Den elektrischen Eigenschaften topologischer Isolatoren auf der. Hunting for the electrical properties of topological insulators

Transkript

1 Den elektrischen Eigenschaften topologischer Isolatoren auf der Spur Hunting for the electrical properties of topological insulators Höfer, Katharina; Becker, Christoph; Rata, Diana; Swanson, Jesse; Thalmeier, Peter; Tjeng, Liu Hao Max-Planck-Institut für Chemische Physik fester Stoffe, Dresden Korrespondierender Autor Zusammenfassung Mit der Entdeckung der topologischen Isolatoren wurden neue Wege zur Erzeugung einzigartiger Quantenteilchen eröffnet. Theoretiker haben viele spannende Experimente vorgeschlagen. Deren experimentelle Prüfung steht allerdings noch aus, ganz zu schweigen von Anwendungen. Das Haupthindernis ist die zusätzliche Leitfähigkeit, bedingt durch unvermeidbare Kristalldefekte sowie die Verunreinigung der Oberflächen. Für dünne Schichten von Bi 2 Te 3 ist jedoch die nötige Qualität erreichbar, wenn die Herstellung und besonders die gesamte Charakterisierung im Ultrahochvakuum stattfinden. Summary Topological insulators form a novel state of matter that open up new opportunities to create unique quantum particles. Many exciting experiments have been proposed by theory, but still await their experimental verification, not to mention their implementation into applications. The main obstacle is the extrinsic conductivity associated with the unavoidable presence of defects in their bulk, as well as impurities on their surfaces. For Bi 2 Te 3 films it is possible to obtain the desired quality by carrying out the preparation and characterization entirely under ultra-high vacuum conditions. Topologische Isolatoren (TI) stellen eine neuartige Materialgruppe dar, deren Inneres isolierend ist, die Oberfläche jedoch elektrische Leitfähigkeit entwickelt. Die Existenz dieser Materialeigenschaften wurde vor ca. 10 Jahren durch C. L. Kane [1] und S. C. Zhang [2] theoretisch vorhergesagt und konnte kurze Zeit später experimentell bestätigt werden [3, 4]. Nun sollte man sich tatsächlich diese Oberflächenzustände nicht einfach vorstellen wie eine extrem dünne Schicht eines Leiters, aufgebracht auf einen Isolator. Vielmehr wird aufgrund von Symmetrie und Quanteneffekten im Inneren (engl. Bulk) des Isolators die metallisch leitende Oberfläche erst hervorgerufen. Diese erzwungene Metallizität der Oberfläche ist daher topologisch geschützt (topological protected) und durch besondere Eigenschaften ausgezeichnet. Mögliche Anwendungen wären z. B. hoch-effiziente Speichermedien in der Spintronik oder die Realisierung von Quantencomputern. In der Spintronik nutzt man den Spin der Elektronen aus, welcher, neben der Ladung, einen zusätzlichen Freiheitsgrad zur Informationsübertragung zur Verfügung stellt. Um diesen Effekt nutzen zu können, müssen Materialien gefunden werden, in denen 2015 Max-Planck-Gesellschaft 1/7

2 Verfügung stellt. Um diesen Effekt nutzen zu können, müssen Materialien gefunden werden, in denen spinpolarisierte Ströme erzeugt werden können. Durch Auswirkung der Spin-Bahn-Kopplung weisen die Oberflächenströme in TI bereits eine solche Spinpolarisation auf. Man kann sich dies bildlich wie auf einer Autobahn vorstellen: Alle Elektronen, die in eine Richtung fließen, haben spin-up, während die Elektronen der entgegengesetzten Richtung spin-down aufweisen. Infolgedessen wird auch die Streuung der Elektronen stark verringert, Rückstreuung wird sogar vollkommen unterdrückt. Daher ist der Stromtransport in TI weniger verlustbehaftet und effizienter als in konventionellen Metallen. Hürden auf dem Weg zur Anwendung Aussichtsreiche Materialien zur Nutzung der besonderen Eigenschaften der TI sind unter anderem binäre Verbindungen mit Bismut, sogenannte Chalkogenide wie z.b. Bi 2 Te 3, Bi 2 Se 3 oder auch Sb 2 Te 3 [5]. In verschiedenen weiteren Materialien werden ebenfalls topologische Oberflächenzustände vorhergesagt [6] und konnten in einigen bereits bestätigt werden. Zum Nachweis der topologischen Oberflächenzustände wird oft die winkelaufgelöste Photoelektron-Spektroskopie (ARPES) genutzt, eine Methode zur Sichtbarmachung der Bandstrukturen im Bereich der Fermi-Energie. Gleichzeitig zeigt ARPES aber auch direkt die Probleme aktueller TI auf, welche grundlegende Charakterisierungen und somit Anwendungen behindern: das Innere der Proben ist kein Isolator. Vielmehr beobachtet man eine Verlagerung des Fermi-Niveaus aus der Bandlücke heraus in das Leitungsband [4] oder aber auch, wie im Fall von Sb 2 Te 3, in das Valenzband. Dies ist hervorgerufen durch Defekte und Fehlstellen im Material, zumeist ein Defizit von Te oder Se. Besonders zur elektrischen Charakterisierung, z. B. bei Widerstandsmessungen ist es unabdingbar, dass es sich um einen Bulk-Isolator handelt. Ist dies nicht der Fall, werden die speziellen Eigenschaften der topologischen Oberflächenzustände durch zusätzliche Ladungsträger verschleiert. Ein weiteres Problem ist die Kontaminierung der Probenoberfläche an Luft. Hierbei wird durch sog. Bandverbiegungen ebenfalls das Bulk-Leitungsband mit Elektronen besetzt [7, 8]. Dies ist besonders problematisch bei der Bestimmung des Widerstandsverhaltens, da die Proben üblicherweise zur Anbringung von Kontakten an Luft gebracht werden müssen. Verbesserung der Probenqualität Ziel der Forschung ist daher neben der Verbesserung der Probenqualität auch die Verhinderung der Kontaminierung der Oberfläche. Die Herausforderung liegt hierbei in der recht geringen Ladungsträgerkonzentration der TI von nur etwa Elektronen pro cm 2. Dieser Wert mag hoch erscheinen, entspricht jedoch nur ca. 1% der kristallographisch möglichen Elektronen auf der Oberfläche. Deshalb sind bereits Defekte weniger Millionstel im Bulk oder Verunreinigungen auf weniger als 1% der Oberfläche ausreichend, um den Effekt der topologischen Oberflächenzustände zu verbergen Max-Planck-Gesellschaft 2/7

3 A bb. 1: Links: Kristallstruktur von Bi 2 Te 3. Die charakteristische Größe von einem Quintupel Layer (QL 1nm ) bezeichnet die Stapelfolge von 5 Lagen, beginnend und endend m it Te. Untereinander sind die QL nur schwach durch van-der-waals Kräfte gebunden. Rechts: Dünnschichtprobe im Ultrahochvakuum. Der nur wenige Nanom eter dünne Bi 2 Te 3 Film wurde auf einem isolierenden BaF 2 Substrat als Träger abgeschieden. Die spiegelnde Oberfläche des schwarz glänzenden Bereiches ist die eigentliche Probe. Zu diesem Zweck wurde am Max-Planck-Institut für Chemische Physik fester Stoffe (CPfS) in Dresden eine Anlage aufgebaut, welche es erlaubt die Probenherstellung sowie vielfältige Charakterisierungen der topologischen Oberflächenzustände in-situ unter Ultrahochvakuum-Bedingungen durchzuführen [8]. Hierbei kann eine Kontaminierung der Proben ausgeschlossen werden und somit verlässliche Messergebnisse erzielt werden. Als Materialsystem wurde Bi 2 Te 3 gewählt, welches mittels Molekularstrahlepitaxie (MBE, molecular beam epitaxy) in Form von wenigen Nanometer dünnen Schichten abgeschieden wird. Abbildung 1 zeigt die Kristallstruktur von Bi 2 Te 3. Die charakteristische Größe ist ein Quintupel Layer (QL), eine sich wiederholende Stapelfolge von Te-Bi-Te-Bi-Te Schichten mit ca. 1 nm Höhe. Die QL sind untereinander nur schwach, durch sogenannte van-der-waals-kräfte, gebunden. Vielversprechend bei der Untersuchung der Oberflächeneffekte sind dünne Schichten aufgrund ihres erhöhten Oberflächen-zu-Bulk-Verhältnisses. Auch basieren alle heutigen elektronischen Bauteile auf Dünnschichttechnologie. Der Vorteil von MBE liegt hierbei in der präzisen Kontrolle und Reproduzierbarkeit der Prozessparameter. Als Trägermaterial für dünne Schichten werden Substrate mit angepassten Gitterparametern verwendet; hier hoch-isolierendes BaF 2 (111). Dieses ist mit <0,1% Fehlanpassung nahezu perfekt auf Bi 2 Te 3 abgestimmt Max-Planck-Gesellschaft 3/7

4 A bb. 2: Winkelaufgelöste Photoem issions-spektren (ARPES) einer Bi 2 Te 3 Probe. Die Aufnahm en zeigen die elektronische Struktur des Film s für verschiedene Kristallrichtungen (Winkel), entlang der Radien ist dabei die Bindungsenergie der Elektronen aufgetragen. Die für topologische Isolatoren charakteristischen linearen, kegelförm igen Bänder der Oberflächenzustände nahe der Ferm i-energie (gelbe Linie) beweisen den isolierenden Charakter des Probeninneren. Die sich wiederholende, asym m etrische Struktur des Valenzbandes bei 0, 120 und 240 ist ein Indiz für Eindom änenwachstum der hochqualitativen Film e. Die Anwendung des sogenannten MBE-Destillationsprozesses gewährleistet die Unterdrückung von Defekten und Tellur-Leerstellen: bei diesem wird wesentlich mehr Tellur als stöchiometrisch nötig verdampft. Die Substrattemperatur muss hoch genug gewählt werden, sodass überschüssiges Tellur, welches keine chemische Bindung mit Bismut eingeht, wieder abgedampft wird. ARPES Spektren belegen das bulk-isolierende Verhalten der Filme (Abb. 2), nur die charakteristischen linearen, kegelförmigen Bänder der topologischen Oberflächenzustände kreuzen das Fermi-Niveau. ARPES Spektren entlang verschiedener Kristallrichtungen (Abb. 3) belegen eine gleichgerichtete Anordnung der gesamten Kristallstruktur, sog. Eindomänenwachstum, ein Indiz für die hohe Qualität der Proben. Die sich wiederholende Struktur des asymmetrischen Valenzbandes bei 0, 120 und 240, welche gespiegelt ist zu denen bei 60, 180 und 300, veranschaulicht die vorliegende 3-fach Symmetrie. Röntgendiffraktometrische Messungen (XRD) bestätigen das Eindomänenwachstum. Messung des Widerstands unter hoch-reinen Bedingungen 2015 Max-Planck-Gesellschaft 4/7

5 A bb. 3: In-situ Transporteigenschaften der Bi 2 Te 3 Film e. A: Tem peraturabhängigkeit des Flächenwiderstandes für Schichtdicken von 10 bis 50 QL. Die nur leicht voneinander abweichenden Einkühl- (blau) und Aufwärm kurven (rot) dem onstrieren die Stabilität der Proben während des Tem peraturzyklus. Lineare Strom -Spannungs-Beziehungen belegen Ohm sches Verhalten im gesam ten Tem peraturbereich. B: Die geringe Variation des Widerstandes m it der Schichtdicke von Faktor 1,3 bei 14 K (blau) bzw. 1,5 bei Raum tem peratur (rot) beweist, dass der Strom transport hauptsächlich durch die topologischen Oberflächenzustände getragen wird. C: Aus den entsprechenden ARPES Spektren bestim m te Ladungsträgerkonzentrationen (grüne Dreiecke) und resultierende Beweglichkeitswerte der Elektronen bei 14 K (blaue Punkte) und Raum tem peratur (rote Punkte). Der große Vorteil der am MPI-CPfS aufgebauten Anlage liegt in der Möglichkeit der Messung von ARPES sowie des Widerstandes an ein und denselben Proben unter gleichbleibenden Bedingungen. Nur so kann die Integrität der topologischen Oberflächenzustände sichergestellt werden. Die elektrische in-situ Kontaktierung der Proben erfolgt durch einen nichtpermanenten Federkontaktmechanismus. Die Strom-Spannungs-Kennlinien eines Bi 2 Te 3 Films bei verschiedenen Temperaturen sind im Inset von Abbildung 3A dargestellt. Der lineare Zusammenhang kennzeichnet Ohm sches Verhalten der Kontakte, welches wichtig für die Verlässlichkeit der Messergebnisse ist und die gute Qualität der so hergestellten Kontakte widerspiegelt. Zur Bestätigung, dass die Leitfähigkeit der Proben durch Ladungen der topologischen Oberflächenzustände hervorgerufen ist, wurden Proben verschiedener Schichtdicken (10, 15, 20, 30 und 50 QL) vermessen. Abbildung 3A zeigt den temperaturabhängigen Verlauf des Flächenwiderstandes dieser Proben. Metallisches Verhalten, d. h. die kontinuierliche Abnahme des Widerstandes mit sinkender Temperatur, ist deutlich über dem gesamten Temperaturbereich erkennbar. Nur marginale Abweichungen zwischen der Kühlkurve (blau) und der Aufwärmkurve (rot) belegen, dass der Temperaturzyklus die Filmeigenschaften nicht verändert; ARPES Messungen bestätigten dies. In normalen Metallen würde der Widerstand indirekt proportional mit wachsender Schichtdicke abnehmen. Dieses Verhalten wird hier nicht beobachtet. Die geringe Variation der Widerstandswerte Faktor 1,3 bei 14 K bzw. 1,5 bei Raumtemperatur (Abb. 3B) beweist, dass die gemessene Leitfähigkeit hauptsächlich den Oberflächenzuständen zugeordnet werden kann. Jedoch demonstriert diese Variation auch nach wie vor das Vorhandensein einer geringen Defektkonzentration. Die für TI erwarteten Ladungsträgerkonzentrationen von nur wenigen Elektronen pro cm 2 und gleichzeitig sehr hohe Mobilitätswerte von bis zu cm 2 /Vs wurden beobachtet (Abb. 3C). All diese Eigenschaften begünstigen geringe Verluste beim Stromtransport in der Elektronik Max-Planck-Gesellschaft 5/7

6 A bb. 4: Auswirkung von Luftexposition auf die Probeneigenschaften. Bereits 5 Minuten sorgen für eine irreversible Anhebung des Ferm i-niveaus an den Rand des Leitungsbandes (B). Die Folge der zusätzlichen, nicht topologisch geschützten, Ladungsträger ist im reduzierten Widerstand klar erkennbar (A). Abbildung 4 zeigt eindrucksvoll die extreme Empfindlichkeit der TI gegenüber Kontaminationen. Trotz der anschließenden Messung im Ultrahochvakuum sind bereits nach 5 Minuten Luftexposition irreversible Veränderungen der Bandstruktur ersichtlich. Die zusätzlichen, nicht topologisch geschützten, Ladungsträger bewirken eine Verringerung des Widerstandes um ca. 200 Ω, gleichzeitig wird aber auch deren Beweglichkeit vermindert. Man kann sich daher vorstellen, welche Auswirkungen längerfristige Luftexposition auf die Verlässlichkeit der gemessenen Widerstandswerte hat. Ausblick Die von den Physikern am MPI CPfS gewonnen Resultate liefern eindeutige Beweise für die herausragende Qualität der Bi 2 Te 3 Filme, deren Leitfähigkeit hauptsächlich durch topologisch geschützte Oberflächenzustände getragen wird. Somit wird ein prinzipiell gangbarer Weg für die Weiterentwicklung dieser Materialklasse aufgezeigt. Für zukünftige Anwendungen bleibt die Aufgabe geeignete schützende Deckschichten ausfindig zu machen, welche die Oberflächenzustände und damit die einzigartigen topologischen Eigenschaften nicht beeinflussen. Für die Grundlagenforschung sind ebenfalls Mehrschichtsysteme mit z. B. Supraleitern interessant, da an deren Grenzflächen die Existenz neuer Quantenteilchen, sogenannte Majorana-Fermionen [9], vorhergesagt wird. Literaturhinweise [1] Kane, C. L.; Mele, E. J. Z 2 Topological Order and the Quantum Spin Hall Effect Physical Review Letters 95, (2005) [2] Bernevig, B. A; Zhang, S. C. Quantum Spin Hall Effect Physical Review Letters 96, (2006) [3] König, M.; Wiedmann, S.; Brüne, C.; Roth, A.; Buhmann, H.; Molenkamp, L. W.; Qi, X. L.; Zhang, S. C. Quantum Spin Hall Insulator State in HgTe Quantum Wells Science 318, (2007) 2015 Max-Planck-Gesellschaft 6/7

7 [4] Chen, Y. L.; Analytis, J. G.; Chu, J. H.; Liu, Z. K.; Mo, S. K.; Qi, X. L.; Zhang, H. J.; Lu, D. H.; Dai, X.; Fang, Z.; Zhang, S. C.; Fisher, I. R., Hussain, Z.; Shen, Z. X. Experimental Realization of a Three-Dimensional Topological Insulator: Bi 2 Te 3 Science 325, (2009) [5] Zhang, H.; Liu, C. X.; Qi, X. L.; Dai, X.; Fang, Z.; Zhang, S. C. Topological insulators in Bi 2 Se 3, Bi 2 Te 3 and Sb 2 Te 3 with a single Dirac cone on the surface Nature Physics 5, (2009) [6] Yan, B.; Jansen, M.; Felser, C. A large-energy-gap oxide topological insulator based on the superconductor BaBiO 3 Nature Physics 9, (2013) [7] Benia, H. M.; Lin, C.; Kern, K.; Ast, C. R. Reactive Chemical Doping of the Bi 2 Se 3 Topological Insulator Physical Review Letters 107, (2011) [8] Hoefer, K.; Becker, C.; Rata, D.; Swanson, J.; Thalmeier, P.; Tjeng, L. H. Intrinsic conduction through topological surface states of insulating Bi 2 Te 3 epitaxial thin films Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America 111 (42), (2014) [9] Fu, L.; Kane, C. L. Superconducting Proximity Effect and Majorana Fermions at the Surface of a Topological Insulator Physical Review Letters 100, (2008) 2015 Max-Planck-Gesellschaft 7/7