Offenlegungsschrift

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1 < ), IntCl. 2-, BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND DEUTSCHES PATENTAMT B Ol D 59/34 (T> 00 <T> <y> m ^tfn H Q Offenlegungsschrift Aktenzeichen: Anmeldetag: Offenlegungstag: P Unionspriorität: ( > Bezeichnung: Anordnung zur Trennung gasförmiger Isotopenmischungen Anmelder: Erfinder: Siemens AG, 1000 Berlin und 8000 München Rosenberger, Dieter, Dr., 8000 München Für die Beurteilung der Patentfähigkeit in Betracht zu ziehende Druckschriften: DT-OS US DT-OS US = FR DT-Z: Angewandte Chemie, Bd. 86,1974, S. 55 DT-OS DT-Z: Naturwissenschaft, Bd. 61,1974, S DT-OS DT-OS v US-Z: Applied Physics Letters, Bd. 25,1974, DT-OS v S CD OO (T> in H Q /375 4/70

2 SIEMENS AKTIENGESELLSCHAFT Berlin und München München 2, den '?/".'. Wittelsbacherplatz 2 vpa 74/7246 Anordnung zur Trennung gasförmiger Isotopenmischungen Die vorliegende Erfindung betrifft eine Anordnung zur Trennung gasförmiger Isotopenmischungen der allgemeinen molekularen Zu- A" ' uurmifcjo.haüuuujj A»SBMb OCJ.il ilcliiil, U.UH/UAU-t.il Strahlung von Laserlicht. Ein Verfahren zur Trennung gasförmiger Isotopenmischungen mittels Anregung der Rotations-Schwingungsniveaus durch schmalbandige elektromagnetische Strahlung und anschließende Abtrennung der nicht angeregten Isotope auf physikalischem oder chemischem Wege ist bereits in der deutschen Auslegeschrift beschrieben. Hierbei ist jedoch außer der Anregungsstrahlung für die zu trennende Isotopenmischung noch eine weitere elektromagnetische Strahlung von solcher Wellenlänge und Bandbreite erforderlich, daß die angeregten Isotopenmoleküle ionisiert werden. Ein weiteres Verfahren zur Trennung von Isotopen, insbesondere U 255 und U 238 mittels Laserstrahlung, ist in der DOS beschrieben. Dabei ist es jedoch erforderlich, das Reaktionsgemisch vor Einstrahlen des Laserlichtes bereits auf eine definierte Temperatur zu bringen, die so hoch gewählt werden muß, daß gerade noch keine merkliche Umsetzung stattfindet. Eine Isotopentrennung durch selektive optische Aktivierung von Atomen oder Molekülen ist immer dann möglich, wenn es gelingt, verschiedene Isotope eines Elementes oder aus verschiedenen Isotopen eines Elementes aufgebaute Moleküle durch Zufuhr VPA 9/712/21-35 UH/Köw /0375

3 von Strahlungsenergie mit unterschiedlicher Anregungswahrscheinlichkeit in einen angeregten Zustand zu versetzen und von diesem angeregten Zustand aus eine zur Trennung geeignete chemische Reaktion bevorzugt ablaufen zu lassen. Eine unterschiedliche Anregungswahrscheinlichkeit ist nur dann vorhanden, wenn der Frequenzabstand der zu verschiedenen Isotopen gehörenden Absorptionslinien größer ist als ihre Linienbreite und größer als die Linienbreite der anregenden Strahlung. Letzteres ist bei Verwendung von Laserpumplicht immer gegeben. Um durch unterschiedlich starke Absorption eine Isotopentrennung, beispielsweise zwischen U Fg und U Fg, zu eihalten, ist es notwendig, innerhalb der Absorptionsbanden des natürlichen Gemisches einen schmalen Frequenzbereich zu finden, seltenere Molekül stärker absorbiert als das häufigere. in dem das Strahlt man in einen solchen Frequenzbereich ein, so wird sich je nach Absorptionsunterschied nach Abtrennung der angeregten Moleküle eine mehr oder weniger starke Anreicherung im abgetrennten Teil gegenüber dem natürlichen Gemisch ergeben, die durch wiederholte Anwendung des Prozesses beliebig werden kann. gesteigert Um den Prozeß wirtschaftlich interessant zu machen, ist wünschenswert, mit möglichst wenig Prozeßstufen eine der Moleküle herbeizuführen. es Trennung Da die Isotopieverschiebung der Schwingungsenergien der relativen Massenänderung beim Isotopenaustausch proportional ist, ist beim Austausch von U gegen U mit einer relativ kleinen Verschiebung der Termenergie zu rechnen. ist die Liniendichte innerhalb der Zum anderen Rotations-Schwingungsbanden beim UFg aufgrund der kleinen Rotationskonstante, Coriolis-AufSpaltung der Schwingungsterme und der Aufhebung der sog. K-Entartung wesentlich höher als beispielsweise der bei VPA 9/712/ /

4 ?.kb yyös -3- leichten Alkoholen oder leichten zwei- und dreiatomigen Molekülen. Es ist daher nicht zu erwarten, innerhalb der Banden eine isolierte Linie des selterneren Moleküls aufzufinden. Aufgabe der Erfindung ist es, eine Anordnung zur Trennung gasförmiger Isotopenmischungen der allgemeinen molekularen Zusammensetzung X^ ( 1 ^ X n 2 (X^)"*" durch Einstrahlung von Laserlicht anzugeben, wobei ein Bestandteil durch ein Isotop X"^'ersetzt sein kann. Zur Lösung dieser Aufgabe wird vorgeschlagen, daß in die Bandenköpfe der Grund- und Kombinationsschwingungen oder in die Bandenköpfe der elektronischen Übergänge der obengenannten Moleküle eingestrahlt wird und entweder ein abstimmbarer Laser verwendet wird oder dem die Anregungsenergie liefernden Laser ein kontinuierlich abstimmbarer Laser nachgeschaltet ist. Es wurde gefunden, daß allein bei Einstrahlung in die Bandenköpfe der beabsichtigte Effekt erreicht wird. An den Bandenköpfen treten in einem Frequenzintervall, das gleich der Isotopie Verschiebung ist, ausschließlich Linien des leichten Moleküls auf. Strahlt man in diesen Frequenzbereich mit einer Strahlung ein, deren Linienbreite kleiner alsa^)^. ist, so werden nur Übergänge im leichten Molekül stattfinden. Abgesehen von thermischen Anregungen wird auf diesem Wege also eine selektive Anregung einer Molekülsorte erreicht. Es kann dabei eine Einstrahlung in die Bandenköpfe sowohl der IR-aktiven Grund- und Kombinationsschwingungen des Moleküls als auch der im sichtbaren oder UV-Bereich gelegenen elektronischen Übergänge vorgesehen werden. Wenn in die Infrarot-Schwingungsbanden eingestrahlt wird, ist der nachgeschaltete abstimmbare Laser vorteilhafterweise ein Spin-Flip-Raraan-Laser. VPA 9/712/ /0375 ORIGINAL IMSPECTED

5 -4« Der die Anregungsenergie liefernde Pumplaser ist vorzugsweise ein diskret abgestimmter CO-, C^- oder chemischer Laser mit Emission im IR-Bereich. Besonders günstig ist es, wenn der diskret abstimmbare Pumplaser mit einer Vorrichtung zum Austausch des Lasergases versehen ist, um das Emissionsspektrum spektral verschieben zu können. Wenn die kurzwelligen im sichtbaren oder UV-Bereich liegenden elektronischen Übergänge angeregt werden, ist der abstimmbare oder einem Pumplaser nacbgeschaltete abstimmbare Laser vorteilhafterweise ein Färbstofflaser. Mit der erfindungsgemäßen Anordnung ist es möglich mit dem an sich bekannten Spin-Flip-Raman-Effekt im gekühlten InSb im Bereich starker Laserlinien für h > 5 yum abstimmbare IR- Frequenzen zu erhalten. Als besonders interessant für die Isotopentrennung gasförmiger Reaktionsgemische sind die Schwingungen anzusehen, die im Bereich der CO-LaserStrahlung (5 /um) und der CO^-Laserstrahlung (10 ^um) liegen. Die Frequenzen dieser Laser können nämlich aufgrund der erfindungsgemäßen Kombination eines Spin-Flip-Raman-Lasers dem die Anregungsenergie liefernden Laser innerhalb gewisser Grenzen, abgestimmt werden. Der Abstimmbereich für eine der Rotationsschwingungslinien, z.b. bei der selektiven Anregung von UF, ist dabei größer als der Abstaa d zweier Linien, so D daß der gesamte Abstimmbereich kontinuierlich überdeckt werden kann. mit Der AbStimmbereich für den CO-Laser liegt daher zwischen 5,2 und 6,2 ^um, während derjenige für den CO^-Laser zwischen 9 und 14,6 ^um liegt. VPA 9/712/ /0 375 ORIGINAL INSPECTED

6 Durch Ersatz der C bzw. C l6 -Moleküle im diskret abstimmbaren CO- bzw. C0 o -Laser durch die t- A-z / Q entsprechenden aus den seltenen Isotopen C 3 und 0 aufgebauten Moleküle lassen sich die Laserwellenlängen des CO- und des CO^-Lasers zusätzlich in geringem Umfang variieren. Mit der erfindungsgemäßen Anordnung lassen sich die nachstehenden Absorptionsübergänge durch CO- bzw. C0 2 -Laserlinien und Spin-Flip-Raman-Laser-Abstimmung kontinuierlich überdecken: UF^-Schwingungsform Wellenlänge Laser 3V, 5,2 /um 3 / 2V 1 +V 2 5,5./um 2\? 2 +V?3 6,0 /um 2 p +'\>, 6,8 /Um C ' 1 0 K P 4 11» 8 C O 2 v ,0 /um V 14,0 /Um \? ,7 yum 5 Patentansprüche VPA 9/712/ I / ORIGINAL IMSPECTED

7 P a t e n t a n s p r ü c h e 1. Anordnung zur Trennung gasförmiger Isotopenmischungen der allgemeinen molekularen Zusammensetzung X n2^*'* wobei ein Bestandteil X ^ durch ein Isotop X*"^ ersetzt sein kann, durch Einstrahlung von Laserlicht, dadurch g e k e n n z e i c h n e t, daß in die Bandenköpfe der Grund- und Kombinationsschwingungen oder in die Bandenköpfe der elektronischen Übergänge der obengenannten Moleküle eingestrahlt wird und entweder ein abstimmbarer Laser verwendet wird oder dem die Anregungsenergie liefernden Laser ein kontinuierlich abstimmbarer Laser nachgeschaltet ist. 2. Anordnung nach Anspruch 1, dadurdi g e k e n n z e i c h - n e t, daß der nachgeschaltete abstimmbare Laser ein Spin- Flip -Raman- Las er ist, wenn in die Infrarot-Schwingungsbanden eingestrahlt wird. 3. Anordnung nach Anspruch 2, dadurch g e k e n n z e i c h - n e t, daß der die Anregungsenergie liefernde Pumplaser ein diskret abgestimmter CO, CO^- oder chemischer Laser mit Emission im IR ist. 4. Anordnung nach Anspruch 3, dadurch g e k e n n z e i c h - n e t, daß der diskret abstimmbare Pumplaser mit einer Vorrichtung zum Austausch des Lasergases versehen ist, um das Emissionsspektrum spektral verschieben zu können. 5. Anordnung nach Anspruch 1, dadurch g e k e n n z e i c h - n e t, daß der abstimmbare oder der einem Pumplaser nachgeschaltete abstimmbare Laser ein Farbstofflaser ist, wenn die kurzwelligen im sichtbaren oder UV-Bereich liegenden elektronischen Übergänge angeregt werden. VPA 9/712/ ORIGINAL INSPECTEP