Martin Mohr. Empa Dübendorf, Switzerland.

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1 Physical Characterisation of Fine Particle Emissions from Combustion Sources Martin Mohr Empa Dübendorf, Switzerland

2 Content Physical Properties of Fine Particles Measurement Techniques Particle Emissions of various combustion processes Technical and political activities to reduce particle emissions from diesel vehicles

3 Partikelbildung 2800 C 150 bar 1800 C 20 bar Temperatur Druck 300 C 1 bar 60 C 1 bar 2 ms 10 ms 0.5 s 0.6 s 2 s Motor Abgasstrang Ausstoss / Probenahme TEM-Aufnahme, Empa 20 C 1 bar Zeit Atmosphäre Russbildung & Oxidation Kondensation von Aschen (Metalle) Kondensation von org. Verbindungen Quelle: nach Kittelson, 2000 Kondensation / Nukleation (SO 3, HC) Alterung

4 Motivation Volatile and particles Background Condensates Nucleated particles dn/dlog dp [cm -3 ] 7E+07 6E+07 5E+07 4E+07 3E+07 2E+07 Kondensates Laboratory measurements with passenger car non-volatile Festpartikel particles dn/dlog dp [cm -3 ] 2.5E E E E E+08 relative humidity of primary dilution (PRH) [%] Normalized dn/dlog(dp) (part./cm 3 /µm 3 ) 1E+07 0E Source: Empa dp [nm] 1.0E E E E+03 The open symbols show runs made at 11 C The closed symbols show runs made at 21 C Chasing of trucks in Minnesota Average plume minus background SMPS size distributions normalized to 1 µm/cm 3 volume concentration are shown here 0.0E electrical mobility particle diameter dp [nm] Source: EU-Project PARTICULATES, Mathis, Mohr et al., AST, 38, 2004 Ambient measurements in Erfurt, Winter Source: Kreyling et al., Atmo. Enviro. 37, 2003 Source: Kittelson, London, E Diameter (nm) Accel. 21 C Accel. 11 C Cruise 21 C Cruise 11 C

5 Motivation and Background Volatile particles Solid particles Ambient measurements in Erfurt, Winter E+06 Truck chasing measurements in Minnesota The open symbols show runs made at 11 C Normalized dn/dlog(dp) (part./cm 3 /µm 3 ) 1.0E E E+03 The closed symbols show runs made at 21 C Volatile particles Average plume minus background SMPS size distributions normalized to 1 µm/cm 3 volume concentration are shown here Solid particles Source: Kreyling et al., Atmos. Environ. 37, E Diameter (nm) Accel. 21 C Accel. 11 C Cruise 21 C Cruise 11 C Source: Kittelson, London, 2000

6 PM 10 PM 0.1 Mass particles of PM 0.1 = 1 particle of PM 10

7 Number size distribution versus mass size distribution

8 Abscheidung im Atemtrakt Diffusion Impaktion

9 Measurement Techniques

10 Sampling Preparation Partikelkonzentration Verdünnung Messbereich Verminderung der Agglomeration Wasser Verdünnen, Trocknen Vermeidung von Kondensation Temperatur Abkühlung Betriebsbereich Erwärmen Messen einer bestimmten Fraktion (Thermodesorber)

11 Teilstromverdünnung Verdünnungsluft Aerosol Mischkammer Messgerät Injektor- Verdünnung p Überschuss partikelfreies Gas Probe Drehscheiben- Verdünnung Rohgas Rohgas Vorteile kleiner Aufbau konstante Verdünnungsrate Nachteile Keine leistungs- oder streckenbezogene Konzentrationen Nicht für gravimetrische Filterproben geeignet

12 Elektr. Beweglichkeitsanalysator & Kondensationskernzähler (SMPS) Number size distribution 5 nm <dp <700 nm Zuführung partikelfreier Luft Einführung in das elektrisches Feld Erzeugung einer definierten Ladungsverteilung Abscheidung grosser Partikel Ablenkung der Partikel im elektrischen Feld Neutralisator Impaktor Separation einer Beweglichkeitsklasse Beweglichkeitsanalysator DMA Kondensationskernzähler CPC Zählen mittels Streulichtimpulse Vergrössern der Partikel in Alkoholdampf

13 Kondensationskernzähler (CPC) Metrics: N (total) Size range: > 3-20 nm

14 Low Pressure Impactor 0.03 µm < dp < 10 µm 1 Collection efficiency PM1 PM2.5 PM Stokes diameter (microns)

15 Filtration Diffusion dominand process for small particles Inception dominand process for larger particles Impaction A filter does not work like a microscopic sieve!

16 Collection Efficiency of Filters

17 TYPES OF FILTERS Fiber filter Porous membrane filter Capillary pore membrane filter Granular bed filter

18 Particle Emissions of various combustion processes

19 Grössenverteilung der Partikelanzahl für verschiedene Emissionsquellen dn/dlog dp / cm-3 1E+09 1E+08 1E+07 1E+06 1E+05 1E+04 Schiffsdiesel (2-Takt, 8 MW) Holzschnitzelfeuerung (80 KW) Ölheizung (15 KW) schlecht eingestellt Motorrad (2 Takt) Diesel-PW (50 km/h) Benzin DI-PW (80 km/h) Benzin-PW (50 km/h) Diesel-PW mit Filter 1E Partikeldurchmesser / nm Quelle: Empa

20 Effect of injection pressure, EGR & pilot injection 1.4E+8 LD engine, 4 Zyl., 2 l dotted lines: EGR low solid lines: EGR high OOOO Number dn/dlog d p [1/cm 3 ] 1.2E+8 1.0E+8 8.0E+7 6.0E+7 4.0E+7 IP low, w/pi, high EGR IP high, no PI, low EGR AOOO IP low, no PI, low EGR OBOO ABOO OOCO AOCO IP high, OBCO w/pi, ABCO low EGR 2.0E+7 0.0E Electric Mobility Diameter d p [nm]

21 Langsamlaufende 2-Takt Marine-Großdieselmotoren Maximum power: 8 MW Typ. Massenemissionen bei Volllast: ca. 15 mg/m3 für MDO Hercules 7.1: RTX-3, Nov./Dec.2003, MDO to HFO Particle number/size distribution measured ca. 60 with mg/m3 SMPS [9-440nm] für HFO 4.00E E+08 Number [1/Nm3] 3.00E E E E E+08 HFO (Schweröl) MDO (Leichtes Heizöl) Organische Kohlenstoff- Mode [nm] verbindungen Partikeldurchmesser [nm] Schwefelverbindungen MDO 50% 222a11MS (w/o TD) HFO 50% 462a41MS (w/o TD) Rest (z.b. Asche) Ruß 5.00E E

22 Holzfeuerung Automatische Schnitzelfeuerung (90 kw) 600 mg/kg 60 mg/nm 3 1E+0 dw/dlog dp / Ncm-3 8E-1 6E-1 4E-1 2E-1 Rest (z.b. Asche) 0E Electrical mobility particle diameter dp / nm Kaminofen Stückholz (20 kw) 1600 mg/kg 90 mg/nm 3 7E+7 6E+7 dn/dlog dp / Ncm-3 5E+7 4E+7 3E+7 2E+7 Lufteinstellung gut schlecht Organische Kohlenstoffverbindungen Ruß 1E+7 0E Quelle: Messdaten EMPA Mobilitätsdurchmesser dp / nm

23 Feinstaubemission Kohlekraftwerk vor Elektrofilter Rest (z.b. Asche) nach Elektrofilter Penetration durch Elektrofilter Quelle: Mohr et al. (1996)

24 Technical and political activities to reduce particle emissions from diesel vehicles

25 Partikelfilter Beispiel Keramikwabenkörper Funktionsprinzip Beispiel Sintermetallbleche Russkatalysator (Nachrüstfilter) Beispiel gestanzte Metallbleche Regeneration bedarf Anpassung der Motorsteuerung Offene Kanäle verhindern hohen Gegendruck durch Russbelegung Keine Motoranpassung notwendig

26 Partikeldurchlässigkeit von Abgasnachbehandlungssystemen 1E+1 1E+0 Oxi-Cat LKW-Motor hohe Drehzahl 75% Last Penetration 1E-1 1E-2 1E-3 Particle filter 1E Electrical Mobility Diameter dp / nm Project in co-operation with

27 Particle number emissions for different concepts 1E+15 (Logarithmic scale) all particles w/o evaporation tube Non-volatile with evaporation particles tube only particle number emission [1/km] 1E+14 1E+13 1E+12 1E+11 1E+10 1E+09 D-Cat Toyota Avensis Opel Vectra standard after regeneration Opel Vectra after reg. x 1000 VW Passat w/o add. tests between after regeneration VW Passat after reg. BMW 530d λ =1 x 100 VW Touran FSI stoichiometric lean VW Touran FSI lean x 100 VW Touran TDI Audi A3 1.6 Gasoline MPI Diesel with trap Gasoline DI Diesel Benzin Source: Mohr et al., EST (2006)

28 Latest version of the Commission's draft implementing legislation (March 2007) Euro 5 (Passenger cars) 5*10 11 => Introduction of limit value for particle number

29 Eigenschaften von Feinpartikel Partikeldurchmesser dp < 1 µm => Feinpartikel Wechselwirkung mit Licht kleine Schwerkraft Einatembar Adhesion ( klebrig ) Oberfläche/Volumen groß Farben, unsichtbar lange Verweilzeit in Luft relevant für Gesundheit Agglomerate, einfangbar wolkenbildend, Adsorptionsfläche

30 Motivation and Background Volatile Particles Condensates Nucleation Particles 7E+07 6E+07 Volatile particles Solid particles dn/dlog dp [cm -3 ] 5E+07 4E+07 3E+07 2E+07 1E+07 0E dp [nm]

31 Anzahl- und Grössenverhältnisse für Partikel Typische Anzahl in 1 cm 3 Partikel in Dieselabgas: 10 8 Partikel in Raumluft: Gasmoleküle: Typische Grössen in nm (=10-9 m =10-3 µm) Gasmolekül CO 2 : 0.5 Viren: 10 Festpartikel in Dieselabgas: Wellenlänge Licht: Bakterien: menschliches Haar:

32 Thermodesorber elektr. Heizung bis max.~450 C Wasserkühlung T/ C Aktivkohle Anwendung: Unterscheidung von festen und flüchtigen Partikelanteilen x