Tierärztliche Hochschule Hannover
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- Andrea Tiedeman
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1 Tierärztliche Hochschule Hannover Untersuchung zur Optimierung der physikalischtechnischen Parameter beim Auswerten und Tempern von Thermolumineszenzdosimetern des Typs TLD-100H INAUGURAL DISSERTATION zur Erlangung des Grades einer Doktorin der Veterinärmedizin - Doctor medicinae veterinariae - (Dr. med. vet.) vorgelegt von Maren Pautsch aus Hannover Hannover 2012
2 Wissenschaftliche Betreuung: Univ.-Prof. Dr. Hermann Seifert, Fachgebiet Allgemeine Radiologie und Medizinische Physik 1. Gutachter: Univ.-Prof. Dr. Hermann Seifert 2. Gutachter: Univ.-Prof. Dr. Hans Christoph Krebs Tag der mündlichen Prüfung:
3 Inhaltsverzeichnis 1 Einleitung Literaturübersicht Strahlenphysikalische Grundlagen Strahlungsbegriff und Strahlungsarten Ursprung der ionisierenden Strahlung Wechselwirkungen von Photonenstrahlung mit Materie Dosisbegriffe und Dosiseinheiten Dosismessverfahren und Strahlungsdetektoren Chemische Messverfahren Elektrische Messverfahren Optische Messverfahren Die Thermolumineszenzdosimetrie Prinzip der Thermolumineszenzdosimetrie Kristallstruktur von TL-Materialien Speicherung und Freisetzung der Dosisinformation im TLD Das Thermolumineszenz-Dosimetriesystem Kalibrierung und Ansprechvermögen der Dosimeter Thermolumineszenz-Materialien Das Thermolumineszenz-Material LiF:Mg,Cu,P Dosimetrische Eigenschaften von LiF:Mg,Cu,P Die Glühkurve von LiF:Mg,Cu,P Thermische Behandlung der Thermolumineszenzdosimeter Verfahren und Parameter für die thermische Behandlung von LiF:Mg,Cu,P in der Literatur Material und Methode Dosimetriesystem Thermolumineszenzdosimeter Aufbewahrung und Handhabung der TLD Computergestützter TL-Reader Temperofen Irradiator Initialisierung der Dosimeter... 51
4 Inhaltsverzeichnis 3.3 Messungen zur Bestimmung der unteren Nachweisgrenze Untersuchung der unteren Nachweisgrenze bei verschiedenen Annealingverfahren Annealing im Temperofen Annealing im TL-Reader Überprüfung der Annealingwirkung Untersuchung der unteren Nachweisgrenze bei Anwendung veränderter Ausleseparameter Vorheizen der TLD Aufheizrate Maximaltemperatur Gesamtvergleich Kalibrierung der TLD Auswertung der Messergebnisse Bearbeitung der Glühkurven Untersuchung zur Energieabhängigkeit der TLD Verwendetes Material Durchführung und Auswertung der Messungen Ergebnisse Messungen zur Bestimmung der unteren Nachweisgrenze Bestimmung der unteren Nachweisgrenze bei verschiedenen Annealingverfahren Annealing im Temperofen Annealing im TL-Reader Überprüfung der Annealingwirkung Bestimmung der unteren Nachweisgrenze bei variierten Ausleseparametern Variation der Vorheizparameter Variation der Aufheizrate Variation der Maximaltemperatur Gesamtvergleich der Messergebnisse Energieabhängigkeit des Ansprechvermögens der TLD 100H Diskussion... 91
5 Inhaltsverzeichnis 5.1 Messungen zur Bestimmung der unteren Nachweisgrenze Auswirkung der Glühkurvennachbearbeitung auf die untere Nachweisgrenze Beurteilung der verschiedenen Annealingverfahren Beurteilung der verschiedenen Ausleseverfahren Vorheizen der TLD Einfluss der Aufheizrate Einfluss der Maximaltemperatur Gesamtvergleich der Ergebnisse mit den alten und den optimierten Parametern Weitere Schlussfolgerungen aus den Messergebnissen zur unteren Nachweisgrenze Beurteilung der Energieabhängigkeit der TLD 100H Zusammenfassung Summary Anhang Messergebnisse zur Bestimmung der unteren Nachweisgrenze Literaturverzeichnis
6 Abkürzungsverzeichnis Abkürzungsverzeichnis Abb. E engl. ev Gy K Kap. MV RL RöV StrlSchV Sv Tab. TL TLD TTP Z Abbildung Energie englisch Elektronenvolt Gray Kelvin Kapitel Megavolt Richtlinie Röntgenverordnung Strahlenschutzverordnung Sievert Tabelle Thermolumineszenz Thermolunineszenzdosimeter Time Temperature Profile Ordnungszahl
7 Einleitung 1 1 Einleitung Aus der modernen Veterinärmedizin ist die Röntgendiagnostik nicht mehr wegzudenken. Die Entwicklung der bildgebenden Diagnostik in der Medizin begann mit der Entdeckung der Röntgenstrahlen durch Wilhelm Conrad Röntgen im Jahr Bereits in den ersten Jahren zeigte es sich vor allem bei den Anwendern dieser neuen Technik, dass von den Röntgenstrahlen auch schädigende Wirkungen auf den menschlichen Organismus ausgehen können. Während die ersten beobachteten Strahlenschäden überwiegend Hauterkrankungen waren, wurden später auch weitere Krankheitsbilder bis hin zu Todesfällen als Folge von zu hohen Strahlenexpositionen bekannt. Im Zuge des technischen Fortschritts erfolgten die zunehmende Verbreitung und Verwendung diagnostischer Röntgenanlagen, weshalb sich die Notwendigkeit ergab, Vorkehrungen zum Strahlenschutz zu treffen. Diese sind heute in Deutschland im Wesentlichen durch die Strahlenschutzverordnung (StrlSchV 2011) und die Röntgenverordnung (RöV 2011) geregelt. Ein wichtiger Aspekt des Strahlenschutzes, der in diesen Verordnungen berücksichtigt wird, ist die Ermittlung der Strahlenexposition von Personen, die im Rahmen ihrer Berufsausübung mit Röntgenstrahlung in Kontakt kommen. Diese Personen werden als beruflich strahlenexponierte Personen bezeichnet. In der Veterinärmedizin sind im Unterschied zur Human- und Zahnmedizin häufig nicht nur die Patienten der ionisierenden Strahlung ausgesetzt, sondern auch Personen, die den Patienten beziehungsweise das zu untersuchende Tier fixieren. Hierbei handelt es sich neben qualifiziertem Personal häufig auch um Personen, die außerhalb ihrer beruflichen Tätigkeit als so genannte Tierbetreuungspersonen (RL Strahlenschutz in der Tierheilkunde 2005) während der Röntgenuntersuchung fungieren. Aus dieser Praxis ergibt sich zusätzlich zu der Forderung nach Feststellung der Personendosis (RL Strahlenschutz in der Tierheilkunde 2005) ein besonderes wissenschaftliches Interesse an der Ermittlung der Strahlenexposition von Personen, die bei der Anwendung von Röntgenstrahlung am Tier anwesend sind. Im Fachgebiet Allgemeine Radiologie und Medizinische Physik der Tierärztlichen Hochschule Hannover wird zur Messung dieser Strahlenexpositionen ein Ther-
8 2 Einleitung molumineszenz-dosimetriesystem eingesetzt, da die Dosimeter insbesondere auch zur Messung niedriger Strahlendosen geeignet sind und wegen ihrer kleinen Abmessungen an verschiedenen Körperstellen angebracht werden können. In diesem Zusammenhang ist die Zielsetzung der vorliegenden Arbeit die Optimierung der physikalisch-technischen Parameter bei der Anwendung dieses Dosimetriesystems für die Messung von Streustrahlung im Rahmen diagnostischer Röntgenuntersuchungen an Tieren. Da die Dosiswerte infolge dieser Streustrahlung in der Regel sehr klein sind, wird insbesondere eine möglichst niedrige untere Nachweisgrenze der Thermolumineszenzdosimeter (TLD) angestrebt.
9 Literaturübersicht 3 2 Literaturübersicht 2.1 Strahlenphysikalische Grundlagen Strahlungsbegriff und Strahlungsarten Strahlung im physikalischen Sinne ist der nicht an Medien gebundene Transport von Energie. Ionisierende und nicht ionisierende Strahlung Strahlung kann auf Grund ihrer Wechselwirkung mit Materie in ionisierende und nicht ionisierende Strahlung eingeteilt werden. Eine Strahlung, die ausreichend Energie besitzt, um Elektronen aus den Atomhüllen der bestrahlten Materie herauszulösen, wird als ionisierende Strahlung bezeichnet. Ionisierende Strahlung ist direkt ionisierende Strahlung, wenn das Strahlungsteilchen seine Energie durch direkte Ionisation von Atomen verliert. Im Gegensatz dazu wird bei der indirekt ionisierenden Strahlung die Strahlungsenergie zunächst auf ein anderes Teilchen übertragen. Dieses Sekundärteilchen, zum Beispiel ein Sekundärelektron oder ein Proton, verursacht dann die Ionisation von Atomen (KRIEGER 2002, Kap. 1) Ursprung der ionisierenden Strahlung Natürliche Strahlung geladener Teilchen Natürliche Teilchenstrahlungen resultieren aus der Radioaktivität von Atomkernen. Radioaktivität ist die Eigenschaft von Atomkernen, spontan unter Emission von Teilchen zu zerfallen. Die Ursache für den Zerfall liegt in einer Instabilität bestimmter Atomkerne. Die Protonen und Neutronen eines Atomkerns werden durch die starke Kernkraft zusammengehalten. Bei Atomkernen, die eine große Nukleonenzahl aufweisen, kommt es zur Instabilität, da hier der Zusammenhalt der Nukleonen durch die sehr geringe Reichweite der starken Kernkraft nicht mehr gewährleistet ist. Radioaktiver Zerfall tritt bei allen Elementen auf, die eine höhere Ordnungszahl als Blei haben (Z > 82).
10 4 Literaturübersicht Der zeitliche Verlauf des Kernzerfalls wird durch das exponentielle Zerfallsgesetz beschrieben. Eine wichtige Größe ist die physikalische Halbwertszeit, welche die Zeit umfasst, in der die Hälfte der vorhandenen Kerne zerfällt. Bei den am häufigsten auftretenden Arten des radioaktiven Zerfalls handelt es sich um den α- und den β-zerfall. Beim α-zerfall wird ein Heliumkern emittiert, so dass der Ausgangskern zwei Protonen und zwei Neutronen verliert. Die gesamte Energie, die beim α-zerfall vom Kern abgegeben wird, geht auf ein freigesetztes α-teilchen über. Deshalb hat die α-strahlung ein diskretes Energiespektrum. Der β-zerfall kann in verschiedenen Erscheinungsformen auftreten, als β - - und als β + -Zerfall. Die verschiedenen β-teilchen haben dieselbe Masse, unterscheiden sich jedoch in ihrer Ladung. Bei den β - -Teilchen handelt es sich um Elektronen, während die positiv geladenen β + -Teilchen als Positronen bezeichnet werden. Beide Arten von β-teilchen kommen nicht im Kern vor, sondern entstehen bei der Umwandlung von Neutronen bzw. Protonen. Bei diesem Vorgang werden außerdem noch weitere Teilchen erzeugt, die Neutrinos beim β + - und die Antineutrinos beim β - -Zerfall. Die Energie, die beim β-zerfall vom Kern auf die beiden entstehenden Teilchen übertragen wird, ist zufällig verteilt, so dass die β- Strahlung ein kontinuierliches Energiespektrum aufweist (KIEFER u. KIEFER 2003, Kap. 1.3). Ionisierende Photonenstrahlung Zur ionisierenden Photonenstrahlung werden die γ-strahlung, die Vernichtungsstrahlung und die Röntgenstrahlung gezählt. Diese elektromagnetischen Wellenstrahlungen unterscheiden sich nicht in ihren grundlegenden physikalischen Eigenschaften. Sie entstehen jedoch auf unterschiedliche Art und Weise und haben unterschiedliche Energien. Die Vernichtungsstrahlung und die γ-strahlung können als Nebenprodukte des radioaktiven Zerfalls betrachtet werden. Die beim β + -Zerfall freigesetzten Positronen sind die Antiteilchen zu Elektronen. Trifft ein Teilchen auf sein Antiteilchen, so werden ihre Massen vollständig in Strahlungsenergie umgewandelt. Es entsteht die sogenannte Vernichtungsstrahlung. Nach einer Teilchenemission befindet sich ein Atomkern in der Regel in einem angeregten Zustand. Beim
11 Literaturübersicht 5 Übergang des Kerns in den Grundzustand wird Energie in Form von γ-strahlung freigesetzt. Röntgenstrahlung kann auf zwei verschiedene Arten durch die Wechselwirkung von beschleunigten Elektronen mit Materie entstehen. Aus den Wechselwirkungen der elektrischen Felder der beschleunigten Elektronen und der Kerne der getroffenen Atome resultiert die Bremsstrahlung. Aufgrund der positiven Ladung des Atomkerns erfolgt eine Richtungsänderung der Elektronenbahn, also eine Beschleunigung des Elektrons, die zur Emission elektromagnetischer Strahlung führt. Die Energie der Bremsstrahlung kann jeden beliebigen Betrag bis zur Energie des auftreffenden Elektrons annehmen. Die charakteristische Röntgenstrahlung entsteht durch Interaktionen der beschleunigten Elektronen mit Hüllenelektronen der getroffenen Atome. Bei ausreichend hoher kinetischer Energie der auftreffenden Elektronen kommt es zum Herauslösen kernnaher Elektronen. Die freien Plätze werden durch Elektronen aus einer äußeren Schale besetzt, wobei die Energiedifferenz zwischen den beteiligten Schalen in Form von Strahlungsquanten freigesetzt wird. Die Energie der entstehenden Röntgenquanten ist vom Abstand zwischen den betreffenden Schalen abhängig und somit charakteristisch für das chemische Element (KIEFER u. KIEFER 2003, Kap. 1.2) Wechselwirkungen von Photonenstrahlung mit Materie Wenn Photonenstrahlung auf Materie trifft, kommt es zu verschiedenen Wechselwirkungsprozessen der Photonen mit den Atomen der Materie. Diese Wechselwirkungen finden mit verschiedenen Atombestandteilen statt. Zu den Wechselwirkungen mit der Atomhülle gehören die Rayleigh-Streuung, die Comptonstreuung und der Photoeffekt. Im elektrischen Feld des Atomkerns kann es zur Paarbildung und im Atomkern zum Kernphotoeffekt kommen (KRIEGER 2002, Kap. 4). Wechselwirkungen mit der Atomhülle Die Rayleigh-Streuung, auch klassische oder kohärente Streuung genannt, bewirkt keine bleibende Veränderung an der Atomhülle. Durch die über das Atom hinweggehende elektromagnetische Strahlung werden die Elektronen der Atomhülle zu gleichsinnigen Schwingungen angeregt. Der Energiezustand des Atoms ändert sich dabei nicht, es findet auch keine Ionisierung statt. Die räumlich
12 6 Literaturübersicht schwingenden Elektronen senden die erhaltene Energie vollständig wieder aus. Daher ändert sich nur die Richtung der gestreuten Photonen, während die Photonenenergie dagegen unverändert bleibt (REICH 1990, Kap. 3.2). Bei der Comptonstreuung, die auch als inkohärente Streuung bezeichnet wird, kommt es zur Wechselwirkung eines Photons mit einem äußeren, schwach gebundenen Hüllenelektron eines Atoms. Ein Teil der Energie und des Impulses des Photons wird beim Zusammentreffen mit dem Hüllenelektron auf dieses übertragen. Das gestreute Photon und das getroffene Elektron verlassen die Atomhülle, so dass das Atom ionisiert wird. Die Energie des Photons wird um die Summe aus der Bindungsenergie des Hüllenelektrons und der kinetischen Energie, die das Elektron nach dem Stoss trägt, vermindert. Die Größe der übertragenen Energie ist vom Winkel abhängig, in dem das Photon auftrifft. Beim Photoeffekt, auch als photoelektrischer Effekt bezeichnet, wird das einfallende Photon vom getroffenen Atom absorbiert. Das Photon trifft dabei auf ein Hüllenelektron der inneren Schalen und überträgt seine gesamte Energie auf dieses Elektron. Das getroffene Elektron wird als so genanntes Photoelektron freigesetzt. Es trägt die Energie des Photons abzüglich seiner eigenen Bindungsenergie als kinetische Energie (KRIEGER 2002, Kap. 4.2). Erfolgt durch den Photoeffekt eine tiefe Ionisierung, emittiert das ionisierte Atom beim Übergang in den Grundzustand charakteristische Röntgenstrahlung oder Elektronen aus seiner Hülle, die als Augerelektronen bezeichnet werden (REICH 1990, Kap. 3.2). Wechselwirkungen mit dem Atomkern und seinem elektrischen Feld Durch Photonen kann es zur Paarbildung im elektrischen Feld des Atomkerns kommen, wenn die Energie eines Photons die Schwellenenergie von 1,022 MeV überschreitet (REICH 1990, Kap. 3.2). Bei dieser Energie ist das Energie- Massen-Äquivalent für zwei Elektronen erreicht und es können sich in starken Coulombfeldern spontan Elektron-Positron-Paare bilden. Das Photon wird bei der Paarbildung vollständig absorbiert. Von seiner Energie werden dabei 2 mal 511 kev zur Masseerzeugung verbraucht, während sich die restliche Energie als kinetische Energie zufällig auf die beiden entstandenen Teilchen verteilt. Elektron und Positron bewegen sich nach ihrer Entstehung durch das absorbierende Material, wobei die kinetische Energie der Teilchen durch Stöße an das umgebende
13 Literaturübersicht 7 Medium abgegeben wird, bis sie zum Stillstand kommen. Das Positron rekombiniert nun mit einem beliebigen freien Elektron, so dass die Teilchen in zwei Photonen mit einer Energie von jeweils 511 kev umgewandelt werden. Diese Photonen werden als Vernichtungsstrahlung bezeichnet. Der Kernphotoeffekt tritt auf, wenn die Energie des einfallenden Photons vom Atomkern absorbiert wird. Dabei wird der Kern angeregt. Wenn die Anregungsenergie dabei die Bindungsenergie der Nukleonen übertrifft, kann es in der Folge zur Emission eines oder mehrerer Neutronen oder Protonen kommen (KRIEGER 2002 Kap. 4.5). Schwächung der Photonenstrahlung in Materie Durch die verschiedenen Wechselwirkungen wird die Intensität der Photonenstrahlung beim Durchdringen von Materie geschwächt. Die Strahlung besitzt keine definierte Reichweite. Ihre Intensität I nimmt exponentiell mit zunehmender Eindringtiefe (Schichtdicke d) entsprechend I µd = I 0 e (1) ab. I 0 steht für die Anfangsintensität der eindringenden Strahlung und µ ist der Schwächungskoeffizient, der sich entsprechend den verschiedenen Wechselwirkungsprozessen, aus mehreren Anteilen zusammensetzt: µ + = µ Rayleigh + µ Photoeffekt + µ Comptoneffekt µ Paarbildung (2) Der Schwächungskoeffizient und auch seine einzelnen Anteile sind proportional zur Dichte ρ des durchstrahlten Materials, weshalb auch häufig der Massenschwächungskoeffizient µ/ρ verwendet wird. Eine weitere Größe, die zur Beschreibung der Schwächung von Photonenstrahlung in Materie herangezogen wird, ist die Halbwertschichtdicke d 1/2 entsprechend d 1 = 2 ln 2 µ (3) Auch für die Halbwertschichtdicke gilt, dass sie energie- und materialabhängig ist (KIEFER u. KIEFER 2003, Kap. 2.4).
14 8 Literaturübersicht Häufigkeit der verschiedenen Wechselwirkungen Wie häufig die einzelnen Wechselwirkungen auftreten, ist abhängig von der Energie der Photonen und von der Ordnungszahl des bestrahlten Materials (s.tab. 1). Tab. 1: Abhängigkeit der Wahrscheinlichkeit der Photonenwechselwirkungen von Energie (E) und Ordnungszahl (Z) (vereinfacht nach KRIEGER 2002, KIEFER u. KIEFER 2003). Wechselwirkung Abhängigkeit der Wahrscheinlichkeit von E Abhängigkeit der Wahrscheinlichkeit von Z Rayleigh-Streuung unabhängig ~ Z Comptonstreuung ~ E für 0,1 < E < 1 MeV ~ 1/E für E > 1 MeV ~ Z Photoeffekt ~ 1/E 3 ~ Z 4 Paarbildung ~ E ~ Z Kernphotoeffekt ~ E für E > E schwelle Die relativen Anteile der Wechselwirkungsprozesse in Abhängigkeit von der Photonenenergie sind in Abb. 1 dargestellt. Die Differenz zwischen Gesamtschwächung und Absorption entsteht durch Streuprozesse (KIEFER u. KIEFER 2003, Kap. 2.1).
15 Literaturübersicht 9 Abb. 1: Die relativen Anteile der verschiedenen Wechselwirkungsprozesse von Photonen in Materie in Abhängigkeit von Energie und Massenschwächungskoeffizient (KIEFER u. KIEFER 2003, Kap. 2.1). 2.2 Dosisbegriffe und Dosiseinheiten Energiedosis Die Wirkung ionisierender Strahlung auf Materie beruht auf der Absorption von Strahlungsenergie in der bestrahlten Materie. Deshalb ist die grundlegende physikalische Dosisgröße die Energiedosis D, die als lokal absorbierte Energie de pro Masse dm des bestrahlten Volumenelements definiert ist: de D= (4) dm Die Einheit der Energiedosis ergibt sich daraus als Joule pro Kilogramm (J/kg). Sie wird nach dem englischen Physiker und Strahlenbiologen auch als Gray (Gy) bezeichnet, wobei 1 J/kg = 1 Gy gilt. Die alte Einheit der Energiedosis war das Rad (rd), abgeleitet von den Anfangsbuchstaben der Worte radiation absorbed dose. 1 rd entspricht 0,01Gy. Die Energieabsorption in Materie ist vor Allem ab-
16 10 Literaturübersicht hängig von Sekundärelektronen, die bei Wechselwirkungen mit ionisierender Strahlung freigesetzt werden. Die Freisetzung der Sekundärelektronen ist wiederum abhängig von der Bindungsenergie der Elektronen im Atom. Sie ist also unterschiedlich bei verschiedenen Atomen, so dass bei Angabe einer Energiedosis immer das bestrahlte Material genannt werden muss. Neben der Energiedosis werden andere Dosisgrößen verwendet, die verschiedenen messtechnischen oder rechnerischen Anforderungen besser genügen (KRIEGER 2002, Kap.10.1). Ionendosis Eine auf die Ionisation in Luft bezogene Dosisgröße ist die Ionendosis J. Sie ist die elektrische Ladung der Ionen eines Vorzeichens dq, die in einem Volumenelement Luft mit der Masse dm durch ionisierende Strahlung erzeugt wird: dq J = (5) dm Die Einheit der Ionendosis ist Coulomb durch Kilogramm (C/kg) (REICH 1990; Kap. 4.1). Die historische Einheit der Ionendosis war das heute nicht mehr zugelassene Röntgen (R). Es wurde als die Strahlungsmenge definiert, die in einem Kubikzentimeter trockener Luft der Dichte ρ = 1,293 mg/cm 3 eine elektrostatische Ladungseinheit (3, C) an Ladungen eines Vorzeichens erzeugt. Als Umrechnungsfaktor wurde 1 R = 2, C/kg festgelegt (KRIEGER 2002, Kap. 10.1). Von der Ionendosis abgeleitet ist die Standard-Ionendosis J s. Sie entspricht der Ionendosis, die unter Bedingungen des so genannten Sekundärelektronengleichgewichts ermittelt wird, wie es zum Beispiel in Ionisationskammern näherungsweise der Fall ist (KIEFER u. KIEFER 2003, Kap.3.1). In einem Volumenelement Materie herrscht Sekundärelektronengleichgewicht, wenn die durch Sekundärelektronen aus dem Volumenelement heraustransportierte Energie gleich der durch Sekundärelektronen eingebrachten Energie ist (REICH 1990, Kap. 1.3). Kerma Eine weitere Dosisgröße, die aufgrund messtechnischer Gegebenheiten genutzt wird, ist die Kerma K. Das Wort Kerma ist ein Kunstwort, welches sich aus den
17 Literaturübersicht 11 Anfangsbuchstaben der Worte kinetic energy released per unit mass ableitet. Die Kerma beschreibt die erste Stufe der Wechselwirkung bei indirekt ionisierender Strahlung und ist definiert als die Summe der Anfangswerte der kinetischen Energien aller geladenen Teilchen de tr, die von indirekt ionisierender Strahlung innerhalb eines Massenelementes bestrahlter Materie dm freigesetzt werden: K detr dm = (6) Die Einheit der Kerma ist das Gray (Gy). Bei Angabe der Kerma muss grundsätzlich das Bezugsmaterial genannt werden, also das Material von dm. Als Beispiel seien hier die Wasserkerma K w und die Luftkerma K a genannt. Photonen-Äquivalentdosis Als Messgröße für die Orts- und Personendosimetrie von Photonenstrahlung wurde die Größe Photonen-Äquivalentdosis H x eingeführt. Sie ist in Abhängigkeit von der Maximalenergie der Strahlung definiert. Für Photonenstrahlung mit Maximalenergien bis 3 MeV ist die Photonen-Äquivalentdosis gleich dem Produkt aus der Standard-Ionendosis J s und dem Umrechnungsfaktor C 1 (0,01 Sv/R) oder aus der Luftkerma K a und dem Umrechnungsfaktor C 2 (1,141 Sv/Gy): H H x = C 1 J s (7) x = C 2 K a (8) Bei Photonenstrahlung mit Maximalenergien von mehr als 3 MeV ist die Photonen-Äquivalentdosis H x gleich dem Messwert eines Orts- oder Personendosimeters, das für 60 Co-γ-Strahlung frei in Luft zur Messung der Standard-Ionendosis oder der Luftkerma kalibriert ist, multipliziert mit dem Faktor C 1 beziehungsweise C 2 (REICH 1990, Kap. 4.1). Äquivalentdosis Für den praktischen Strahlenschutz ist die Größe Energiedosis nicht geeignet, weil die biologische Strahlenwirkung nicht nur von der absorbierten Strahlungsenergie, sondern auch von der Strahlenqualität abhängig ist. Um dieses als Re-
18 12 Literaturübersicht lative Biologische Wirksamkeit (RBW) bezeichnete Phänomen zu berücksichtigen, wurde die Äquivalentdosis H eingeführt (KIEFER u. KIEFER 2003). Diese Dosisgröße ergibt sich entsprechend H D Q = (9) aus der Energiedosis D und dem Qualitätsfaktor Q. Die Einheit der Äquivalentdosis ist Joule pro Kilogramm (J/kg). Zur Unterscheidung von der Einheit für Energiedosis und Kerma wurde der Name Sievert (Sv) eingeführt (KRIEGER 2002, Kap. 10.3). Dosisleistung Die Wirkung ionisierender Strahlung ist umso größer, je länger die Bestrahlung andauert und je intensiver die Strahlung ist. Ein Maß für die Intensität der Strahlung ist die Dosisleistung, die als Dosis pro Zeiteinheit definiert ist (VOGT / SCHULTZ 1992, Kap. 6.3). Dosisleistungen können für alle Dosisgrößen definiert werden. Beispielsweise ist die Energiedosisleistung D & die absorbierte Energiedosis dd in der Zeit dt: D= & dd dt (10) Die Einheit der Dosisleistung bezieht sich immer auf die zugrunde liegende Dosisgröße und die Zeit, zum Beispiel Gy/s, Gy/min oder Gy/h für die Energiedosisleistung (KRIEGER 2001, Kap.3.1). 2.3 Dosismessverfahren und Strahlungsdetektoren Verschiedene physikalische, chemische oder biologische Effekte, die durch ionisierende Strahlung verursacht werden, können für den Nachweis dieser Strahlung genutzt werden. Als Detektoren für ionisierende Strahlung kommen also alle Materialien oder Anordnungen in Frage, in denen durch Strahlungsexposition ein Signal entsteht (KRIEGER 2001, Kap. 2). In der Praxis werden hauptsächlich
19 Literaturübersicht 13 chemische und physikalische Messverfahren angewendet, wobei letztere in elektrische und optische Verfahren eingeteilt werden können. Eine Zusammenfassung verschiedener Strahlungswirkungen sowie der zugehörigen Nachweisgrößen und Detektoren ist in Tab. 2 aufgeführt. Tab. 2: Ausgewählte Strahlungswirkungen, Nachweisgrößen und Detektoren zur Dosimetrie ionisierender Strahlung (vereinfacht nach KRIEGER 2001, Kap. 2). Strahlungswirkung Nachweisgröße Detektoren Chemische Reaktionen Ionisation von Atomen Filmschwärzung Farbumschlag / Verfärbung Elektrische Ladung / Stromstärke Filmemulsion Eisensulfatdosimeter Verfärbungsdosimeter aus organischen Substanzen Ionisationskammern Zählrohre Elektrometer Halbleiterdetektoren Leitfähigkeitsdetektoren Lumineszenz Lichtemission Szintillationsdetektoren Thermolumineszensdosimeter Phosphatgläser Chemische Messverfahren Der Nachweis ionisierender Strahlung durch chemische Reaktion beruht auf einer sichtbaren und quantifizierbaren chemischen Reaktion in einem geeigneten Medium (KRIEGER 2001, Kap.2). Die chemische Dosimetrie im engeren Sinne nutzt die strahlenchemischen Veränderungen von Substanzen, die spektralphotometrisch gemessen werden können. Eine insbesondere zu Kalibrierzwecken verwendete Methode ist die Oxydation von Fe 2+ - zu Fe 3+ -Ionen in einer Eisensulfatlösung, die als Eisensulfatdosimetrie bezeichnet wird. Das bekannteste chemische Messverfahren ist die Filmschwärzung, die im Filmdosimeter zur Bestimmung der Personendosis genutzt wird (KIEFER u. KIEFER 2003, Kap. 3.2) Elektrische Messverfahren Elektrische Dosismessverfahren nutzen die Ionisation von Atomen durch Strahlenexposition zur Dosisermittlung. Man unterscheidet die Ionisation in Festkör-
20 14 Literaturübersicht pern wie sie in Halbleiter- und Leitfähigkeitsdetektoren zur Anwendung kommt, von der Ionisation in Flüssigkeiten oder Gasen, die in Zählrohren und Ionisationskammern genutzt wird. Die größte Bedeutung haben wegen ihrer relativ einfachen Bauweise, universellen Verwendbarkeit und guten Reproduzierbarkeit bei Wiederholungsmessungen die Gasionisationsdetektoren erlangt (KRIEGER 2001, Kap. 2). Funktionsweise von Ionisationskammern Die einfachste Ionisationskammer ist im Prinzip wie ein Plattenkondensator aufgebaut und besteht aus zwei parallel angeordneten Metallfolien oder platten, an die eine Gleichspannung angelegt wird. Die Kammer enthält ein Füllgas, welches durch Strahlenexposition ionisiert wird. Die so erzeugten primären Ladungen werden durch das elektrische Feld zwischen den Polen gesammelt. Die Ladungssammlung bewirkt einen Stromfluss durch die Kammer, der gemessen werden kann (s. Abb. 2). Abb. 2: Prinzipieller Aufbau einer Parallelplattenionisationskammer (nach VOGT / SCHULTZ 1992, Kap. 8.2). Zunächst erhöht sich der Stromfluss mit zunehmender Spannung. Bei geringer Kammerspannung kommt es zur Rekombination von Ladungsträgern, da diese nicht schnell genug getrennt werden. Wird die Kammerspannung so hoch, dass eine schnelle und vollständige Trennung der Ionenpaare gewährleistet ist, erreicht der Kammerstrom einen Sättigungswert, der proportional zur einwirkenden
21 Literaturübersicht 15 Dosisleistung und abhängig von Volumen und Art des Füllgases in der Kammer ist. Ionisationskammern gibt es in verschiedenen Bauformen für unterschiedliche Messaufgaben. Die beschriebene Parallelplattenkammer ist besonders für die absolute Dosimetrie geeignet. Eine weitere Art der Ionisationskammer ist das häufig in der Personendosimetrie verwendete Stabdosimeter. Es zeichnet sich durch eine geringe Größe und sofortige Ablesbarkeit aus. Die Nachteile dieses Dosimetertyps sind seine Stossempfindlichkeit und ein relativ eingeschränkter Messbereich (KRIEGER 2001, Kap. 2.2) Optische Messverfahren Die Wechselwirkungen mit ionisierender Strahlung kann in Materie neben der Ionisation auch die Anregung von Atomen bewirken. Bei der Rückkehr angeregter Atome in ihren Grundzustand kommt es zur Lichtemission (KIEFER u. KIE- FER 2003, Kap. 3.2). Die Proportionalität der Lichtausbeute zur Strahlendosis ermöglicht die Nutzung dieses Phänomens zur Dosismessung. Die Lichtemission kann unmittelbar erfolgen, wie es beim Szintillationszähler der Fall ist, oder durch erneute Energiezufuhr ausgelöst werden, wie bei der Thermolumineszenzdosimetrie (s. u.). 2.4 Die Thermolumineszenzdosimetrie Prinzip der Thermolumineszenzdosimetrie Es gibt verschiedene kristalline Substanzen natürlichen und künstlichen Ursprungs, die in der Lage sind, durch ionisierende Strahlung übertragene Energie zu speichern. Diese Speicherung erfolgt in metastabilen Energieniveaus von Kristallelektronen, die ohne äußere Energiezufuhr nicht mehr aus diesen Niveaus befreit werden können (KRIEGER 2001, Kap. 2.4). Die genannten Eigenschaften ermöglichen eine Nutzung dieser Kristalle zur Dosismessung. Thermolumineszenzdosimeter (TLD) sind Kristalle, die grundsätzlich nicht leitend sind. Im energetischen Bändermodell bedeutet das, dass bei Raumtemperatur das Leitungsband leer ist und sich alle Elektronen im Valenzband befinden. Wird der Kristall ionisierender Strahlung ausgesetzt, erlangen einige Elektronen ausreichend Energie, um in das Leitungsband zu wechseln. Bei diesem Vorgang
22 16 Literaturübersicht entstehen gleichzeitig positiv geladene Lochzustände im Valenzband (s. Abb. 3 a). In Thermolumineszenz (TL)-Materialien gibt es eine Anzahl von Unregelmäßigkeiten in der Kristallgitterstruktur. Die Energieniveaus dieser Unregelmäßigkeiten liegen zwischen dem Energieniveau des Leitungs- und dem des Valenzbandes. Sie fungieren deshalb als Elektronenfallen (Traps), in denen Elektronen beim Übergang vom Leitungs- ins Valenzband aufgefangen werden können (KRON 1994). Die Energiedifferenz zwischen dem Leitungsband und den Traps liegt bei etwa 1,5 ev (KRIEGER 2001, Kap. 2.4). Abb. 3: Verhalten der Elektronen im TLD (vereinfachte Darstellung): (a) bei Strahlenexposition, (b) bei Temperaturerhöhung, (modifiziert nach KRON 1994). Die Anzahl der eingefangenen Elektronen ist abhängig von der absorbierten Energie infolge des Einfalls ionisierender Strahlung. In der Regel gelangen weniger als 1 % der Elektronen im Leitungsband in die Traps. Ein gefangenes Elektron kann Energie aufnehmen, um ins Leitungsband zu gelangen, wovon es wieder in das niedrigste Energieniveau, das Valenzband, zurückkehren kann. Dabei ist die benötigte Energiemenge abhängig von der Lage der Traps. Die dem Elektron zur Verfügung stehende Energie ist abhängig von der Temperatur des Kristalls, weshalb mit steigender Temperatur die Wahrscheinlichkeit zunimmt, dass Elektronen ausreichend Energie für den Übergang ins Leitungsband aufnehmen können. Bei der Rückkehr ins Valenzband kommt es zur Rekombination der
23 Literaturübersicht 17 Elektronen mit den dort vorhandenen positiven Löchern. Dieser Vorgang führt zur Freisetzung der aufgenommenen Energie in Form von Licht (s. Abb. 3 b). Die Lichtmenge, die freigesetzt wird, ist abhängig von der Temperatur des Kristalls und von der Anzahl der gefangenen Elektronen. Diese wiederum ist abhängig von der Strahlendosis, die der Kristall zuvor absorbiert hat (KRON 1994). KRON (1994) fasst das Prinzip der Thermolumineszenzdosimetrie in einer einfachen Gleichung zusammen: D = f f f R (11) D R Der Faktor f steht für einen komplexen Zusammenhang verschiedener Einzelfaktoren, die spezifisch für das verwendete Dosimeter sind. Hierzu gehören das Material, die Form, die thermische Vorgeschichte sowie die Gesamtdosis und die Qualität der einwirkenden Strahlung. Der Faktor f kann nicht durch eine einfache physikalische Konstante beschrieben werden. Aus diesem Grund ist es offenkundig, dass die Thermolumineszenzdosimetrie nur zur relativen und nicht zur absoluten Dosismessung geeignet ist. Zur vollständigen Beschreibung der Thermolumineszenzdosimetrie müssen zwei weitere Faktoren ergänzt werden, um aus der Anzeigegröße R, die vom Messgerät ausgegeben wird, die Dosis D zu erhalten: Der Faktor f D beinhaltet alle Faktoren zur Umwandlung der vom TLD detektierten Strahlung in die Dosis im umgebenden Medium und der Faktor f R repräsentiert alle Einflüsse des Auslesevorgangs Kristallstruktur von TL-Materialien Die Verwendbarkeit eines Materials als Thermolumineszenzdosimeter ist abhängig von seiner atomaren Struktur. TL-Materialien sind Isolatoren, in denen nur durch absorbierte Strahlungsenergie Leitungselektronen auftreten. Beispiele für solche Isolatoren sind kubisch aufgebaute Alkalihalogenide wie Lithium-Fluorid (LiF) oder Natrium-Chlorid (NaCl). Ein Kristall ist ein Verbund von Atomen oder Molekülen, der durch eine dreidimensionale Periodizität charakterisiert ist. Zur vollständigen Beschreibung eines idealen Kristallgitters kann die Lage der einzelnen Atome oder Moleküle zueinander durch drei Vektoren mit einem beliebigen Ausgangspunkt definiert werden.
24 18 Literaturübersicht Abb. 4: Die dreidimensionale Struktur eines idealen Kristalls am Beispiel LiF. Ein realer Kristall folgt dieser Beschreibung nicht. Er ist durch verschiedene Störungen der Periodizität gekennzeichnet. Der reale Kristall ist endlich und hat Oberflächen, an denen die Periodizität unterbrochen wird. Durch thermische Vibrationen entstehen ebenfalls Unregelmäßigkeiten im realen Kristallgitter. Am Beispiel des LiF-Kristalls sollen weitere mögliche Defekte in der Gitterstruktur von Kristallen erläutert werden. LiF-Kristalle sind aus Lithium-Ionen (LI + )und Fluor- Ionen (F - ) aufgebaut, die in allen drei Richtungen im regelmäßigen Wechsel aufeinander folgen (s. Abb. 4). Im Gegensatz zum idealen Kristall weisen reale Kristalle drei Grundtypen von Unregelmäßigkeiten auf: Intrinsische, extrinsische und strahlungsinduzierte Defekte. Die intrinsischen Defekte sind entweder fehlende Atome im Kristallgitter (Schottky-Defekt) oder überzählige Atome außerhalb des regelmäßigen Kristallgitters (Frenkel-Defekt) (s. Abb. 5). Eine Fehlbesetzung im Kristallgitter, also ein Halogenid-Ion auf dem Platz des Alkali-Ions und umgekehrt ist auch ein intrinsischer Defekt, ebenso alle Kombinationen der bereits genannten Defekte.
25 Literaturübersicht 19 Abb. 5: Schematische Darstellung der Frenkel- und Schottky-Defekte im Kristallgitter. Die extrinsischen Defekte werden durch Fremdatome im Kristallgitter verursacht. Dies kann auf zwei Wegen geschehen: Das Fremdatom nimmt im Kristallgitter den Platz eines Kristallatoms ein oder es ist außerhalb der regelmäßigen Struktur ins Gitter eingefügt. Die Fremdatome gelangen während oder nach einem Schmelzvorgang in das Kristallgitter. Dieser Vorgang wird als Dotierung bezeichnet. Als Beispiel für einen extrinsischen Defekt sei hier die Verunreinigung von LiF mit Magnesium-Ionen (Mg 2+ ) erläutert (s. Abb. 6 a). Zur Kompensation der doppelt positiven Ladung des Mg 2+ verlässt ein Li + den Kristall. Der so entstandene Schottky-Defekt, der eine lokale negative Ladung darstellt, bildet mit dem Mg 2+ einen Komplex (s. Abb. 6), so dass die Ladung im Kristallgitter insgesamt ausgeglichen bleibt.
26 20 Literaturübersicht Abb. 6: Fremdatome und Komplexbildung mit Schottky-Defekten im Kristallgitter. Bei der Einwirkung hoher Dosen ionisierender Strahlung auf einen Kristall können durch die Entfernung von Atomen lokale positive oder negative Ladungen im Kristallgitter entstehen. Durch die Strahlenexposition entstehen im Kristall außerdem Paare aus freien Elektronen und Elektronenlöchern. Eine positiv geladene Fehlstelle im Kristall kann durch Coulombkräfte ein freies Elektron einfangen, analog dazu kann eine negativ geladene Fehlstelle ein positiv geladenes Elektronenloch einfangen. Strahlungsinduzierte Defekte im Kristall lösen unerwünschte Strahlungsschäden im TL-Material aus. Die Anzahl dieser Schäden nimmt mit der Strahlungsintensität und der Dauer der Strahlenexposition zu (FURETTA 2003, Kap. D). Betrachtet man die Kristallstruktur im Bändermodell, gibt es an den Fehlstellen im Kristall zusätzliche Energieniveaus in der verbotenen Zone zwischen Valenzund Leitungsband. Diese Energieniveaus sind in der Regel ortsfest. Wenn ein lokaler positiver Ladungsüberschuss durch den Einbau eines positiven oder durch das Fehlen eines negativen Ions im Kristallgitter vorliegt, sind diese zusätzliche Energieniveaus in der Lage, frei bewegliche Elektronen einzufangen, die durch Anregung ins Leitungsband gelangt sind. Diese Art von Kristallfehlstellen bilden die Traps im TL-Kristall. Fehlstellen, die durch Dotierung mit geeigneten Metallatomen erzeugt wurden, bilden die Leuchtzentren im Kristall. Leucht-
27 Literaturübersicht 21 zentren bestehen aus positiv geladenen Lochzuständen, die durch Anregung aktiviert wurden. Deshalb werden sie auch als Aktivatorzentren bezeichnet. Elektronen können bei der Rückkehr aus dem Leitungsband in den Aktivatorzentren eingefangen werden. Dieser Elektroneneinfang bewirkt die Deaktivierung des Zentrums, wobei Energie in Form sichtbaren Lichts freigesetzt wird und den Kristall verlassen kann (s. Abb. 7 b). Wenn dagegen die Elektronen direkt ins Valenzband zurückkehren, wird das freigesetzte Licht mit hoher Wahrscheinlichkeit im Kristall absorbiert (s. Abb. 7 a). Die Leuchtintensität eines TL -Materials hängt von der Konzentration der Aktivatorzentren und damit von der Dotierung mit den entsprechenden Fremdatomen ab (KRIEGER 2001, Kap. 2.4). Abb. 7: Elektronenübergänge vom Leitungsband ins Valenzband: (a) direkter Übergang ins Valenzband, (b) Elektroneneinfang im aktivierten Leuchtzentrum (A) und anschließender Übergang ins Valenzband mit Deaktivierung des Leuchtzentrums und Lichtemission Speicherung und Freisetzung der Dosisinformation im TLD In den meisten TL-Materialien gibt es verschiedene Traps in der Energielücke zwischen Valenz- und Leitungsband, die sich in ihrer energetischen Lage relativ zum Leitungsband voneinander unterscheiden. Aus diesem Grund sind die Energiebeträge, die Elektronen zur Befreiung aus verschiedenen Traps benötigen, unterschiedlich groß. Die Leerung der Traps erfolgt deshalb bei unterschied-
28 22 Literaturübersicht lichen Temperaturen. Wenn beim Erhitzen des TL-Materials die freigesetzte Lichtmenge als Funktion der Temperatur dargestellt wird, führt die Vielfalt der Traps (s. Abb. 8 a) dazu, dass sich eine komplexe Funktion aus der Überlagerung mehrerer Einzelkomponenten (Peaks) ergibt (s. Abb. 8 b). Diese Funktion wird als Glühkurve bezeichnet (KRON 1994). Abb. 8: Schematische Darstellung der energetischen Lage der Traps (a) und der zugehörigen Glühkurvenkomponenten (Peaks) (b), (modifiziert nach KRIEGER 2001). Als Maß für die gespeicherte Energie werden üblicherweise nicht die Amplituden der Peaks sondern die Fläche unter der Glühkurve verwendet ( Peakflächen- Methode ). Traps, die energetisch sehr dicht am Leitungsband liegen, können bereits bei niedrigen Temperaturen geleert werden. Die Elektronen in diesen Traps gelangen schon bei geringer Energiezufuhr ins Leitungsband und kehren unter Lumineszenz ins Valenzband zurück. Das führt dazu, dass im TLD gespeicherte Dosisinformationen schon vor der Auswertung verloren gehen können. Dieser Effekt wird als Fading bezeichnet und bewirkt eine unterschiedliche Lebensdauer für
29 Literaturübersicht 23 die einzelnen Glühkurvenkomponenten. Neben dem thermischen Fading kann bei einigen TL-Materialien auch ein optisches Fading auftreten, wobei es zur UVinduzierten Leerung von Traps kommt. Ein weiterer Effekt, der zur Veränderung der gespeicherten Dosisinformation führen kann, ist das Umbesetzen von Traps. Ähnlich wie beim Fading werden Elektronen durch unbeabsichtigte Energiezufuhr aus den Traps befreit und gelangen ins Leitungsband. Vom Leitungsband fallen sie jedoch nicht ins Valenzband zurück, sondern werden in anderen Traps eingefangen. Das energetische Niveau einiger Traps liegt sehr weit unter dem des Leitungsbandes. Es ist möglich, dass beim Erhitzen des TL-Materials nicht genug Energie zugeführt wird, um alle Elektronen aus diesen tiefen Traps zu befreien. In solchen Traps verbliebene Elektronen können bei erneuter Bestrahlung des Kristalls durch Umbesetzung in andere Traps gelangen und somit die Dosisinformation verfälschen (KRIEGER 2001, Kap. 2.4) Das Thermolumineszenz-Dosimetriesystem Thermolumineszenzdosimeter können nur zur Dosismessung genutzt werden, wenn ein vollständiges Dosimetriesystem vorhanden ist. Zu diesem Dosimetriesystem gehören die TL-Dosimeter als passive Elemente. Zum Auslesen der Dosimeter wird ein Lesegerät, ein so genannter TL-Reader benötigt. Ein geeigneter Algorithmus, um das TL-Signal in einen Dosiswert umzuwandeln, ist ebenfalls notwendig. Weitere Geräte und Einrichtungen, wie beispielsweise Kalibrierquellen oder Computerprogramme zur Ergebnisbearbeitung sind ebenfalls Bestandteile des Dosimetriesystems (FURETTA 2003, Kap. T). Der TL-Reader Die Auswertung der TLD erfolgt in einem TL-Reader, der ein Heizelement und eine Vorrichtung zur Messung des Thermolumineszenzlichtes enthält. Es gibt zwei Möglichkeiten, die TLD im TL-Reader aufzuheizen. Bei der ersten Methode werden die TLD in einem Behälter in den Reader eingebracht und verbleiben während des Auslesevorgangs darin. Das Aufheizen der TLD erfolgt indirekt durch die Wärmeleitung des Behälters. Bei diesem System erfolgt die Temperaturüberwachung am Behälter, weshalb zu beachten ist, dass die Temperatur der TLD der angezeigten Temperatur zeitversetzt folgt. Der wesentliche Nachteil dieser Methode liegt darin, dass die Wärmeleitung zwischen dem Behäl-
30 24 Literaturübersicht ter und der TLD-Oberfläche nur sehr schwer zu kontrollieren ist, obwohl sie für den Temperaturverlauf im TLD entscheidend ist. Dieses Problem ist mit der zweiten Aufheiztechnik zu lösen. Die TLD werden dabei in einer heißen Gasströmung aufgeheizt. Die TLD werden üblicherweise mit einer Hohlnadel durch Unterdruck aufgenommen und in den Gasstrom gehoben. Diese Methode gewährleistet eine nahezu gleichmäßige Temperatureinwirkung auf die gesamte TLD-Oberfläche. Neben Geräten, die mit einer konstanten Gastemperatur arbeiten, sind auch solche erhältlich, die eine variable Temperatursteuerung zulassen (KRON 1994). Viele kommerziell erhältliche automatische TL-Reader, einschließlich des hier verwendeten Modells 5500 der Firma Harshaw/Thermo, arbeiten mit dieser Heiztechnik. Zum Aufheizen der TLD kann im Reader Luft oder Stickstoff verwendet werden. Das Gas gelangt über einen Durchflussmesser in das Gerät. Dieser gewährleistet einen gleichmäßigen Gasfluss und -druck. Das Gas wird durch Heizröhren geleitet, die durch elektrische Widerstände Hitze erzeugen und tritt in unmittelbarer Nähe des TLD durch eine Düse aus. An der Austrittstelle wird durch Thermoelemente die Gastemperatur gemessen und an die Steuerung des Gerätes übermittelt. Hier erfolgt ein Abgleich der Temperatur mit dem benutzerdefinierten Heizprofil, welches eine Funktion der Temperatur gegen die Zeit darstellt. Die Steuerung reguliert die Temperatur der Heizröhren, um die im Heizprofil vorgegebene Temperatur mit einer Genauigkeit von ± 1 C aufrecht zu erhalten. (MOSCOVITCH 1999). Das Lumineszenzlicht der TLD wird durch einen Photomultiplier in einen elektrischen Strom umgewandelt. Die meisten TL-Reader sind mit einem Photomultiplier ausgestattet, der auf die Detektion eines Wellenlängenbereiches um 400 nm abgestimmt ist. Zur Überprüfung der Photomultiplierfunktion dient eine Referenzlichtquelle, die in den automatischen Geräten fest eingebaut ist (KRON 1994) Kalibrierung und Ansprechvermögen der Dosimeter Als Kalibrierung bezeichnet man das Feststellen des Zusammenhangs zwischen der Anzeige eines TL-Dosimeters und dem richtigen Wert der Messgröße. Die Anzeige, die am TL-Reader abzulesen ist, kann korrigiert oder unkorrigiert sein. Die unkorrigierte Anzeige wird durch Anwendung von Korrektionen zur korrigierten Anzeige, wobei erfasste systematische Messabweichungen wie zum Beispiel
31 Literaturübersicht 25 die Voranzeige eliminiert werden. Unter Voranzeige versteht man die Anzeige eines unbestrahlten TLD, die durch unvollständige Löschung der vorhergehenden Dosisinformation und den Nulleffekt verursacht wird. Als richtiger Messwert gilt der mit einem Normalmessgerät ermittelte Messwert. Durch das Kalibrieren wird der Kalibrierfaktor ermittelt. Er ist der Faktor, mit dem die korrigierte Anzeige multipliziert werden muss, um den richtigen Messwert zu erhalten. Der Kalibrierfaktor kann für eine Charge TLD oder für jedes einzelne TLD bestimmt werden. Das Ansprechvermögen (engl.: Response) R eines Dosimeters ist entsprechend M R= (12) A als Quotient aus der korrigierten Anzeige M des Dosimeters und dem Wert der sie verursachenden Messgröße A definiert. Das Ansprechvermögen ist abhängig vom Dosimetertyp, vom Anzeigegerät, von der Behandlung der Dosimeter, von Umwelteinflüssen und von Art und Dosis der einwirkenden Strahlung. Das Ansprechvermögen ist gleich dem Kehrwert des Kalibrierfaktors eines Dosimeters (DIN , 1988). 2.5 Thermolumineszenz-Materialien Es gibt über 1000 verschiedene Stoffe, die zur Thermolumineszenz fähig sind. Für die Dosimetrie sind jedoch nur wenige davon geeignet. Zu diesen Materialien gehören Lithium-Fluorid (LiF), Lithium-Borat (Li 2 B 4 O 7 ) und Beryllium-Oxid (BeO), die alle eine ähnliche effektive Ordnungszahl wie biologisches Gewebe haben. Des Weiteren gibt es Substanzen, die eine höhere effektive Ordnungszahl, aber auch eine höhere Empfindlichkeit haben. Beispiele hierfür sind Kalzium-Sulfat (CaSO 4 ), Kalzium-Fluorid (CaF 2 ) und Aluminium-Oxid (AL 2 O 3 ). Die meisten Materialien müssen zur Erzeugung von Traps und Leuchtzentren mit Fremdatomen dotiert werden. Die Verwendung verschiedener Elemente für die Dotierung führt zu einer großen Anzahl TL-Materialien, die unterschiedliche physikalische Eigenschaften aufweisen (KRON 1994). Einige Beispiele sind in Tab. 3 genannt. In der üblichen Schreibweise werden die Dotierungen nach einem Doppelpunkt oder in Klammern gesetzt, an das Grundmaterial angefügt.
32 26 Literaturübersicht Tab. 3: Eigenschaften verschiedener TL-Materialien, (vereinfacht nach KRON 1994). TL-Material LiF:Mg,Ti (TLD 100) LiF:Mg,Cu,P (TLD 100H) Dichte [g/cm 3 ] Effektive Ordnungszahl Relative Empfindlichkeit zu TLD 100 ( 60 Co-γ- Strahlung) Temperatur des Hauptpeak [ C] Fading des Hauptpeak bei 20 C 2,64 8, < 10 % pro Jahr 2,64 8,2 ~ % in 3 Monaten Li 2 B 4 O 7 :Mn 2,3 7,4 0, % pro Monat CaSO 4 :Mn 2,61 15, % pro Tag CaSO 4 :Dy 2,61 15,3 ~15 220, % in 6 Monaten CaF 2 (nat) 3,18 16, < 10 % pro Jahr TL-Material auf der Basis von Lithium-Fluorid In der klinischen Dosimetrie ist LiF das am häufigsten genutzte TL-Material. Die erste Variante dieses Materials, LiF:Mg,Ti wurde von Harshaw Chemicals entwickelt. Die Dotierung mit Magnesiumatomen spielt eine entscheidende Rolle für die Bildung der Elektronentraps. Die Titanatome sind für die Erzeugung von Leuchtzentren im TL-Kristall notwendig (KRON 1994). Das Material ist in unterschiedlichen Isotopenzusammensetzungen erhältlich. Unter dem Namen TLD- 100 wird ein Dosimeter mit natürlicher Isotopenzusammensetzung (92,5% 7 Li und 7,5% 6 Li) angeboten. TLD-600 enthält dagegen 4,4% 7 Li und 95,6% 6 Li, TLD ,9% 7 Li und 0,01% 6 Li (FURETTA 2003, Kap. L). In der Entwicklung von TL-Materialien wird TLD-100 üblicherweise als Standard-Vergleichsmaterial angegeben (DE WERD et al. 1983). Ein weiteres Material auf der Grundlage von LiF wird durch Dotierung mit Magnesium-, Kupfer- und Phosphoratomen hergestellt. LiF:Mg,Cu,P zeichnet sich unter Anderem durch eine hohe Empfindlichkeit,
33 Literaturübersicht 27 eine unkomplizierte Glühkurve und geringes Fading aus, hat aber nur eine geringe thermische Stabilität. Es ist ebenfalls in unterschiedlichen Isotopenzusammensetzungen verfügbar (FURETTA 2003, Kap. L). Mit dem Ziel, die hohe Empfindlichkeit von LiF:Mg,Cu,P mit einer hohen thermischen Stabilität in einem Material zu vereinen, wurde LiF:Mg,Cu,Na,Si entwickelt und daraus LiF:Mg,Cu,Si, (LEE et al. 2006). TL-Material auf der Basis von Lithium-Borat Li 2 B 4 O 7 wurde 1965 von Schulmann et al. als TL-Material mit einer sehr hohen Gewebevergleichbarkeit eingeführt. Li 2 B 4 O 7 wird häufig mit etwa 0,1% Mangan dotiert. Die Konzentration kann variiert werden, um eine Anpassung an die effektive Ordnungszahl verschiedener Gewebe zu erreichen (KRON 1994). Zur Dotierung können auch Kupfer, Silber oder die Kombination von Kupfer und Indium verwendet werden. Alle diese Materialien erzeugen eine einfache Glühkurve mit zwei Peaks (FURETTA 2003, Kap. L). TL-Material auf der Basis von Kalzium-Sulfat Ein typischer Vertreter der TL-Materialien mit hoher Empfindlichkeit und hoher effektiver Ordnungszahl ist CaSO 4. Dotiert mit Mangan, wurde es als das wahrscheinlich erste zur Dosismessung verwendete TL-Material bereits 1895 von Wiedemann und Schmidt beschrieben. CaSO 4 wird mit verschiedenen Dotierungen angeboten. Allen ist gemeinsam, dass sie lichtempfindlich sind und einem starken Fading bis zu 50 % pro Tag unterliegen. Das stabilste Material ist Ca- SO 4 :Dy mit einem Fading unterhalb von 5 % pro Monat. Es hat eine sehr komplexe Glühkurve mit über 10 Peaks (KRON 1994). TL-Material auf der Basis von Kalzium-Fluorid CaF 2 wird in seiner natürlichen Form und mit verschiedenen Dotierungen als TL- Material genutzt. CaF 2 :Dy und CaF 2 :Mn werden als preiswerte TL-Materialien mit einer hohen Empfindlichkeit genutzt (KRON 1994). Formen von Thermolumineszenzdosimetern Die gängigen TL-Materialien werden in verschiedenen Formen hergestellt. Dazu gehören rein kristalline Formen (Einkristalle), Pulver in verschiedenen Körnungen
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