Feinstaub Herkunft und Eigenschaften"

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1 PLUS LUCIS / 61. Fortbildungswoche Feinstaub Herkunft und Eigenschaften" Ergebnisse von AQUELLA Wien - Ein Projekt der Umweltschutzabteilung der Stadt Wien Erstellt von H. Bauer, I. Marr, A. Kasper-Giebl, A. Limbeck, A. Caseiro, M. Handler, N. Jankowski, B. Klatzer, P. Kotianova, P. Pouresmaeil, Ch. Schmidl, M. Sageder, H. Puxbaum und dem AQUELLA - TEAM Institut für Chemische Technologien und Analytik Technische Universität Wien Wien, 28. Feber 2007

2 PM10: PM2.5: Fine aus Gasphase, sekundär PM2.5-10: Coarse Dieselruß, Rauch Mineralstaub (aus Abrieb und Verwitterungs- Prozessen) Schematische Darstellung der Volumen- und Anzahl Größenverteilung von atmosphärischen Teilchen

3 Feinstaub Definitionen für Messung der Massen-Konzentration Partikel PM10: Teilchen kleiner 10 µm Durchmesser (0 10 µm) Partikel PM2,5 ( Fein ): Teilchen kleiner 2,5 µm Durchmesser Partikel PMC ( PM Coarse ): Teilchen mit Durchmesser von 2,5-10 µm

4 Oberer Rand der Mischungsschicht Horizont Können wir Feinstaub sehen?

5 PM10 Forecast der Universität Köln

6 Open fires in Europe between 27 Feb 3 March (above) and March 2003 (below) detected by MODIS fire monitoring sattelites

7 µg/m³ Verlauf von TSP und PM10 in Wien (Mittelwerte Messstellen) TSP PM10 Potenziell (TSP) staubige Jahre Quelle: Jahresberichte der Umweltschutzabteilung der Stadt Wien

8 Routinemessungen von PM10 begannen 2001 IG-L Grenzwerte: JMW 40 µg/m³, TMW 50 µg/m³ - 35/30/25 Überschreitungen Jahresmittel 40 µg/m³ Tagesmittel N > 50 µg/m³ Wien Rinnböckstraße x 55 x Wien Stadlau x 33 x Wien Schafbergbad x 40 x 16 x Illmitz x 45 x 48 x 27 x Graz Don Bosco x 131 x 131 x 117 x Klagenfurt Völkermarkterstr x 58 x 74 x 80x

9 AQUELLA GOALS 1. Determination of PM10 Source Profiles 2. Deriving Source Contributions for PM10 3. Investigation of the Urban Increment

10 Quellenproben Tracer- Analytik AQUELLA Datenbank Immissionsproben Tracer- Analytik CMB- Modell PM10 Quellen- Beiträge

11 Zuordnung von Luftverunreinigungen zu Quellen Gasförmige Luftverunreinigung EMISSIONSSTOFF QUELLE KFZ Abgasemissionen NO x Wärme und Elektrische Energie Industrie

12 Zuordnung von Luftverunreinigungen zu Quellen Partikelförmige Luftverunreinigung EMISSIONSSTOFF QUELLE KFZ - Verkehr Russ Wärme und Elektrizität Industrie Kohle Verbrennung Organic Carbon Kochen Bio-Aerosole Silikate Straßenstaub Boden-Staub

13 Diesel 100 % 10 1 BC OC LG K sol K insol Ca Mg Si Cu Zn Examples of Source Profiles Street Dust 100 % 10 1 BC OC LG K sol K insol Ca Mg Si Cu Zn Wood Smoke 100 % 10 1 BC OC LG K sol K insol Ca Mg Si Cu Zn

14 AQUELLA COMPONENTS Soluble Ions: Cl-, NO3-, SO42-, Succinate, Malonate, Oxalate, Na+, K+, NH4+, Ca2+, Mg2+ Carbon Parameters: TC/CC/EC/BC/OC Non polar Organics: selected PAH, Hydrocarbons (C27, C28, C29, C31, C33), Retene, selected Hopanes and Steranes Polar Organics: Hexadecen-9-acid, Lauric-, Myristic-, Palmitic-, and Stearic acid, Resin Acids, Nonanale, Syringol, Syringolaldehyde, Linolenic acid, Linolic acid, Cholesterol Cellulose Anhydrosugars: Levoglucosan, Galactosan, Mannosan Trace Metals I: Cd, Cr, Cu, Zn, V, Fe, Mn, Ba, Ti, Sr, Sn, As, Pb Trace Metals II: Si, Al, Fe Trace Metals III: Pd, Pt HULIS (Humic Like Substances) Bacteria / Fungal Spores

15 E E E E

16 TU Vienna Macrotracer - Model Macro tracer Conversionfactors Derived Source Reference Soot (EC) EC D *1,23 (Diesel-Emission) EC W =OC W *0,2 EC C =M C *0,4 Diesel Emission traffic+off road EC from Wood Smoke EC from Coal Combustion. Tunnel Data Own Data EPA SPECIATE As, EC, OC M C =As*1000 Residential Coal Combustion EPA SPECIATE Levoglucosan M H =Levo*F Urban F=16 Rural F=12 Residential Wood Smoke Combustion Fine et al Own Data Cellulose Cellulose*2 Plant Debris Puxbaum&Tenze-Kunit 2003 HULIS HULIS-C*2 Secondary Macromolecular Limbeck et al Fungal-Spores 13 pg/spore Bio-Aerosol (Spores) Bauer et al NaCl < 1% of PM10 De Icing Salt - Si, Ca (Si*2,7)+(Ca*2,5) Mineral Dust Geogenic Relationships Ammonium, Sulfate, Nitrate (NH 4 +SO 4 +NO 3 )*1,1 (für 10% Water) Secondary Inorganic - Not identified - Secondary organic, Unknown Bioaerosols -

17 VIENNA AQUELLA SITES Sampling 2004 Project Schafbergbad Kendlerstranße Rinnböckstraße Lobau

18 AQUELLA MESSSTELLEN

19 AQUELLA Vienna: PM10-Trend AQUELLA Wienof Daily Means µg/m³ Lobau Kendlerstrasse Rinnböckstrasse Schafberg

20 /06/ /07/ /08/ /09/ /10/ /11/ /12/ Bockberg Don Bosco Graz-Süd µg/m³ 30/12/ /01/ /02/ /03/ /04/2004 AQUELLA Salzburg AQUELLA Steiermark 28/05/2004 Anthering Lehen Rudolfsplatz µg/m³

21 UPA/CTA/TUV Source Apportionnement Program Emission Profiles Tunnel Studies (Traffic Emissions) Wood Combustion Emission Testing Cooking Emissions Coarse Particles PM10 Contribution

22 Tabelle 9: Mittelwert von EC- und OC-Konzentrationswerte im Kaisermühlentunnel Außenluft bereinigte Werte (Limbeck et al., in Vorbereitung) PM2,5 mg/veh km % PM2,5 % (EC+OM) EC Abgas OC Abgas OM Abgas Anorganisch Summe Abgas = EC * f f = 1,33

23 Sampling of Street Dust Wien Graz Salzburg

24 TU Vienna apparatus Elutriator for obtaining PM10 aerosol from street dust samples

25 PM10 Vienna Road Dust Samples from Elutriator

26 % Rest Karbonate Silikate Sulfat Nitrat Ammonium HULIS Pflanzendebris Holzrauch KFZ/Offroad 20 0 März Juli Sept. Okt. März Juli Sept. Okt. März Juli Sept. Okt. März Juli Sept. Okt. Lobau Schafberg Kendlerstraße Rinnböckstraße Abbildung 19: Zusammensetzung der Straßenstäube von Wiener Messorten, geordnet nach Sammelorten (Niki Jankowsky et al., in Vorbereitung).

27

28 Hohe PM10 Belastung durch Osterfeuer (Abend des Sa, 15. Juni 2006)

29 PM10 Probenahme mit einem Dual Filter & Dilution System (Design A. Berner)

30 Main Species from Beech & Spruce a) TU Vienna test runs in a tile oven (C. Schmidl, 2005) b) Grand Average US Wood Stoves Fine et al., % 10% 1% 0,1% 0,01% 0,001% total carbon (TC) elemental carbon (EC) organic carbon (OC) levoglucosane mannosane cellulose hulis carbon Syringol Abietic Acid retene Summe Metalle Summe Ionen beech spruce Fine et al.; 2004

31 Table 7: Relative contribution (%) of biomass smoke and plant debris to organic carbon (OM). Averages in the summer and winter periods. Data for plant debris from Sanchez-Ochoa et al., this issue, while data for HULIS are from Fecsko et al., this issue Contribution AZO AVE PDD SIL SBO KPZ to OM (%) 50 m 40 m 1405 m 1205 m 3106 m 136 m Biomass Smoke Summer Plant debris Hulis Sum Biomass Smoke Winter Plant debris Hulis Sum Summer: Average of June, July and August; Winter: Average of Dec, Jan and Feb.

32 Energiestatistik für Raumheizungen in Österreich 100% 90% 80% 70% 60% 50% 40% 30% 20% Unbekannt (einschl. Fernwärme ohne Brennstoffangabe) Sonstiger Brennstoff Elektrischer Strom Erdgas Heizöl, Ofenöl, Flüssiggas Kohle,Koks, Briketts Holz 10% 0% Österreich Bgld K NÖ OÖ Sbg Stmk Tirol Vbg W

33 Cooking fumes PM10 sampling

34 UPA/CTA/TUV Source Apportionnement Program Model Development & Model Application Based on Tracer & CMB work from Cass, Rogge (CALTECH, CA) Schauer (Madison, WI) Watson (DRI Reno, NV)

35 Chemical Composition of PM10 Aerosol Main Constituents Soot, Organic Main Compounds Sulfates and Nitrates, Silicates and Carbonates Water Trace Constituents Organic Trace Compounds, Trace Metals Trace Metals 1% Other Ions 5% Ammonium 8% Nitrate 13% Unidentified 14% BC 11% OM 33% Sulfate 15% AUPHEP: Vienna AKH Annual Average

36 AQUELLA Wien: Rinnböckstraße 120 µg/m³ Rest Karbonate Silikate NaCl Sulfat Nitrat Ammonium Pflanzendebris HULIS Holzrauch KFZ/Off Road-Abrieb KFZ/Off Road-Auspuff 0 Ü1 Ü2 Ü3 Ü4 Ü5 Ü6 Ü7 Ü8 Ü9 Ü10 Ü11 Ü12 Ü13 Ü14 Ü15 Ü16 Ü17 Ü18 Ü19 Ü20 Ü21 Jän. Feb. Mär. Apr. Okt. Nov. Dez. Abbildung 43: Quellenanteile an Überschreitungstagen im Jahr 2004 an der Messstelle Rinnböckstraße.

37 AQUELLA Wien: Rinnböckstraße µg/m³ Rest Karbonate Silikate NaCl Sulfat Nitrat Ammonium Pflanzendebris HULIS Holzrauch KFZ/Off Road-Abrieb KFZ/Off Road-Auspuff Abbildung 58: Messstelle Rinnböckstraße, Vergleich zweier Ergebnisse an Tagen sehr unterschiedlicher chemischen Zusammensetzung von PM10; relative Darstellung.

38 AQUELLA Wien: Rinnböckstraße Rest Karbonate Silikate NaCl Sulfat Nitrat µg/m³ % Ammonium Pflanzendebris HULIS Holzrauch KFZ/Off Road-Abrieb KFZ/Off Road-Auspuff > 50 µg/m³ < 50 µg/m³ > 50 µg/m³ < 50 µg/m³ 0 Abbildung 54: Vergleich der PM10 Zusammensetzung an Wintertagen < 50 und > 50 µg/m³ an der Messstelle Rinnböckstraße, sowie relative Anteile (rechts im Bild)

39 AQUELLA Wien: Rinnböckstraße 50 µg/m³ Rest Karbonate Silikate NaCl Sulfat Nitrat Ammonium Pflanzendebris HULIS Holzrauch KFZ/Off Road-Abrieb KFZ/Off Road-Auspuff 0 Jänner April Juli Oktober Abbildung 49: Mittelwerte für Saison- Monate (2004) an der Messstelle Rinnböckstraße.

40 AQUELLA Wien: Rinnböckstraße µg/m³ Zuwachs Juli-Jänner: 23 µg/m³ µg/m³ µg/m³ 8 µg/m³ Rest Streusalz anorg. sekundär Holzrauch und HULIS Mineralstaub KFZ/Off Road 10 8 µg/m³ 4 µg/m³ 1 µg/m³ 7 µg/m³ 0 7 µg/m³ Jänner 5 µg/m³ Juli Abbildung 59: Vergleich der Quellenanteile im Jänner und Juli 2004 an der Messstelle Rinnböckstraße.

41 AQUELLA Wien: Schafberg 50 Zuwachs Juli-Jänner: 16 µg/m³ 40 µg/m³ µg/m³ 15 µg/m³ Rest Streusalz anorg. sekundär Holzrauch und HULIS Mineralstaub KFZ/Off Road µg/m³ 2 µg/m³ 3 µg/m³ Jänner 4 µg/m³ 1 µg/m³ 3 µg/m³ 2 µg/m³ Abbildung 61: Vergleich der Quellenanteile im Jänner und Juli 2004 an der Messstelle 50 Schafberg. Juli 40 3 µg/m³ AQUELLA Wien: Rinnböckstraße Zuwachs Juli-Jänner: 23 µg/m³ µg/m³ µg/m³ 8 µg/m³ Rest Streusalz anorg. sekundär Holzrauch und HULIS Mineralstaub KFZ/Off Road µg/m³ 7 µg/m³ Jänner 4 µg/m³ 1 µg/m³ 7 µg/m³ 5 µg/m³ Juli Abbildung 59: Vergleich der Quellenanteile im Jänner und Juli 2004 an der Messstelle Rinnböckstraße.

42 Winter Sources Wood Smoke f(t) Ammonium Nitrate NH 4 NO 3 = NH 3 + HNO 3 f(t) Adsorbed Water Associated with Ionic Material Semivolatile Organics f(t)

43 AQUELLA: Vergleich der verkehrsnahen Messstellen µg/m³ Rest Karbonate Silikate NaCl Sulfat Nitrat Ammonium Pflanzendebris HULIS Holzrauch KFZ/Off Road-Abrieb KFZ/Off Road-Auspuff 10 0 Rinnböckstraße Don Bosco Rudolfsplatz Abbildung 91: Vergleich der drei Städte verkehrsnahe Messstellen, Überschreitungsepisoden 2004, Makrotracer-Quellendaten Absolutwerte

44 Quellenzuteilung Wien Überschreitungstage % Rest Mineralstaub Streusalz Nitrate und Sulfate sonstiges OM Holzrauch und HULIS KFZ/Off-Rd Bremsen/Reifen KFZ/Off-Rd Abgas 0 Insgesamt Stadteinfluss Import

45 Quellenzuteilung Wien Überschreitungstage Rest 100 Mineralstaub 80 Streusalz % 60 Nitrate und Sulfate Insgesamt KFZ direkt KFZ indirekt andere Quellen sonstiges OM Holzrauch und HULIS KFZ/Off-Rd Bremsen/Reifen KFZ/Off-Rd Abgas

46 Zusammenfassung PM10 Quellen im Großraum Wien 33% Sekundärpartikel (>80% Hintergrund) 15% Holzrauch (>90% Hintergrund) 19% Mineralstaub (1/2 KFZ-induziert/1/2 Wintereffekte) 2% Streusalz 9% Dieselabgas (2/3 KFZ + 1/3 Off Road) 3% Bremsabrieb (KFZ) 15% Nicht identifiziert (Kochen, Gas, Natürliche Quellen)

47 Contributing: A. Berner M. Handler P. Kotianova B. Rollinger P. Pouresmail B. Klatzer A. Caseiro M. Sageder N. Jankowski C. Schmidl A. Limbeck K. Leder U. Wolfesberger K. Fizor I. Marr J. Frank J. Zbiral V. Grabner V. Simeonov J. Schauer AQUELLA Project Funding from Countries of Vienna, Salzburg, Styria, Carinthia and Lower Austria; Ministry for Agriculture, Forestry, Environment & Water

48 Comparison of Relative Source Contributions at Background and Receptor Sites Vienna, Salzburg, Graz, Klagenfurt, St. Pölten % G Background Schafberg Anthering Bockberg Gurtschitschach Mistelbach Traffic Tailpipe W S G K M W ood Sm oke & Related Sulfates & Nitrates Mineralic & De Icing G Urban Rinnböckstraße 25 Rudolfsplatz % 20 Don Bosco 15 Völkermarkter Str Traffic Tailpipe W ood S moke & Related Sulfates & Nit rat es M i ne ra lic & D e Ic in g

49 ELEMENTAL & MOLECULAR MARKERS (G. Cass, CALTECH) DIESEL EMISSION: Black Carbon, PAH-Profiles, Steranes & Hopanes, Alkanes OTTO MOTOR EMISSIONS: Pt/Pd, PAH-Profiles, Steranes & Hopanes, Alkanes-CPI COAL COMBUSTION: Black Carbon, PAH-Profiles, As, Se RESIDUAL OIL COMBUSTION: Black Carbon, PAH-Profiles, V, Ni WOOD COMBUSTION : Levoglucosan, K sol, Resin Acids, PAH Profiles COOKING FUMES : Cholesterol, Particulate Nonanal, 9-Hexadecenic Acid PLANT DEBRIS : Cellulose, Alkanes-CPI, Phytosteroles, Plant Waxes STREET DUST/SOIL DUST: Si, Al, Ca, Mg (Geogenic Patterns + Trace Elements)

50 Aerosol Reconstruction - Secondary measured, Primary Emission Inventory ARC Secondary inorganic 35% Power plant, and district heating 1% Commercial and residential plants 7% Combustion in boilers, gas turbines, stat. Engns. 2% Process furnaces 2% Processes Iron and steel, inorgan. Ind. Processes wood, paper, pulp, food and others 9% Automotive traffic, brakes, tyres 6% Railways, Air traffic 1% Agriculture fugitive, Agriculture and forestry, manure 8% Road resuspension 28%

51 PM10 Forecast der Universität Köln /