EIR-Bericht Nr Die Bedeutung der Baumaterialien als Quelle der möglichen Strahlenexposition der Bevölkerung. Dczambw 1986

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1 Cftg/oooyz. EIR-Bericht Nr. 6 Dczambw 986 Die Bedeutung der Baumaterialien als Quelle der möglichen Strahlenexposition der Bevölkerung J. Ptntko.W. Burfcart Odo iö lichm lintttut für n ktortorichuno Inatilul fediral di ftichtchai an MrtJara da rtiartiun SwriM rfxtoraf NwtftutcfornMctor RtMv/ch CH0VWr»nlingtfi W T«#*8«rch

2 EIR - Bericht Nr. 6 DIE BEDEUTUM DER BAUMATERIALIEN ALS QUELLE DER MÖOLICMEN STRAHLENEXPOSITION DER BEV0ELKERUN8 Jerzy Pensko*) und Werner Burkart Eidg. Institut für Reaktorforschung Abt. Strahlenüberwachung Biologie & Umwelt CH-50 Würenlingen Hürenlingen, Dezember 966 *) GastWissenschafter aus dem Insitut für Atomenergie, Strshlenschutzabteilung, Warszawa, Polen Oiese Arbelt wurde durch den Kredit /6 des BUNDESANTES FÜR ENERQIEMRTSCHArr finanziert

3 ABSTRACT Two aain pathways of exposure contribute to the huaan radiation exposure indoors: external whole body irradiation fro«gamma-rays originating fro«the «alls, and exposure of lung tissue by alpha-rays eaitted by radon daughters present in the inhaled air. Natural radioactive elements present in building Materials produce both kinds of radiation exposure. Uraniu«, thoriu» and potassiua are sources of gamma radiations. Materials containing radius can create an alpharadiation hazard for the human respiratory syste«through ths exhalation of radon fro«roo«surfaces. Measurements of the natural radioactivity of building ateriais»ade in several European countries are rewiewed. A preliminary assessment of the radioactivity content of potentially hazardous Materials on the Swiss market shows elevated levels in imported phosphogypsun and tuff.

4 - - KITE. EIMLEITUM. BAUSTOFFE ALS QUELLE DE* SMSMSTMNLUHi 6 S. RADIOMCTXOTÄTSKSTIIIMBBI AN SOHEIZEMSCHEN IAUSTQFFEN 5. SAU6T0FFE ALS QUELLE DER RADONBttMATION 8 5. NAOXUNAEQUIVALENZ UND RA0ONDMNIEIIVEIW0EQEN ALS KONZEPT FUER IQNfTROLLNOEQLICHKEnEN UNO SNENZNERTBESTINNUNB S. INTERNATIONALE ENPFEHLIMSEN 8 T. 8CHLU66F0LQCmili0CW 8 LITERATUR 9

5 - -. EINLEITUNG Bis etwa 90 wurde die Mehrzahl der Häuser aus Ziegelstein und Holz gebaut. Seit Anfang der Dreissigerjahre wurde der Ziegelstein langsam durch Leichtbeton oder Beton ersetzt. Leichtbeton und Beton basieren auf Zement und «eist lokalen Zuschlagstoffen. Auch lokale, natürliche Saustoffe, wie z.b. Granit, Sandstein, Bimsstein, Kalkstein und andere sind für viele Hausbauten verwendet worden. Die Bauindustrie benotigt grosse Mengen billiger Ausgangsmaterialien und seit den Zweiten Weltkrieg zeigen Baustoffbetriebe grosses Interesse für die Verwendung von industriellen Abfällen als Baustoffe. Dabei stehen vor allem Minenabfälle und Nebenprodukte (Industriegips), Schlacke, Flugasche und CaS0 (Entschwefelung von Rauchgasen) aus Kohlekraftwerken sowie feste Endprodukte der Klärund Kehrichtverbrennungsanlagen. Solche Praktiken zur Rezyklierung können die natürlichen Quellen für andere oder spätere Benutzung bewahren und dienen der Verminderung der Umweltverschmutzung und wie z.b. der Kontamination des Plussund Meerwassers. Sie können aber auch die Bevölkerung erhöhten Pegeln von chemischen und radiologischen Noxen aussetzen. Die natürliche Radioaktivität der Uran/Radiumreihe und der Thoriumkette wird seit Anfang dieses Jahrhunderts untersucht (Becquerel, Sklodowska-Curie, Rutherford). Bereits 90 hat Cooke [Co 0] die Radioaktivität von Ziegeln quantitativ gemessen und sechs Jahre später hat Wright [Mr 09] Messungen der Ionisation der Luft im Innern von Gebäuden durchgeführt. Er erhielt ungefähr zweimal höhere Werte als im Freien. Die Gammastrahlung von Kalium wurde 98 entdeckt [Ko 8]. Dieses Element, dessen Ionisation der Luft im allgemeinen in der Grössenordnung der Ionisation durch die Uran-Radium- und Thoriumzerfallsreihen ist, war lange Zeit nach der Entdekkung nicht als die Quelle der Umgebungsbelastung durch die Gammastrahlung erkannt worden. Zu den Radionukliden, die bezüglich Strahlenexposition von allgemeinem Interesse sind, weil sie in Bausteinen und in Baustoffen in grösseren Mengen enthalten sein können, gehören: Radium-6 ( 6 Ra), Thorium- ( Th) uncj Kalium-0 (* K). Diese Radionuklide tragen in grossem Masse zur Alpha-Lungendosis durch kurzlebige Radonzerfallsprodukte und zur Gammastrahlenexposition in Wohnhäusern bei. Natürliches Kalium enthält 0,08 % des radioaktiven Isotopes 0 K. Weil Kalium ein wichtiges Element im Stoffwechsel des Menschen ist, wirkt sein Isotop 0 K sowohl als innere wie als äussere Strahlungsquelle. Kalium-0 emittiert Betastrahlung mit einer maximalen Energie von, MeV (die mittlere Energie ist 0,56 MeV) und Gammastrahlung mit einer Energie von,608 MeV. Radium-6 und Thoriura- sind die Quellen von Radon- ( Rn) und Radon- ( Rn); diese beiden Radionuklide sind Edelgase, die aus den Baustoffen diffundieren können und in der Raumatmosphäre weiter zerfallen. Die Konzentration der Radioaktivität von Radonmuttersubstanzen in Baustoffen ist ähnlich wie in Felsen und Erdreich, von denen sie erzeugt sind. In Abb. und Abb. werden die Zerfallsreihen der beiden Familien des U-8 und Th- dargestellt. In Tabelle werden die Energie und Ausbeute der Gammaquanten, die beim Zerfall der wichtigsten Nukliden in diesen Familien emittiert sind, zusammengestellt.

6 U ( 5 x 0 y) 5 (5%) (6.5 h). (5%) (. d). 90 ThOJX,) (UZf'Pa " " "Fa UX, "» U(UII) Th(lo) """", ' (.«0 y. MeV (8%).68 MeV (%).65 MeV (%).68 MeV (6%) (0.0 %) 6.0 MeV (-0.0%) CI 6.50 MeV W>.0O%) (99.98%) ß (.6x0 t) (RaCLPö 8 (.69 MeV (-00 \) (8. d) 5.05 MeV (-00%) 6 ^ Q (60v) 88 J" 86 D p (.8 d) 8 8 Po(RaA) a (99.98 %) (.05 m).589 MeV ( 5 %). MeV (9.%) 5.8 MeV ( 00%) MeV (.v.00 %) Pb( RaB) (9. m) 8 Bi(RaC) a (0.0%) 0 rri(rac) 0 Pb(RaD) 8 p" (5.0 d) Bi Pb (STABl E) ( y) (6.8 m) -5,5 MeV (0.0%) a (0.000%) 6 8 TKRaE) (. m) 5.06 MeV (0'i 0'! (.9 m) Abb. : Zerfallsreihe der Uran-8 Familie

7 Th 8 0 (. x 0 y) 88 Ra(MsTk) (5.8 y).98 MeV (%).00 MeV (6%) Ac(MsTh ),6,hl p\ Th(RdTh) <-» «(.6 d) Ra(ThX) a! Rn(Tn) Q l (55 s) 5.8 MeV (8%) 5. MeV (%) 5.5 MeV (.9%) 5.68 MeV (95 %) 6.9 MeV ( 00%) ( x 0 s) (0.0%) ß MeV (0.0 %) (.0x0 i) At (66. %) p H Po(ThC) 8. Po(ThA) ' 5si 6.5 MeV (99.986% :;pb(thb) P" (0.6 h) Bi (ThC) i6osm) 6.05 MeV (. %) 6.09 MeV TKThC") (.0 m) (STABLE) Abb. : ZerfaTIsreihe der Thon'um- Familie

8 - 5 - Tabelle : Energie (kev) und Ausbeute (%) der Gannaquanten, die bei» Zerfall der wichtigsten Nuklide der U-8 und Th--Reihen emittiert sind ) Th- 0.86E Y 6.0 % % ) Ra E0 Y 86.0 % ) Pb E Y.0 % * S.0 6 % ) 8* 0.859E Y % % 9.0 %.0 5 % %.0 % 08.0 % % 0.0 % % 88.0 %.0 % 5) Pb-0.00 Y 6.0 % 6) Ac E Y 9.0 % 9.0 % 0.0 % 8.0 % 8.0 % 09.0 * 6.0 % 95.0 % % % % % ) R« E Y.0 * 8) Pb E Y % 0.0 * 9) Bi- 0.86E5 Y.0 % 0) T-8 0.8S9E Y.0 % % 58.0 % % %

9 BAUSTOFFE ALS QUELLE PER GAMMASTRAHLUNG Die ersten extensiven Messungen der Radioaktivität in einigen ausgewählten Baumaterialien hat HULTQVIST (Hu 56) in Schweden durchgeführt. Die wichtigsten Ergebnisse dieser Messungen sind in der Tabelle dargstellt. Tabelle ; Radiumäquivalente spezifische Aktivität*) der verschiedenen Baumaterialien in Schweden (Hu 56) Baustoff Zahl der Proben Ra-6 äquivalent, Bq kg - Mittel Maximum Minimum Ziegelstein Beton mit Alumschiefer Beton ohne AI umschiefer Zement Kalkstein 0 0 Holz < - - Später in Schweden durchgeführte Ermittlungen haben gezeigt, dass Ballastmaterial mehr als 80% des fertigen Betons ausmacht und die weiteren % aus Zement bestehen. Da die spezifische Aktivität normalerweise in Zement klein ist, ist die Radioaktivität des Ballastmaterials meistens für die Radioaktivität des fertigen Betons verantwortlich. *) Radiumäquivalente spezifische Aktivität der Mischung von U, Th und K ist definiert als solche Aktivität der Ra-6-Quelle in radioaktiver Equilibrium mit kurzlebigen Zerfallsprodukten, die emittiert die gleiche mittlere Energie und Fluss 6er Gammaquanten wie die mittlere Energie und Fluss der Gammaemission der Mischung von ü, Th und K.

10 - - Beton wird vorwiegend für Bauten fast aller- modernen Gebäude verwendet. Darum spielt die spezifische Aktivität der natürlichen Radionuklide in Beton eine wesentliche Rolle für die Beschaffung des entsprechenden Gammastrahlenfeldes im Raun und für die Radonkonzentration in der Raumatmosphäre. Kürzlich durchgeführte Untersuchungen der spezifischen Aktivität in natürlichen Ballastmaterialien in Schweden sind in der Tabelle dargestellt [Sw 80]. Tabelle ; Die spezifische Aktivität der Ballastmaterialien (mit Ausnahme von Alumschiefer), welche aus Schweden stammen [Sw 80] Radionuklid Spezifische Aktivität, Bq kg" Mittel Maximum Minimum Ra Th K Die Ra-6-Konzentration im Leichtbeton, dessen Herstellung in Schweden seit 90 auf Alumsschiefer basierte, betrug zwischen ca. 00 bis 900 Bq kg -. Ab 96 wurde die Produktion und Verwendung dieses Baustoffmaterials in Schweden verboten. Extensive Messungen des natürlichen Radioaktivitätsgehaltes in verschiedenen Baustoff- und Bausteinproben wurden 96 in Polen durchgeführt. [Pe 6]. Bausteine von verschiedenen Gruppen und 6 verschiedenen Baustoffmaterialien wurden untersucht. Die Proben wurden gesammelt und nach folgendem Schema klassifiziert: - Rohmaterialien für Bindemittel - Rohmaterialien für Baustoffe - Zuschlag- und Zusatzstoffe. Die Ergebnisse dieser Untersuchungen sind in der Tabelle dargestellt.

11 - 8 - Tabelle : Radiumäquivalente spezifische Aktivität der verschiedenen Baustoffe und Rohmaterialien, die in Polen gemessen wurden (Pe 6) Arten der Proben Zahl der Proben Ra-6 äquivalent, Bq kg - Mittel Maximum Minimum Bindemittel: Hüttenzement Zement Mörtel Maturqips Kreide Kalkstein Baustoffmaterialien: Schmezkammerqranuat Flugasche Hochofenschlacke 9 J Rote Zieqelsteine Lehm, Ton Beton Granit Syenit Porphyr Dolomit Feldspat Basalt Andesit Sandstein Kalkstein Marmor Zusatzstoffe u. ander«: Quarzsand Kies Kohleschiefer Anhydrit Salzstein

12 - 9 - Weitere Messungen, welche in der Zeit zwischen 96 und 98 in Polen durchgeführt wurden, ergaben nukiidspezifische Ergebnisse, welche in der Tabelle 5 dargestellt sind (Pe, 8). Tabelle S ; Die spezifische Aktivität von Ra-6, Th- und K-0 in verschiedenen Baustoffen, welche in verschiedenen Regionen Polens zum Hausbau verwendet wurden (Pe,8). Baustoff Zahl der Proben Ra-6 Spezifische Aktivität, Bq kg" Th- K-0 Mittel Bereich Mittel Bereich Mittel Bereich Kies Portlandzement Zement Hüttenzement Beton Naturgips 5 < 0 Chemiegips Rote Zieqelsteine Quarzsand- Zieqelsteine Flugasche < ^ Schlacke Die extensiven Studien von 00 Proben verschiedener Baustoffmaterialien, die in verschiedenen Regionen der Sowjetunion uenutzt werden, wurden von Forschungsmitarbeitern der Leningrader Institutes für Strahlenhygiene durchgeführt [Kr ]. Die wichtigsten Ergebnisse dieser Messungen sind in der Tabelle 6 zusammengefasst.

13 - 0 - Tabelle 6; Die spezifische Aktivität der Baustoffmaterialmen, die in verschiedenen Regionen der Sowjetunion benutzt werden (Kr ) Baustoff Zahl der Proben Ra-6 Spezifische Aktivität, Bq kg _ l Th- K-0 Mittel Bereich Mittel Bereich Mittel Bereich Rote Ziegelsteine Kalkziegelsteine Beton Gasbeton Putz 0 60 Tuff Granit Quarzsand Zement Portlandzement (5% Schlacke) Chemiegips Hochofenschlacke Aussenwand- Elernent d Das Innenministerium der Bundesrepublik Deutschland hat in seinem Bericht im Jahr 98 die Ergebnisse der spezifischen Aktivität in 60 Proben der verschiedenen Baustoffmaterialien und Bindemittel veröffentlicht. Der Auszug aus diesem Bericht (umgerechnet in die neuen Einheiten) wird in der Tabelle dargestellt (BMI 8).

14 - Tabelle ; Natürliche radioaktive Stoffe in Baumaterialien (BMI 8) Baustoff Naturstein«: Granit andere Erstarrunqsqesteine Tuff, Bims Schiefer Kalkstein, Marmor Sandstein, Quarzit sonstige Natursteine Mauersteine, usw.: Ziegel»herkömmlicher Art, ohne Zusatz Rotschlammsteine* Schamotte zementgebundene Ziegelspl. Bims- Steine Blähtonoder Schi acke- Betonsteinnatülicher Holz- -Zuschlaq Kalkstein,Gasbeton Asbestzem ent Zuschläge u.zusätze: nat. Sand u.kies Blähton u. -Schiefer Hochofenschlacke Plugasche Bindemittel: Portlandzement Hüttenzement Tonerdeschmelzzement Kalk Naturgips Chemiegips Apatit Phosphorit unbe.herk. Zwischenprod. d. Chemiegips Herstellung sonsti qe Bindemittel Fertiflnörtel,-Putz: Bitumen,Teer: Rohstoffe: Bauxit,Rotschlamm Ton und Lehm Sonstiges Zahl der Proben Spezifi sehe Aktivität, Ba kq- Ra -6 Th- K-0 Mittel Bereich Mittel Bereich Mittel Bereich < < < * Keine Produktion, sondern Versuchsprogramm < < < - < - < - - <

15 - - Aehnliche Studien wurden in Nordamerika durchgeführt (UN 8, Ka 8, Ne 8). Diese sind in Tabelle 8 zusammengefasst. Tabelle 6 : Die spezifische Aktivität der Baustoffe, welche in den Vereinigten Staaten verwendet werden (UN 8, Ka 8, Ne 8). Baustoff Zahl der Proben Ra-6 Spezifische Aktivität, Bq kg- Th- K-0 Mittel Bereich Mittel Bereich Mittel Bereich Backstein Beton Dachziegel Flugasche In Italien wird ebenfalls ein Messprogramm durchgeführt, um diejenigen Baustoffe zu identifizieren, welche hohe Aktivitäten der natürlichen radioaktiven Stoffe enthalten und welche eine hohe Strahlenbelastung der Bevölkerung verursachen können. Zu den untersuchten Baustoffen gehören die natürlichen Baustoffmaterialien sowie die industriellen Abfallprodukte, die als Rohmaterialien für die Bauindustrie verwendet werden (z.b. Flugasche und Chemiegips). Die Ergebnisse dieser Untersuchungen sind in der Tabelle 9 dargestellt (Sc 8). Tabelle 9 ; Bereiche der spezifischen Aktivität von Ra-6, Th- und K-0, welche in den in Italien verwendeten Baustoffen festgestellt wurden (Sc 8). Baustoff Bereiche oder Einzelwerte der spezifischen Aktivität, Bq kg' Ra-6 Th- K-0 Tuff Pozzolana Lawa Vulkanische Asche Grauer peperino Roter peperino Porphyrschiefer Naturgips C

16 - - Einige Resultate der spezifischen Aktivität natürlicher Stoffen, welche in Grossbritanien verwendet werden, sind in der Tabelle 0 dargestellt [Cl 8]. Tabelle 0 : Natürliche radioaktive Stoffe in britischen Baustoffmaterialien [Cl 8] Baustoff Mittlere spezifische Aktivität, Bq kg"'' Zahl der Proben Ra-6 Th- K-0 Rote ZieqeIsteine Quarzsandziegel (Steinzusatz), chineschischer Lehm Quarzsandziegel (Kieszusatz) Quarzsandziegel (Steinzusatz) Granitzieqel, Typ A Granitzieqel, Typ B Phosphaterz Chemiegips, Typ A Chemieqips, Typ B Chemiegips, Typ C Phosphorqips Naturgips Zement mit Naturqips Betonsteine mit Flugasche, T. Betonsteine mit Flugasche, T. Betonsteine mit Fluqasche, T. Leichtbeton Varniculite Sand und Kies Zement Backstein, Typ Backstein, Typ Backstein, Typ nb nb nb nb *) nb nb nb *) nb: nicht bestimmt Die Untersuchungen, welche in den nordischen Ländern 98 durchgeführt wurden [Ca 8] haben nochmal gezeigt, dass einige Baustoffe (wie z.b. Chemiegips und Alumschieferbeton) - die in diesen Ländern für Hausbauten verwendet werden - z.t. hohe Ra-6-Konzentrationen enthalten. Die Aktivitätskonzentrationen in einigen Baustoffen wie z.b. rote Ziegelsteine oder Beton, deren Rohstoffe aus Regionen mit einer hohen natürlichen Umgebungsradioaktivität stammen, könnten ebenfalls erhöht sein. Die Zusammenfassung der Messergebnisse wird in der Tale dargestellt, [Ca 8].

17 - - Tabelle : Natürliche Radioaktivität in Baustoffen (Bq kg - ), welche in Dänemark (DK), Finnland (SF), Norwegen (N), Schweden (S) und Island (IS) emittelt wurden. BAUSTOFF Rote Ziegelsteine Kelksteinziegel Beton Zeaent Ballastaaterial Leichtbeton «it Sand Leichtbeton»it Aluaschiefer (99-5) Leichtbeton»it Aluaschiefer (9-9) Oipsplatten natur Gipsplatten Phosphat 6ps natur Gips Phosphat Leichtzusatze Schlackenzusatz Isolationsstoffe (Stein-, Glaswolle) FüllMterial Flugasche Holz Klinker Land OK SF N S DK SF S DK SF N S IS DK SF N S IS DK SF S IS DK SF S DK S S OK S S DK SF N SF DK N S SF S DK SF S SF DK SF SF DK Anzahl der Prober ca c Ra Mitt < < < < < Min < < 66 Max < 0 CTh Mitt < 9 < < 0 < < < < Min < < 65 < < < 55 Max < < CK Mitt < < < < < < Min < 8 < Max <5 68 < C

18 RADIOAKTIVITATSBESTIHHUHQEN AM SCHWEIZERISCHEN BAUSTOFFEN Un erste Anhaltspunkte über die Schwankungsbreite der Radioaktivitätsgehalte von in der Schweiz erhältlichen Baustoffen zu gewinnen wurden einige potentiell kritische Baustoffe auf Radionuklidgehalt analysiert. In Tabelle a sind die Messergebnisse an naturliehen Gipsproben in Vergleich mit Messungen im Ausland aufgeführt. Tabelle a ; Radionuklidgehalt von auf dem schweizerischen Markt erhältlichen Naturgipsen Probe Spezifi Ra-5 sehe Aktivitä Th- t Bq/kg K-0. Naturgips inländisch. Naturgips in"!ändisch 9. Naturgips inländisch Naturgips ausländisch Naturgips ausländisch Naturgips ausländisch 0. 9 Mittelwert (Anzahl Proben) Schweiz ( 6).5 BRD (Tab. 6) () 0 0 GB (Tab. 9) (69) 8 0 Die Resultate sind durchaus mit den Werten aus dem Ausland vergleichbar und als unkritisch zu taxieren. Im Gegensatz dazu weisen die vereinzelt auch auf dem schweizer Markt erhältlichen Chemiegipse zum Teil hohe Radionuklidkonzentrationen auf (Tabelle b). Für eine grobe Bewertung dieser Konzentrationen hinsichtlich ihrer Auswirkung auf die natürliche Strahlenexposition durch Gammastrahlung kann die sogenannte "Leningrader Summenformel" herangezogen werden: ck-0 + cra-6 + cth- < 0 0 (c = jeweilige Aktivitätskonzentration der Radionuklide in nci/kg)

19 - 6 - Es wird hier deutlich, dass K-0 auch bei der externen Bestrahlung pro Aktivitätseinheit eine um mindestens eine Grössenordnung kleinere Exposition erbringt. Ist die Summe kleiner oder gleich eins, so ist nach dieser Abschätzung in den Wohnräumen mit einer Dosisleistung der Gammastrahlung zu rechnen, die gegenüber der natürlichen Umgebungsstrahlung und ihre Schwankungsbreite nicht ins Gewicht fällt. Tabelle b ; Radionuklidgehalt von Chemiegipsen ausländischer Herkunft Probe Spezifis che Aktivi tat Bq/kg Ra-6 Th- K-0 Leningrader Summenforme. Phosphatgips (Gipskartonplatten) Phosphatgips.. Phosphatgips 8.. Phosphatgips Phosphatgips Phosphatgips Phosphatgips Phosphatgips Phosphatgips. 0. Roca fosfatica Roca fosfatica Roca fosfatica Mittelwert (Anzahl Proben) Schweiz () 68 6 BRD (Tab. 6) () GB (Tab. 9) (60) 60 8 Die meisten dieser Chemiegipse, wie übrigens auch der grösste Teil der im Ausland gemessenen Proben, erfüllen die Kriterien der Leningrader Summenformel nicht. Es muss aber hier hervorgehoben werden, dass Chemiegipse in der Schweiz keine bedeutende Rolle als Ausgangsmaterial für Baustoffe einnehmen. In nach "baubiologischen" Kriterien erstellten Bauten werden zunehmend grössere Mengen an Zuschlagstoffen vulkanischer Herkunft verwendet und zwar sowohl als

20 - - Betonzuschlag a*s auch als Ausgangsmaterial für die Herstellung zementgebundener Steine. Einige Messresultate sind in Tabelle c zusammengestellt. Die hohe Porosität dieser Materialien ist günstig bezüglich Wärmedämmung und Feuchtigkeitstransport. Diese biologisch erwünschten Eigenschaften gehen eventuell parallel mit einer relativ hohen Radonemanation. Tabelle c : Radionuklidgehalt von Zuschlagstoffen vulkanischer Herkunft und daraus gewonnener Bausteine Probe Spezifische Aktivität Bq/kg Ra-6 Th- K-0 Leningrader Summenformel. Quell tuff inländisch Isländischer Bims Rheinischer Bims 5.9. Rheinischer Bims 5? Rheinischer Bims Rheinischer Bims Rheinischer Bims (gewaschen) Schaumglas Bimsstein (Fertigbausteine) Bimsstein 69.. Bimsstein Der Grösste Teil dieser Ausgangsmaterialien und die drei ausgemessenen Fertigbausteine erfüllen die Kriterien der Leningrader Summenformel nicht. Die Auswirkungen dieser Baustoffe auf den Innenluftradonpegel müssen angesichts der potentiell hohen Radoneman^'.ion noch abgeklärt werden. Anhand dieser vorläufigen Resultate drängen sich weitere Abklärungen auf.

21 BAUSTOFFE ALS QUELLE DER RAOOwEHAHATIOH Der grösste Beitrag zur Exposition der Bevölkerung durch natürliche Strahlung stammt aus der Inhalation der Radonzerfallsprodukte in der Innenluft der Häuser. Mehrheitlich stellt der Untergrund, auf welchem ein Haus steht, die dominierende Quelle des Radons in der Innertluft des Hauses dar. Trotzdem können in bestimmten Situationen die Saustoffe die wichtigste Quelle des Radons im Haus darstellen. Es kommen drei Radonisotope in der Natur vor: Rn-9, Rn- und Rn-. Das wichtigste Radonisotop, Rn-, wurde bereits 90 in der freien Atmosphäre entdeckt [El 0]. Sehr viel höhere Radon- und Zerfallsproduktekonzentrationen als in der freien Atmosphäre sind in der Luft der Urangruben schon früh gefunden worden [Ho 69]. Neulich sind aber auch in Nichturan-Bergwerken viel höhere Werte der Radon- und Zerfallsproduktekonzentrationen im Vergleich mit über Tage gemessenen Konzentrationen gefunden worden [Ko 8], Die Ergebnisse der ersten extensiven Studie über die natürliche Strahlung in schwedischen Häusern, von denen angenommen wurde, dass die Radon- und Zerfallsproduktekonzentration in der Innenluft hoher war als im Freien, wurden 956 veröffentlicht [Hu 56]. Aehnliehe Befunde wurden 969 in Hochhäusern, die aus Flugasche und Schlackebeton 'n Polen gebaut wurden, festgestellt. Die Radonkonzentration in der Raumluft dieser Häuser war bis 5-mal höher als im Freien in ihrer Umgebung [Pe 69]. In all diesen Jahren wurden mehrere Studien in verschiedenen Ländern - auch in der Schweiz - über Radon in Wohn-und Aufenthaltshäusern durchgeführt [Br 8, Bu 85, Pe 85]. In einigen Ländern wurde in den letzten Jahren die kritische Situation einiger Bewohner bestimmter Häuser, welche einer unzulässigen Radonzerfallsprodukteexposition ausgesetzt waren,entdeckt. Diese Probleme entstanden wegen der falschen Verwendung von Bergkwerkabfallen für Hausbauten (Colorado, USA), der Errichtung von Gebäuden auf einem Boden, mit hohem Ra-C Genalt (Florida, USA) oder auf uranerzreichen Gelände (Canada), oder wegen Verwendung von natürlichen Rohstoffen mit hohem Radiumgehalt wie z.b. Alumschiefer für Betonherstellung in Schweden. In all diesen Ländern wurden begrenzte Gegenmassnahmen ergriffen, um die Exposition zu vermindern. Die ersten Studien über Rn- und Zerfallsprodukte in den Wohnhäusern iessen vermuten, dass der Radiumgehalt der Baustoffe in erster Linie für die hohe Rn- Konzentration in der Raumluft von Häusern, welche aus traditionellen Baustoffen entrichtet wurden, verantwortlich ist. Bald jedoch wurde erkannt, dass für die Einfamilienhäuser der Bauuntergrund die dominierende Quelle des Radons in der Raumluft darstellt. In den meisten Fällen kann jedoch der Beitrag von Baustoffen auch nicht ignoriert werden. Die relative Stärke von verschiedenen Radonquellen in der Raumluft ist von vielen Faktoren abhängig. Die wichtigsten sind; Bauweise, Baustoffmaterialien, lokale Geologie. Alle Einflussgrössen, welche für das Radonverhalten in der Raumluft eine Rolle spielen, sind in früheren Berichten eingehend diskutiert worden [Pe 85]. Beim radioaktiven Zerfall von Ra-6-Atomen erhält das gasförmige Folgeprodukt Rn- eine Rückstossenergie von ca. 00 kev, welche es diesen Radonatomen ermöglicht, im Baustoffmaterial eine Strecke von etwa 0,0 um zu durchlaufen [Ta 8]. Auf diesem Wege kann nur ein gewisser Anteil der gebildeten Radonatome die mineralischen Körner verlassen. Das ist jedoch eine Vorbedingung, um die Luft- oder Wasserporen des Materials zu erreichen und weiter mit Diffusion oder Transport in die Raumluft zu entweichen. Der Anteil der Radonatome, welche die Luft- oder Wasserproben erreichen, wird als "Emaniervermögen" bezeichnet. Das Produkt aus

22 - 9 - spezifischem Aktivitätsgehalt des Radium-6 im Baustoff (AR ) und dem Emaniervermögen (c) nennt man "effektiven Ra-Aktivitätsgehalt" (A e ff): Aeff " A Ra Es wurde schon früh versucht, das Emaniervernogen der natürlichen Mineralien zu messen [Bo 05]. Neuere Forschungen haben gezeigt, dass das Emaniervermögen des Radons stark von der Material feuchtigkeit abhängig ist [Wa 58, Sh 0, Me ]. Bei leicht feuchten Proben kommt es zu einer Zunahme des Emaniervermögens gegenüber trockenen Proben. Der Zerkleinerungsgrad der Probe spielt dabei keine grosse Rolle, wenn die Mineralkristalle nicht beschädigt wurden, weil der Emanationsprozess des Radons grundsätzlich mit mineralischer Kernstruktur verbunden ist [Ta 6, Ta 8]. Viele Forschungen für Mineralien haben Emaniervermögen von 0, bis 5 % nachgewiesen [Wi 9]. Das Emaniervermögen von Baustoffmaterialien hat in den letzten Jahren grosses wissenschaftliches Interesse bezüglich der hohen Radonkonzentrationen in der Raumluft von Häusern, die in verschiedenen Ländern ermittelt wurden, gefunden. Leider gibt es bis heute viel weniger Messdaten über diese Grösse im Vergleich zu den Ergebnissen vom Ra-6 Gehalt in Baustoffmaterialien, die im vorausgegangenen Kapitel dieses Berichtes dargestellt worden sind. Die begrenzenden Messdaten des Emanierungsvermögens des Radons aus verschiedenen Baustofren, welche in einigen Ländern durchgeführt worden sind, sollen hier kurz dargestellt werden. Krisink und Mitarbeiter haben 9 das Emaniervermögen des Radons in ca. 65 Proben aus ausgewählten Baustoffen, die in der Sowjetunion verwendet werden, gemessen [Kr ]. Die Zusammenfassung dieser Ergebnisse ist in der Tabelle dargestellt. Tabelle ; Emaniervermögen von Rn- bei den wichtigsten Baustoffen in der UdSSR [Kr ]. Baustoff Anzahl der Proben Emanierve Mittel rmögen (%) Bereich Rote Ziegelsteine Lehmziegel Bimsstein und Tuff Leichtbeton Normalbeton

23 - - In einigen Ländern ist die Anwendung der industriellen Abfalle für Bauelementenherstellung bereits weit fortgeschritten.aus diesem Grunde war in Polen die Bestimmung des Emaniervermögens von Rn- bei diesen Abfallrohstoffen im Vergleich mit einigen anderen traditionellen Baumaterialien von grossem Interesse. Die wichtigsten Ergebenisse dieser Untersuchung sind in der Tabelle dargestellt [Pe 8]. Diese Daten dokumentieren, dass die spezifische Aktivität des Radium-6 im Baustoff ein schlechter Indikator für die Charakterisierung des Materials als Radonquelle in Raumluft darstellt. Die drei Proben der roten Ziegelsteine verschiedener Herkunft (eine davon aus dem Jahr 98), welche alle drei den gleichen Radiumgehalt aufweisen, unterscheiden sich um mehr als einen Faktor. Die Probe mit einem Emaniervermögen von 6, % wies im Falle der Quarzziegel eine spezifische Ra-Aktivität von Bq kg - auf, während die Probe mit dem -fach kleinerem Emaniervermögen (0,8%) eine spezifische Ra-Aktivität von 5 Bq kg - aufwies. Tabelle : Emaniervermögen von Rn- bei den wichtigsten Naturbaustoffen und Abfallrohstoffen, welche in Polen für Wohnbauten verwendet werden [Pe 8] BAUSTOFF Flugasche Schlacke Chemiegips (Apatite) Chemieqips (Phos.) Rote Ziegelsteine Quarzziegel Zement Erdreich Anzahl der Proben 5 Ra-6 spe zif. Aktivität Bq Mittel kg" Bereich Emanier vermögen Mittel Bereich Zahlreiche Bestimmungen des Radon-Emaniervermögens aus verschiedenen Baustoff materialien, welche in der Bundesrepublik Deutschland verwendet werden, hat WICKE im Jahr 99 durchgeführt (Wi 9). Die wichtigsten Ergebnisse dieser Untersuchungen sind in Tabelle 5 dargestellt.

24 - - Tabelle 5: Emaniervermögen von Rn- der wichtigsten Baustoffmaterialien, welche in der Bundesrepublik Deutschland verwendet werden [Wi 9]. BAUSTOFF Anz. der Prob Na-6 spe zif. Aktivität Bq kg- Mittel Bereich Rn-Emani ervermögen Mittel Bereich Zeaentoebundene Stein«Bimsstein Splittstein Schlackenstein Beton Fertiateile Leichtbeton Normalbeton Ziegel, Klinker Kalksandsteine Gasbetonsteine Naturgipsplatten Chemieqips Bindemittel.Zuschläoe Portlandzement Hochofenzement Kalk Gips Quarzsand Hochofenschacke () * 0.5 (.8)* (.)-(6.) 0.5 (.8)* * * Die Klammerwerte beziehen sich auf den abgebundenen Zustand Zahlreiche Messungen des Emaniervermögens des Radons,welche in Orossbritannien durchgeführt worden sind, wurden 98 durch CLIFF und seine Mitarbeiter durchgeführt. Die Ergebnisse sind in Tabelle 6 dargestellt [Cl 8].

25 - - Tabelle 8; Emaniervermögen ausgewählter Baustoffe, welche in Grossbritannien verwendet werden (Cl 8) MATERIAL SL Quarzsandzieqel Kirton Braunlehmzieqel Kirton Braunlehmzieqel LECA Block LECA Block LBC Leichtlehmzieqel F5 Kalkzieqel Ludlow Granitzieqel Qrev Fvfe-Steinblock Pink Fvfe-Steinblock Otterham Lehmzieael Isolationsblock mit PFA Severn Valley Lehmziegel Ibstock Rotlehmzieqel Zieqel mit Oelschiefer Betonblock Ra-6 Konzenatration Bq kg Eman i ervermögen % Diese Ergebnisse zeigten auch, dass der Ra-6-Gehalt selbst im Baustoff kein guter Indikator für die Rn--Emanierung ist. Es gibt Baustoffmaterialien, welche wenig Radium mit grossem Emaniervermögen enthalten und wiederum Materialien, welche verhältnismassig viel Radium enthalten und ein sehr kleines Enamierve pflögen aufweisen. Bei dieser Gelegenheit ist es von Nutzen, sich daran zu erinnern, dass bei hohem Rn-Emaniervermögen das Baustoffmaterial eine effektive Radonquelle für Raumluftatmosphäre darstellt. Manche Zerfallsprodukte, wie z.b. Pb- (RaB) und Bi- (RaC) emittieren beim Zerfall auch hochenergetische Gammastrahlung und somit kann ein Baustoffmaterial mit kleinem Rn-Emaniervermögen eine Erhöhung der Gammadosisleistung im Wohnraum verursachen. Eine Zusammenfassung der in diesem Kapitel dargestellten Ergebnisse lässt die Bereiche des ermittelten Emaniervermögens für Rn- au«? untersuchten Baustoffmaterialien festlegen (Tabelle ). Tabelle : Bereiche des ermittelten Emaniervermögens des Radon- aus Baustoffmaterialien in verschiedenen Ländern LAND Emaniervermögen, % Belgien BRD GB Polen UdSSR Min.Wert Maximalwert in Baustoff % in ChemieaiDS 6 % in Bimsstein % in Grev Fvfe-Steinblock % in ChemieaiDS % in Normalbeton Die in der Tabelle dargestellten Ergebnisse zeigen, dass das Emaniervermögen des Radon- aus den untersuchten Baustoffmaterialien innerhalb eines sehr grossen Bereiches von 0,% bis zu mehr als 60 % schwankt.

26 RADIUMÄQUIVALENZ UNO RAOONEHANIERVERHÖOEN ALS KONZEPT FÜR KONTROLLMÖGLICHKEI- TEN UND QRENZWERTBESTIHHUNO Die natürliche Radioaktivität in Baustoffen und in der menschlichen Umgebung stösst bereits seit Anfang dieses Jahrhunderts auf grosses wissenschaftliches Interesse. Während der letzten 0 Jahre wurden diese Forschungen intensiviert, da sich der Verdacht erhärtet hat, dass der Aufenthalt in Wohnungen unter ungünstigen Umständen zu beachtlichen Strahlenexpositionen führen können und teilweise sogar Limiten für beruflich strahlenexponierte Personen überschritten werden. Aufgrund dieser Erkenntnisse sind einige Wissenschafter der Meinung, dass Baustoffe und Wohnungen in geologischen Problemgebieten einer radiologischen Kontrolle zu unterwerfen seien. Die ICRP 8 [IC 8] gibt vage formulierte Richtwerte für die Sanierung, wobei für Neuwohnungen gegenüber Altwohnungen erniedrigte Aktionslimiten vorgeschlagen werden. In der Tabelle 8 sind die Ergebnisse der spezifischen Aktivitätsmessungen in Baustoffmaterialien, welche in verschiedenen Ländern durchgeführt wurden, zusammengestellt. Die Tabelle fasst die Mehrheit der Daten, welche für den Autor dieses Berichtes zugängig waren, zusammen. Die radiumäquivalenten spezifischen Aktivitäten wurden direkt gemessen (Schweden, Polen) oder wurden mit der Definition berechnet, wie sie bereits in früheren Publikationen (Pe 8) formuliert wurde,- ebenso wie die Gammadosisleistung in der Raumluft. Diese Grösse kann man als Index für die Gliederung der Baustoffe nach ihren radiologischen Eigenschaften verwenden. Aus der Tabelle 8 ist ersichtlich, dass die maximal zu erwartenden Werte für die spezifischen Aktivitäten der natürlichen Radionuklide in Baustoffen in aussergewöhnliehen Fällen - die Abfälle von Uranbergwerken ausgeschlossen - die folgenden sind Ra-6 ca. 60P Bq kg"* Th- ca. 000 Bq kg" K-0 ca. 600 Bq kg" An dieser Stelle sei gesagt, dass die spezifischen Aktivitäten des Ra-6, Th- und K-0 in Baustoffen nicht die optimalen Parameter für die Charakterisierung des Gammastrahlungsfeldes im Wohnraum darstellen. Viel geeigneter erscheint für diesen Zweck die Grösse "radiumäquivalente spezifische Aktivität", die bereits in früheren Publikationen definiert wurde [Pe 8] und hier noch einmal kurz vorgestellt sein soll. Radiumäquivalente spezifische Aktivität basiert auf den spezifischen,in der Luft absorbierten Dosisleistungen der emittierten Gammastrahlung beim Zerfall der Ra-6, Th- und K-0-Kernen 'n Baustoffen. Diese Werte wurden von verschiedenen Autoren in Übereinstimmung publiziert [Hu 58, Kr, Be 5], Die Ergebnisse dieser Bestimmungen sind in Tabelle 9 zusammengestellt. Für die Berechnungen der Daten in Tabelle 9 wurde das radioaktive Gleichgewicht in natürlichen radioaktiven Reihen des Urans und Thoriums, die Einflüsse von Fenster und Türe sowie die begrenzende Wanddicke angenommen.

27 Tabelle 6: Vergleich der spezifischen Aktivitäten der Baustoffe, welche in diversen Ländern bestirnt wurden und berechnete Werte der radiumäquivalenten spezifischen Aktivitäten (CR a _ e q). ' LAND Jahr Anzahl der Proben Ra-6 Mittel Bereich MI M M M Spezifische Aktivitaet. Bq kq" Mittel M M Th- Bereich MI M Mittel MI M K-0 Bereich MI M Mittel M c Ra-eq. Bereich M D max urad/h (Luft) SCHWEDEN *) 80*) 9 POLEN ? *) 0*) UdSSR BRD USA ITALIEN GROSS BRITANNIEN NORDISCHE LÄNDER SCHWEIZ M = Miniraun / M = Maximum *) direkt gemessene Werte

28 - 5 - Tabelle 9: Spezifische in der Raumluft absorbierte Dosisleistung der Gammastrahlung, die von den einheitlichen Konzentrationen des Ra-6, Th- und des K-0 in Baustoffen verursacht werden. Autor Hultquist,Schweden[Hu 56] Krisiuk, UdSSR [Kr ] Beck, USA TBe 5] Spezifische, in der Luft absorbierte Dosisleistung urad h~ per Bq kg - Ra Th K Mittelwert Basierend auf diesen Daten ist es möglich, die folgende Relation zwischen in der Raumluft absorbierter Dosisleistung 0 und der Konzentration von individuellen Radionukliden im Baustoff zu formulieren: wobei: D = 0,05 (C Ra +,5 Cfh 0,09 C K ) = 0.05 C Ra - eq () D : in der Luft absorbierte Gammadosisleistung, urad h" c Ra' C Th- c K- Konzentration der Ra-6, Th- und K-0 im Baustoff, Bq kg" Das in Klammern stehende Ausdruck der Gleichung () wird die "radiumäquivalente spezifische Aktivität" der Mischung der radioaktiven Elemente im Baustoff genannt. Aus diesem Grund können wir einen einfachen Zusammenhang ableiten: D = 0,05 C Ra -eq () wobei: c Ra-eq = c Ra»5 Cjh 0,09 CK, radiumäquivalente Konzentration der natürlichen Radionukliden im Baustoff, Bq kg - D = in der Raumluft absorbierte Gammadosisleistung, urad h~ In der Raumluft absorbierte Gammadosisleistung wird als Gammadosisleistungsindex für Raumluft bezeichnet, der für den Vergleich der Einflüsse der verschiedenen Baustoffmaterialien auf das Gammastrahlungsfeld in Mohnräumen verwendet wird. Für die radiumäquivalenten Konzentrationen der natürlichen Radionuklide in Baustoffen kann man Grenzwerte definieren und für die laufende Kontrolle der Baustoffe bei der Baustoffmaterialienproduktion verwenden. Beide Grössen sind in Tabelle 8 beispielsweise beinhaltet. 0er Vergleich zwischen den berechneten Werten von Gammadosisleistungsindex für diverse Baustoffe und den festgelegten oder gerade diskutierten Grenzwerten zeigte (Pe 8], dass einige dieser Baustoffe in verschiedenen Ländern beim Bau von Wohn* und Aufenthaltsgebäuden nicht verwendet werden dürften.

29 - 6 - Das oben diskutierte Problem beinhaltet nur die Gammastrahlung, deren Ursache die natürlichen radioaktiven Elemente in Baustoffmaterialien sind. Viel wichtiger für die Exposition der Wohnbevölkerung ist das aus dem Boden und den Wänden der Häuser exhalierte Radongas und seine Zerfallsprodukte, welche sich mit den AerosolPartikeln der Luft im tracheo-bronchialen Bereich der Lunge ablagern und infolge ihrer hochenergetischen Alphastrahlung zu beträchtlicher Strahlenbelastung der Lunge führen. Diese Problematik wurde in den letzten Jahren in vielen Ländern extensiv studiert. Die Grundziele dieser Studien sind: die Mechanismen und Treibkräfte des Radontransportes im Nahfeld und im Innern von Gebäuden abzuklären und die konstruktiven Massnahmen für die Begrenzung der Radonexposition der Hausbewohner zu formulieren. Die in früheren Kapiteln dargestellten Daten können zu theoretischen Berechnungen der durch Baustoffe bedingten Radonkonzentration in der Raumluft verwendet werden. Die Radonexhalationsrate aus der Wandoberfläche eines Raumes ermöglicht eine nähere Abschätzung, fur die Annahme, dass alle Radonatome, welche in die Luftporen des Baustoffes gelangen, den Baustoff auch wieder verlassen. Unter der Annahme der symmetrisch an beiden Wandoberflächen Exhalation, lässt sich die maximal mögliche Exhalationsrate (e) für eine Seite der Wand folgendennassen berechnen [Wi 9]: wobei: e : Exhalationsrate, Bq m" h" e = A Ra. e. p. A. d () AR a e : spezifische Radiumkonzentration im Baustoff, Bq : Emaniervermögen p : Rohdichte, kg m~ X : Rn--Zerfallskonstante, \=0,0056 h - d : Stärke der Wand, m Der Zusammenhang zwischen Exhalationsrate und der zu erwartenden Radonkonzentration in der Raumluft ergibt sich aus folgender Näherungsgleichung [Wi 9]: wobei: C : Rn-Konzentration in der Luft, Bq m" e : Rn-Exhalationsrate, Bq m~ h" c - ; (5) v : Lüftungsrate (Luftaustausch pro Zeiteinheit), h" S : Oberfläche des Raumes, m V : Raumluftvolumen, m

30 - - Das Verhältnis zwischen der Oberfläche des Rauaes (S) und den Raumluftvoluiien (V) ist nicht stark abhängig von den geometrischen Dimensionen des Raumes und, wie in der Literatur berichtet wird [Mi 9], hält sich zwischen,5 und,5 m". Für die Näherungsberechnungen kann man den mittleren Wert von m _ verwenden.

31 INTERNATIONALE EMPFEHLUNGEN Die Problematik des Radons als wichtigste Komponente der Strahlenexposition grosser Bevölkerungsgruppen wurde in Empfehlungen der Internationalen Kommission für Strahlenschutz (ICRP) als sehr wichtig betrachtet [IC 8]. Die Kommission hat festgestellt, dass 'Erstaunlich hohe Oosen wurden manchmal festgestellt und in einigen Ländern war eine Tendenz zu höheren Dosen vorhanden. Die wichtigsten Ursachen für diese steigende Tendenz waren Radonzerfallsprodukte in Häusern wo eine Kombination neuer Bautechniken im Baumaterial, verstärkte Konzentration des Radiums in Baustoffen oder im Boden und eine reduzierte Ventilationsrate für diese hohen Radonkonzentrationen verantwortlich sind'. Die Kommission hat in seiner Publikation 9 bei existierenden Mäusern als Richtwert für das Ergreifen einfacher Massnahmen, sofern diese möglich sind, eine Rn-Gleichgewichtskonzentration (ECC) um 0 Bq m~ empfohlen. Das bedeutet, dass nach der Gleichung (5) und Annahme der Lüftungsrate im Raum von 0.5 h" bekommt man eine Schätzung der mittleren Exhalationsrate aus den Wänden von ca. 50 Bq m~ h" und nach der Gleichung () eine mögliche zur Akzeptation Ra-6 Konzentration im Baustoff von ca. 80 Bq kg - wenn man keine andere Radonzufuhr im Raum und ein Emanierungsvermögen der Wände von ca. % annimmt. 6. SCHLUßFOLGERUNGEN Die in diesem Bericht zusammengefassten weltweiten Messergebnisse der natürlichen radioaktiven Elemente in Baustoffen haben das Ziel zu zeigen, in welchem Bereich man in Baustoffen die Konzentrationen von Ra-6, Th- und K-0 sowie die Emanationen der Rn--Atome aus diesen Baustoffen erwarten kann. Diese Informationen und die Möglichkeiten der theoretischen Berechnungen der wichtigsten Grössen können als Grundlagen für die Schwerpunktesetzung bei Untersuchungen im Problemkreis "Radon in der Innenluft" dienen.

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