Modelling and Control of Three-Way Catalytic Converters

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1 Diss. ETH No Modelling and Control of Three-Way Catalytic Converters A dissertation submitted to the SWISS FEDERAL INSTITUTE OF TECHNOLOGY ZURICH for the degree of Doctor of Technical Sciences presented by Theophil Sebastian Auckenthaler Dipl. Masch.-Ing. ETH born 21 March 1970 citizen of Pully, VD and Zürich, ZH accepted on the recommendation of Prof. Dr. H.P. Geering, examiner Prof. Dr. A. Baiker, co-examiner Prof. Dr. Ph. Rudolf von Rohr, co-examiner 2005

2 Abstract Three-Way Catalytic Converters (TWC) have been in use for the exhaust gas aftertreatment of spark-ignited engines for more than two decades now. During this period, emission limits enforced by legislation in Europe and elsewhere have been roughly cut in half every five years. In addition to these limits, regulations were introduced, which make the persistent monitoring and the indication of malfunctions of the exhaust gas aftertreatment system including the sensors compulsory. In order to meet the stringent regulations, various concepts have been developed which not only aim at the stoichiometric control of the raw exhaust gas entering the TWC, but also at internal states of this device, usually the oxygen storage level. Often, the stored oxygen is estimated from the information provided by λ sensors which are located upstream and downstream of the TWC. Problems arise frequently because the sensor signals are considerably distorted by hydrogen. The hydrogen concentration of the raw exhaust gas from the engine can be predicted quite accurately using static functions or maps. However, its production and/or oxidation in the TWC is a highly dynamic process, which changes both with the engine operation point and over the TWC s lifetime. In this thesis, an observer-based control and diagnosis concept has been developed, which not only accounts for the oxygen storage dynamics of the TWC, but also predicts the hydrogen concentration in the exhaust gas and its distortion of the λ sensor signals. In order to identify the mechanisms driving the composition of the most important exhaust gas species in terms of legislation and sensor signal distortion, a detailed 1-D model of a TWC has been derived, which reflects the dynamical behaviour during low-frequency λ excitations very well. It has been found that during rich engine operation, i. e., with excess fuel, the TWC is deactivated by the adsorption of hydrocarbons. This leads to a significant decrease of the water-gas shift and steam-reforming activities, which in turn changes the ratio between hydrogen, carbon monoxide, and hydrocarbons, independently of the air-to-fuel ratio. This effect is more pronounced with an increased ageing level of the TWC. The influence of the exhaust gas composition on the response of a switchtype λ sensor, which is usually located downstream, has been investigated by ix

3 means of a detailed process model, including diffusion effects and reaction kinetics both on the electrodes and the electrolyte. It has been found that under rich engine operation, the sensor response is mainly driven by the chemical potential of the hydrogen and carbon monoxide oxidation, rather than by a shortage of oxygen in the exhaust. From the process models, a simplified control-oriented model for the TWC and the λ sensors has been deduced, which accounts for the deactivation and oxygen storage dynamics, the temperatures, and the concentrations of oxygen, carbon monoxide, and hydrogen with their influence on the switch-type λ sensor. The model very well reflects the behaviour of both the TWC and the sensor in a wide range of operating points and ageing levels. A procedure has been developed which allows an automated calibration of the model using measurements obtained from an engine with standard production-type sensor equipment. The control-oriented model has been incorporated in an extended Kalman filter. This filter allows the online estimation of the oxygen storage levels and the storage capacity, the latter being used for diagnosis purposes. Thus, it is persistently adapted to the changing dynamics of the TWC due to ageing. The filter performed robustly and reliably, such that storage capacities of differently aged converters could be identified within a few hundred seconds with arbitrary initial values. An LQ regulator with an integrator extension has been designed to control the levels of the stored oxygen. The regulator can be tuned with mainly two parameters, by means of which the balance between the conversion rates of oxidising and reducing species can be adjusted and the signal energy of the control signal can be altered, the latter being closely related to the conversion rates of carbon monoxide and nitric oxide. The controller has been tested in FTP cycles with frequent fuel cut-offs. As compared to a simple λ control concept, the conversion rates of the species limited by legislation were improved and stabilised for ageing levels ranging from considerably aged to fresh. The integrating extension of the controller was demonstrated to master the estimation of the offset of the wide-range λ sensor located in the raw exhaust, which is valuable for the diagnosis of this device. x

4 Zusammenfassung Dreiwegekatalysatoren für die Abgasnachbehandlung von Ottomotoren werden nun seit über 20 Jahren eingesetzt. Während dieser Zeit wurden die Emissionsgrenzwerte innerhalb und ausserhalb Europas ungefähr alle fünf Jahre halbiert. Neben den Grenzwerten wurden auch Vorschriften erlassen, welche die permanente Überwachung des Abgasnachbehandlungssystems und die Anzeige allfälliger Fehlfunktionen zwingend erfordern. Um den strengen Anforderungen gerecht zu werden, wurden Konzepte entwickelt, welche neben der Regelung des Luft/Brennstoffgemisches am Eingang des Katalysators auch dessen interne Zustände, wie zum Beispiel den Füllstand des Sauerstoffspeichers einbeziehen. Normalerweise wird die Menge des gespeicherten Sauerstoffs aus den Lambda-Sensorsignalen vor und nach dem Katalysator berechnet. Oft ergeben sich jedoch Probleme, weil die Sensoren durch den Einfluss des Wasserstoffs stark gestört werden. Die Wasserstoffkonzentration im Rohabgas des Motors kann relativ genau mit statischen Funktionen oder Kennfeldern bestimmt werden. Die Oxidation bzw. Produktion im Katalysator ist jedoch ein dynamischer Prozess, welcher sich sowohl in Abhängigkeit des Motorbetriebspunktes als auch der Katalysatoralterung ändert. Im Rahmen dieser Abhandlung wurde ein Konzept für die Regelung und Diagnose von Dreiwegekatalysatoren entwickelt, welches nicht nur die Sauerstoffspeicherdynamik einbezieht, sondern auch die Wasserstoffkonzentration und deren Einfluss auf die Lambdasonden berücksichtigt. Um die Mechanismen zu identifizieren, welche die Zusammensetzung der wichtigsten Abgaskomponenten in Bezug auf die Gesetzgebung und den Einfluss auf die Sensorsignale beeinflussen, wurde ein detailliertes 1-D Modell eines Dreiwegekatalysators hergeleitet, welches das dynamische Verhalten während tieffrequenter Anregungen durch das Luft/Brennstoffverhältnis sehr gut abbildet. Es hat sich herausgestellt, dass der Dreiwegekatalysator durch die Adsorption von Kohlenwasserstoffen beim fetten Betrieb, d.h. mit Brennstoffüberschuss, deaktiviert wird. Dadurch wird die Aktivität der Wasser-Gas-Shiftund der Steam-Reforming-Reaktionen stark reduziert, was einen erheblichen Einfluss auf das Verhältnis zwischen Wasserstoff, Kohlenmonoxid und Kohlenwasserstoffe zur Folge hat. Dieser Effekt verstärkt sich mit zunehmender Alterung des Katalysators. xi

5 Der Einfluss der Abgaszusammensetzung auf eine Zweipunkt-Lambdasonde, welche normalerweise hinter dem Katalysator eingesetzt wird, wurde anhand eines detaillierten Prozessmodells untersucht. Dabei wurde die Diffusion sowie die Reaktionskinetik and den Elektroden und am Elektrolyten berücksichtigt. Es zeigte sich, dass das Sensorsignal beim fetten Betrieb hauptsächlich vom chemischen Potential der Wasserstoff- und Kohlenmonoxidoxidation beeinflusst wird und nicht von einer allfälligen Sauerstoffknappheit im Abgas. Ausgehend von den detaillierten Prozessmodellen wurde ein vereinfachtes Katalysator- und Sondenmodell für Regelzwecke abgeleitet. Dieses berücksichtigt die Deaktivierung, die Sauerstoffspeicherdynamik, die Temperaturen und die Konzentrationen von Sauerstoff, Wasserstoff und Kohlenmonoxid sowie deren Einfluss auf die Spannung der Zweipunkt-Lambdasonde. Das Modell widerspiegelt das Verhalten des Katalysators und der Sensoren sehr gut über einen weiten Bereich von Motorbetriebspunkten und Alterungsstufen. Es wurde ein Verfahren entwickelt, welches eine automatisierte Parametrierung des Modells aus Messungen eines Motors mit Standardsensorik ermöglicht. Anhand des vereinfachten Modells wurde ein erweitertes Kalmanfilter entwickelt. Dieses schätzt die Füllstände des Sauerstoffspeichers und die Speicherkapazität im laufenden Betrieb. Letztere kann für Diagnosezwecke verwendet werden. Damit wird das Modell ständig an die fortschreitende Alterung des Katalysators angepasst. Das Filter wurde an verschieden stark gealterten Katalysatoren mit unterschiedlichen Startwerten für die Schätzung der Speicherkapazität getestet. Diese konnte in allen Experimenten zuverlässig und robust innerhalb weniger hundert Sekunden ermittelt werden. Für die Regelung der Sauerstofffüllstände wurde ein LQ-Regulator mit Integrator-Erweiterung ausgelegt. Dieser kann hauptsächlich mit zwei Parametern eingestellt werden. Der erste Parameter beeinflusst die Balancierung zwischen den Konversionsraten reduzierender und oxidierender Gaskomponenten. Mit dem zweiten Parameter wird die Energie des Regelsignals justiert, welche eng mit den Konversionsraten von Stickstoffoxid und Kohlenmonoxid zusammenhängt. Der Regler wurde im FTP-Zyklus mit häufigen Schubabschaltungssequenzen getestet. Die Konversionsraten der gesetzlich limitierten Abgaskomponenten konnten im Vergleich zu einer reinen λ = 1 Strategie generell für stark gealterte bis hin zu frischen Katalysatoren verbessert und stabilisiert werden. Es zeigte sich, dass die Integratorerweiterung des Reglers für die Schätzung des Fehlers der Lambda-Weitbereichssonde im Rohabgas verwendet werden kann. Dies ist eine wertvolle Information für die Diagnose dieser Sonde. xii