Kernchemisches Praktikum I Kernspaltung Institut für Kernchemie Universität Mainz Folie Nr. 1
Historisches 1932 J. Chadwick entdeckt das Neutron beim Beschuss von Be mit. 1934 E. Fermi et al. überführen Elemente durch Neutronenbestrahlung in -strahlende Elemente Erhöhung der Ordnungszahl auf Z+1 Idee: Wenn man U bestrahlt, sollte die Herstellung von Transuranen gelingen! 238 92 U (n, ) 239 92 U - 239 93 A 1938 O. Hahn, F. Strassmann und L. Meitner entdecken bei der Suche nach Transuranen eine Aktivität, die sich wie ein Erdalkali verhält. Vermutete Reaktion: 238 92 U (n, ) 235 90 Th 231 88 Ra - 231 89 Ac keine Erweiterung des PSE. Beweis für Ra-Bildung sollte eine fraktionierte Fällung mit Ba sein. Aber: "Ra-Isotope" verhalten sich chemisch wie Ba Kernspaltung. 1939 N. Bohr, J.A. Wheeler und J. Frenkel deuten die Kernspaltung auf Basis des Tröpfchenmodells 1940 Petrzak und Flerov entdecken die Spontanspaltung (T 1/2 von 238 U für sf: 10 16 a) 1942 E. Fermi gelingt die erste kontrollierte Kettenreaktion (unter der Tribüne des Sportstadions von Chicago). 1962 Polikanov et al. entdecken die Formisomeren. 1967 Strutinskys Hybridmodell: Schalenkorrektur des LDM. Folie Nr. 2
Periodensystem der Elemente Folie Nr. 3
Kernspaltung Spontanspaltung: Der Kern spaltet ohne äußere Beeinflussung (Energiezufuhr) z.b. 252 Cf Induzierte Kernspaltung: Kernreaktion, bei der sich der durch Beschuss entstandene angeregte Compoundkern durch Spaltung abregt. Die Energiezufuhr erfolgt aus der kinetischen Energie des Projektils und der Bindungsenergie. Bei der Kernspaltung mit Neutronen werden pro Spaltung wieder 2-3 Neutronen frei Möglichkeit der Kettenreaktion A + n B + D + n + Energie Folie Nr. 4
Spaltquerschnitte für n th Nuklid B f [MeV] E B,n [MeV] s (n th,f) [barn] 233 U 5,1 6,8 531 3,1 235 U 6,2 6,5 586 2,4 238 U 5,7 4,7 < 0,0005 -- 239 Pu 4,8 6,4 752 2,8 240 Pu 5,4 5 0,03 -- 249 Cf -- -- 1700 -- Die Spaltung mit thermischen Neutronen (E 0,025 ev) gelingt dort, wo die Bindungsenergie des eingefangenen Neutrons so groß ist, dass die Spaltbarriere überschritten wird (g,u - Kerne). Folie Nr. 5
Energiegewinn bei der Kernspaltung B indungsenergie pro N ukleon 8,5 8,0 F usion 95 Kr 138 Tl S paltung 235 U 7,5 0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 200 220 240 260 M assenzahl A Bei der Spaltung gewinnt man ca. 0,8-0,9 MeV pro Nukleon Bindungsenergie ~200 MeV / Spaltung. Folie Nr. 6
Die Kernspaltung nach dem Tröpfchenmodell E Spaltf. 2 Z1Z 2e 4 0 (R1 R2) E [MeV] Nutzbar? 175 ja prompte n: 5 ja prompte : 7 teilw. -Energie 7 teilw. -Zerfall 6 teilw. Spaltfragmente Antineutrinos 10 nein Folie Nr. 7
Potentialverlauf an der Spaltbarriere A ~ 6 MeV (~konst.) B ~ 6,5 MeV (Th; Z=90) B ~ 4,0 MeV (Cf; Z=98) A: 1. Sattelpunkt, B: 2. Sattelpunkt, I: Grundzustand, II: Formisomer ausgezogene Linie: Hybridmodell, gestrichelte Linie: LDM Folie Nr. 8
Spaltbarriere an der Linie der ß-Stabilität Tröpfchenmodell: Starke Abnahme der Spaltbarriere in Abhängigkeit von Z 2 /A. Schalenkorrektur: Erhöhung der Spaltbarriere in der Nähe von Schalenabschlüssen Stabilisierung Folie Nr. 9
Massenverteilung der Spaltprodukte Ba (Z=56; N=83) Massenverteilung der Spaltprodukte bei der Spaltung von 235 U, 239 Pu mit n th und der Spontanspaltung von 252 Cf. Die Massenverteilungen sind stark asymmetrisch. Auf Grund von stabilisierenden Schaleneffekte bei Z=50 und N=82 bleibt die Lage des rechten Astes nahezu konstant. während sich der linke Ast mit zunehmender Masse des spaltenden Nuklids annähert ( 258 Fm: Äste fließen ineinander). Erhöhung der Projektilenergie: Tal wird nach und nach aufgefüllt Spaltung auch von 238 U möglich zunehmender Anteil an symmetrischen Spaltprodukten Folie Nr. 10
Spaltausbeute Kumulierte Spaltausbeute eines 310 µg 235 U targets im TRIGA Mainz Forschungsreaktor. 235 U Folie Nr. 11
Ausbeute (relativ) [%] Fraktionale und kumulierte Spaltausbeute 100 90 80 70 60 50 40 30 20 10 J Xe Cs 0 52 53 54 55 56 57 Ladung Ba Nuklid Die Ladungsverteilung ist durch das wahrscheinlichste Z P (3-4 Einheiten kleiner als das stabilste Z A auf der Linie der -Stabilität) und ihre Breite gekennzeichnet. Fraktional [%] Kumuliert [%] T 1/2 J 7,9 7,9 3,2s Xe 69,8 77,7 40s Cs 21,1 98,8 9,3m Ba 1,2 100 1,4h 53 J - β 54 Xe - β 55 Cs - β 56 β Ba - 57 La Folie Nr. 12
Spaltausbeute von Ba-Isotopen Nuklid fraktional [%] kumuliert [%] T 1/2 Ba 0,0688 6,41 1,4h 140 Ba 0,488 6,21 13d 141 Ba 1,66 5,83 18m 142 Ba 3,01 5,86 11m 143 Ba 4,1 5,55 14s 144 Ba 3,98 4,4 12s 145 Ba 1,87 1,93 4,3s Absolute fraktionale und kummulierte Spaltausbeuten für Ba-Isotope bei der Spaltung von 235 U. Folie Nr. 13
V1: Bestimmung der Spaltausbeute von Ba 30 min Bestrahlung von 10 µg 235 U (aus angereichertem Uran) bei einem Fluss von thermischen Neutronen von = 7 x 10 11 cm -2 s -1 1h nach Bestrahlungsende liegt im wesentlichen Ba vor Abtrennung von Ba gemäß Trennungsgang Herstellung eines BaSO 4 -Präparats, Messung von Ba im GMZ Extrapolation auf Bestrahlungsende (I BE ) Ermittlung der Aktivität bei Bestrahlungsende A BE Berechnung der kumulativen Spaltausbeute y A BE I BE f g 10 f r y BE N U235 A σ f 100 (1 e BE t ) Folie Nr. 14
Trennungsgang bestrahlte 235 U Lsg. Sr 2+ 2 x Fällung von BaCl 2 1 x Fällung von Fe(OH) 3 HCl BaCl 2 fest flüssig flüssig H 2 O Abfall HCl Auflösen von BaCl 2 Sr 2+ BaCl 2 fest flüssig flüssig H 2 O Abfall NH 3 flüssig Ba-Stammlösung Auflösen von BaCl 2 fest Fe 3+ Abfall Folie Nr. 15
V2: Fraktionierte Fällung von BaCrO 4 /RaCrO 4 Lösung mit Mikromenge Ba bzw. Ra Zugabe einer makroskopischen Menge inaktiven Ba. Fällung der Makromenge Mitfällung der Mikromenge durch Bildung von Mischkristallen. Ba 2+ + CrO 4 2- BaCrO 4 Ra 2+ + CrO 4 2- RaCrO 4 [BaCrO4 ] 2 [Ba ][CrO KBa 2-4 ] [RaCrO4 ] 2 [Ra ][CrO KRa 2-4 ] K D K Ra Ba [RaCrO 2 [Ra ] [RaCrO 2 [Ra ] 4 4 ] [BaCrO D 2 [Ba ] 2 ] [Ba ] [BaCrO 4 ] 4 ] Durchführung einer fraktionierten Fällung Verteilungskoeffizient D: D Ba = 1, aber D Ra > 1. Ra-Anreicherung in den ersten Fraktionen Folie Nr. 16
V2: Fraktionierte Fällung von BaCrO 4 /RaCrO 4 Zugabe von 224 Ra als Ra-Indikatornuklid 1. RG: vollständige Ba(Ra)CrO 4 -Fällung Andere RG: fraktionierte Fällung. Die Kristallisation muss langsam erfolgen. Daher KOCN Zugabe: KOCN + 2H 2 O KHCO 3 + NH 3 Cr 2 O 7 2- + 2OH - 2CrO 4 2- + H 2 O Ba 2+ (Ra 2+ ) + CrO 4 2- Ba(Ra)CrO 4 Messung der -Strahlung von 224 Ra im Proportionalzähler -> erst alle α-messungen durchführen, dann Präparate abkleben!!! Messung der -Strahlung von Ba am GMZ Folie Nr. 17