. Die Leistungsfähigkeit des Sanierungsverfahrens wurde in einem Sanierungsexperiment unter kontrollierten Randbedingungen im technischen Maßstab untersucht. Hierzu wurden 30 Kilogramm Trimethylbenzol (Siedepunkt 169 C) als künstliche Schadstoffquelle in die gering durchlässige Bodenschicht im Großbehälter eingebaut (Kapitel 6). Das Versickerungsverhalten des Schadstoffs wie auch der spätere Sanierungsfortschritt im Bodenkörper konnten mit dem entwickelten System zur Wassersättigungsmessung nachvollzogen werden. XXV

28 XXVI Kurzfassung Für einen späteren Verfahrensvergleich wurde zunächst für zwei Monate eine konventionelle Bodenluftabsaugung betrieben. Anschließend erfolgte die thermische In-situ-Sanierung durch Zuschalten der Heizelemente. Infolgedessen stieg der Schadstoffaustrag in der Spitze um das 16-fache gegenüber dem vorherigen Austrag bei der kalten Bodenluftabsaugung an. Die thermische In-situ-Sanierung konnte nach drei Wochen erfolgreich abgeschlossen werden. Eine konservative Abschätzung ergab eine Verkürzung der Sanierungszeit der kalten Bodenluftabsaugung infolge der Austragssteigerung beim THERIS-Verfahren um mehr als 90 %. Grund für die Austragssteigerung war die Überlagerung mehrerer Effekte, wodurch der Schadstoff besser in der Gasphase verfügbar war und abgesaugt werden konnte. Mit der Temperatur steigen Dampfdrücke und Henry-Koeffizienten exponentiell an, wodurch der Übergang vom flüssigen in den gasförmigen Aggregatzustand maßgeblich beschleunigt wird. Die einsetzende Wasserdampfdestillation reduziert die erforderliche Sanierungszieltemperatur von der Siedetemperatur des Schadstoffs auf die eutektische Temperatur des Wasser-Schadstoff-Gemisches, die unter dem Siedepunkt der leichtflüchtigen Komponente liegt. Diese kann bei mittelflüchtigen Schadstoffen eine Siedepunktreduktion um K bewirken. Hierdurch ist die Sanierung dieser Schadstoffe in der ungesättigten Bodenzone abgeschlossen, bevor der Bodenkörper durch die Erwärmung vollständig getrocknet ist. Zudem bewirkt die temperaturinduzierte Strömung der Heat-Pipe einen kontinuierlichen Austausch an der Grenzfläche zwischen Flüssigphase und Gasphase, wodurch der Wechsel des Aggregatzustandes erleichtert wird. Im Anschluss an die Großbehälterversuche wurde das entwickelte THERIS-Verfahren zur Sanierung eines CKW-Schadens an einem Feldstandort eingesetzt (Kapitel 7). Die Bodendurchlässigkeit am Feldstandort war um zwei bis drei Größenordnungen kleiner als in den großtechnischen Untersuchungen. Trotz Winterbetriebs konnte die THERIS-Sanierung nach drei Monaten erfolgreich abgeschlossen werden. Mittels Vergleichsrechnungen zwischen Großbehälterversuch und Feldstandort ließen sich die Ergebnisse aus den Untersuchungen auf technischer Skala qualitativ auf die Feldbedingungen übertragen. Die Prozesse bei der Sanierung von Schadstoffen mit einer Dichte kleiner oder größer als Wasser (LNAPL, DNAPL) sind vergleichbar. Die Gefahr einer unkontrollierten DNAPL- Mobilisierung besteht bei einer kontinuierlich betriebenen Bodenluftabsaugung nicht, da es im Gegensatz zur Dampfinjektion nicht zu einer ausgeprägten Akkumulation von Schadstoff an einer Kondensationsfront kommen kann. Aus diesen Erkenntnissen lässt sich der Verlauf zukünftiger Sanierungen im Voraus besser abschätzen (Kapitel 8). Die Sanierungsleistung des THERIS-Verfahrens überstieg die standortspezifische Sanierungsleistung der kalten Bodenluftabsaugung sowohl bei der Sanierung im Großbehälter als auch am Feldstandort um mehr als eine Größenordnung. Abschließend wurden die potenziellen Umweltauswirkungen der Sanierungsverfahren mit einem Programm zur Ökobilanzierung abgeschätzt. Hierbei zeigte sich, dass das entwickelte THERIS-Verfahren sowohl gegenüber einer kalten Bodenluftabsaugung als auch gegenüber einer thermischen Ex-situ-Reinigung energiesparend und ressourcenschonend ist. Diese ökologischen Vorteile des THERIS-Verfahrens decken sich mit seinen ökonomischen Vorteilen gegenüber konventionellen Sanierungsverfahren.

29 Abstract This thesis deals with the development of a thermally enhanced in-situ remediation method (THERIS method) for cleaning up contaminated soil layer with low permeability in the vadose zone by heating the treatment zone with thermal wells. The contaminants of interest are organic contaminants, known as non-aqueous phase liquids (NAPL). This thesis focuses on the identification of the processes during the simultaneous operation of several thermal wells on a technical scale. Based on the analyses of thermodynamic, physical and soil-mechanical processes, relevant parameters for the research on a technical scale are evaluated (chapter 2). This analysis reveals the need to develop a method for an in-situ measurement of water saturation at higher temperatures in contaminated soils (chapter 3). Thus, temperature- and contaminant-resistant Time-Domain-Reflectometry Sensors as well as new analyses for the interpretation of the measurement signals are developed. Subsequently, the set-up and the measurement concept for experiments in a large-scale container with a base of 6 m x 6 m and a height of 4.5 m are designed and the filling realised (chapter 4). Before the start of the experiments, the soil is initially water-saturated. The first large-scale experiment focuses on the flow and heat-transport processes on a technical scale. Therefore, individual operation parameters for the remediation plant are varied (chapter 5). In a ninemonth-long experiment, the influences on the flow and heat transport processes by a soil vapour extraction, by the operation method of thermal wells as well as by the placement of thermal wells are studied. It can be shown that a combined analysis of the subsurface heat-up and the change in the water saturations is needed for the interpretation of the coupled flow and heat-transfer processes. An isolated analysis of single values covers only partial aspects and might lead to misinterpretations, because flow and heat transfer interact in different ways with changing boundary or operation conditions. The method developed for the in-situ measurement of water saturations has proved itself. It can be shown that the heat transfer is increased due to the temperature-induced heat-pipe effect, but the achievement of higher temperatures is limited temporarily. This limitation can be counteracted partly by the arrangement of the heaters and the operation of the soil vapour extraction. The effectiveness of the remediation method is demonstrated in a technical-scale remediation experiment under controlled boundary conditions (chapter 6). For this experiment, 30 kilograms of Trimethylbenzene (boiling point 169 C) is infiltrated into a layer of low permeability to create an artificial contaminated source zone. The infiltration progress as well as the subsequent remediation progress within this soil layer is studied with the developed water-satuaration measurement system. For a later comparision of the remediation methods, a cold soil vapour extraction under natural laboratory conditions (app. 20 C) is first operated for two weeks. In the next step, the thermally enhanced in-situ remediation starts by switching on the thermal wells. As a result, the contaminant removal increases by a maximum factor of 16 compared with the former contaminant recovery with cold soil vapour extraction. The thermally enhanced in-situ re- XXVII