Praktikumskurs SCF-Rechnungen
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- Ewald Frei
- vor 8 Jahren
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1 Praktikumskurs SCF-Rechnungen SCF-1 Lernziele: - Sie können SCF-Rechnungen durchführen (SCF = Self Consistent Field) - Sie verstehen qualitativ was SCF-Rechnungen sind, wo sie relativ zu anderen Methoden einzuordnen sind und wo ihre Stärken und Schwächen liegen - Sie wissen mit Basissätzen umzugehen und verstehen Begriffe wie Polarisationsund diffuse Funktionen. Testen Sie Ihr Wissen nach dem Kurs mit der Beantwortung der folgenden Fragen: - Was ist eine Basis und wozu dient sie? - Welches sind die Basisfunktionen bei einer Fourieranalyse? - Wie hängen die Gauss-Funktionen x k y l z m e - a r 2 mit s-, p-, d-funktionen etc. zusammen? - Was ist eine Polarisationsfunktion? Z.B. für das Molekül H 2 S? - Nennen Sie 2 Beispiele, wo man Polarisationsfunktionen verwenden sollte und 2 wo Ҷ man notfalls darauf verzichten kann (Molekül und Eigenschaft angeben). Begründung? - Welche Symbole werden in der Bezeichnung von Basissätzen für Polarisationsfunktionen verwendet? - Was sind diffuse Funktionen? Welche Symbole werden in der Bezeichnung von Basissätzen für diffuse Funktionen verwendet? - Nennen Sie 2 Beispiele, wo man unbedingt diffuse Funktionen verwenden sollte! - Nennen Sie 3 typische Basen, wie sie im Gaussian-Programm verwendet werden! - Was verstehen Sie unter einem Molekülorbital, einer Konfiguration bzw. einem Zustand? - Orbitale sind Funktionen von wievielen bzw. welchen Variabeln? - Konfigurationen sind Funktionen von wievielen bzw. welchen Variabeln? - Nennen Sie eine MO-Methode! - Was versteht man unter Elektronen-Korrelation bei quantenchemischen Rechnungen? - Was wird bei einer Einelektronenrechnung vernachlässigt? - Was wird bei einer SCF-Rechnung vernachlässigt? - Nennen Sie 2 Beispiele, wo SCF-Rechnungen nicht verwendet werden sollten! - Nennen Sie 2 Beispiele, wo SCF-Rechnungen i.a. gute Resultate liefern! - Was ist der minimale Input, den ein Programm für eine SCF-Rechnung braucht? - Was ist die Z-Matrix für Cyclobutadien? - Welches Programm verwenden wir in diesem Kurs für die quantenchemischen Rechnungen? Nennen Sie 2 weitere Programme für diesen Zweck! - Welches Programm verwenden wir zur Herstellung des Input-Dokuments, welches für die Resultat-Darstellung (z.b. der Vibration)?
2 SCF-2 Beispiel zur Fourier-Analyse: 2.0 Harmonie : sin(3t)+sin(4t) im oberen Bild rechts sehen Sie eine Funktion der Zeit. Es handelt sich um überlagerte Schwingungen. Durch eine sogenannte Fourier-Analyse kann man die Funktion in eine Fourierreihe zerlegen. Hier ist die Funktion aus einer sinus- Funktion von 3. t und einer solchen von 4. t zusammengesetzt Amplitude t 4000 Das untere Bild zeigt das Frequenzspektrum, das heisst man trägt die Amplituden der obigen Schwingungen sin(w. t) gegen w auf. Die Basisfunktionen sind in diesem Fall sin(3. t) und sin(4. t). Die Gesamtfunktion ist eine Linearkombination (LC) der beiden: a 1. sin(3. t) + a 2. sin(4. t) Amplitude 1000 Harmonie-Spektrum Frequenz [Hz] Die nachstehende Abbildung zeigt, wie man sich die Elektronenwolke eines Wasserstoffmoleküls näherungsweise als Summe der Elektronenwolken der Wasserstoffatome vorstellen kann: bzw. a a 2. 2 =
3 SCF-3 Beispiel zu Basis-Funktionen: 2 k l m - ar Die Gauss-Funktionen x y z e erinnern, je nachdem welche Werte für k, l und m verwendet werden, stark and die Ihnen bekannten s-, p- und d-orbitale. Da sie bestimmte mathematische Eigenschaften besitzen, die sie für die Berechnung im Ҷ Computer besonders nützlich machen (das Produkt zweier Gauss-Funktionen ist wieder eine Gauss-Funktion) und den typischen Atomorbitalen sehr ähnlich sehen, werden sie gemäß der LCAO-Theorie gerne als Basis-Funktionen bei quantenchemischen Rechnungen verwendet. Der Parameter α bestimmt wie groß die Orbitale sind.
4 Zu den Basissätzen: SCF-4 Einige Basen, wie sie für SCF-Rechnungen mit dem Gaussian-Programm verwendet werden: STO-3G Sogenannte Minimalbasis sollte heute für die Forschung nicht mehr verwendet werden; aber nützlich in Tests zu Laborzwecken für sehr schnelle Rechnungen; 3-21G Etwas grössere Basis, die aber immer noch relativ schnelle Rechnungen erlaubt. Gibt erfahrungsgemäss recht gute Molekülstrukturen. 6-31G* In der Praxis der organischen Chemie heute häufig verwendete Basis; deutlich grösser als die obigen und entsprechend länger dauern die Rechnungen. Für viele Zwecke recht gute Resultate. In dieser Nomenklatur für Basen besagen die ersten Zahlen und Buchstaben etwas über die Grösse der Basen, worauf wir nicht weiter eingehen. * Ein Stern bedeutet, dass auf alle Atome ausser Wasserstoff ein Satz Polarisationsfunktionen gesetzt wird. Wichtige Ausnahme: 3-21G* hat erst ab Natrium Polarisationsfunktionen! ** Zwei Sterne bedeuten, dass auf alle Atome ein Satz Polarisationsfunktionen gesetzt wird. (Satz heisst: 3 p-funktionen, bzw. 5 d-funktionen etc.) Machmal werden die Polarisationsfunktionen auch in folgender Weise angegeben: 6-31G(f, 2d) heisst, dass zwei Sätze d- und ein Satz f-funktionen verwendet werden 6-31G(d,p) ist folglich synonym zu 6-31G** + und ++ bedeuten, dass diffuse Funktionen gesetzt werden G(3df,2p) heisst beispielsweise, dass auf alle Atome ein Satz diffuse Funktionen, 3 Sätze d- und 1 Satz f- Polarisations-Funktionen auf die schweren Atome und 2 Sätze p-polarisations- Funktionen auf die Wasserstoffe gesetzt werden. Genauere Details zu den Basen finden Sie im online-manual unter -> basis sets
5 SCF-5 Zu den Methoden: 1. Atom mit einem Elektron -> Atomorbital = Fkt. der 3 Koord. x, y, z des Elektrons = AO (Kopenhagener-) Interpretation über Quadrat des Orbitals = Dichte = Aufenthaltswahrsch. z.b. für H-Atom exakte Lösung bekannt. 2. Atom mit N Elektronen -> da die Elektronen sich gegenseitig beeinflussen sind die Funktionen viel komplizierter und abhängig von 3N Koordinaten. Die AOs sind in diesem Fall nur noch Näherungen! 3. Moleküle mit einem Elektron -> in Analogie zu AO -> Molekülorbitale = MOs = Fkt. der 3 Elektronenkoordinaten x, y, z. Interpretation analog. 4. Moleküle mit N Elektronen -> analog zu Atomen mit N Elektronen; Elektronenkonfiguration auch analog zu Atomen anstatt 1s 2 2s 2 2p 1 1 z.b. y 12 y 22 y 3 Die Konfiguration ist eine Funktion von 3N Koordinaten, aber nur eine Näherung (Produktfunktion von MOs, bzw. Elektronen in MOs gefüllt). Exakt wäre der Zustand (ebenfalls Fkt. von 3N Koordinaten), der sich aber nicht mehr so einfach durch Einfüllen von Elektronenpaaren in Orbitale erzeugen lässt. 3 grundsätzliche Näherungsstufen: - Einelektronenmethode: z.b. Atomkern und Elektron, wie Zweikörperproblem in der Himmelsmechanik, lässt sich klassisch exakt berechnen. Hier muss einfach Quantenmechanik statt Mechanik verwendet werden -> AO von Wasserstoff. Elektronen werden in diese AO gefüllt, maximal 2 pro AO (Pauliprinzip). Lösung exakt für Einelektronensystem wie Wasserstoffatom oder Heliumkation, sonst grobe Näherung, da Wechselwirkung zwischen Elektronen komplett vernachlässigt wird! - SCF- oder Hartree-Fock-Methode: Die Wechselwirkung (WW) zwischen den Elektronen wird miteinbezogen, aber nur in einer gemittelten Weise (mean field). D.h. die WW jedes Elektrons mit der gemittelten Verteilungswolke der anderen Elektronen, aber nicht mit den momentanen Orten der anderen Elektronen, wird berücksichtigt. Besser als Einelektronenmethoden aber nicht exakt. - Restfehler wird Korrelation genannt. Er kann in aufwendigeren Rechnungen miteinbezogen werden.
6 SCF-6 ab initio Calculations with the Gaussian 03 Program Package This program runs mostly on computers with a UNIX operating system, like LINUX. Create a subdirectory oc3 (mkdir oc3), in which you have your input-file, which must have the ending.com. Submit the file by typing gsub name.com, where you replace name by the real name of the file. You find all information in the manual on the web: ->??? -> Chemistry Sites -> GAUSSIAN, programm manual -> Tech Support -> Gaussian 03 Online Manual. The main structure of an input file is as follows: # Method/Basis Keywords Tell the program, what you want to do! (e.g. opt) Empty line Titel line This is plain text, you can use any title Empty line Charge Multiplicity Molecular charge and multiplicity O1 Atom 1 (begin of Z-matrix) H1 O Atom 2 connected to Atom 1 with distance H2 O H Atom 3 conn. to 1 with dist. and angle to 2 Empty line Empty line (tells the program that input is complete) Another example: # hf/3-21g opt Example Ethanol Geometry-Optimization 0 1 C1 C2 C1 rc2c1 O3 C2 ro3c2 C1 ao3c2c1 H4 C1 rh4c1 C2 ah4c1c2 O3 dh4c1c2o3 H5 C1 rh5c1 C2 ah5c1c2 O3 dh5c1c2o3 H6 C1 rh6c1 C2 ah6c1c2 O3 dh6c1c2o3 H7 C2 rh7c2 C1 ah7c2c1 H4 dh7c2c1h4 H8 C2 rh8c2 C1 ah8c2c1 H4 dh8c2c1h4 H9 O3 rh9o3 C2 ah9o3c1 C1 dh9o3c1c1 rc2c1=1.54 ro3c2=1.47 rh4c1=1.08 rh5c1=1.08 rh6c1=1.08 rh7c2=1.08 rh8c2=1.08 rh9o3=1.08 ao3c2c1=109. ah4c1c2=109. ah5c1c2=109. ah6c1c2=109. ah7c2c1=109. ah8c2c1=109. ah9o3c1=109. dh4c1c2o3=180. dh5c1c2o3=60. dh6c1c2o3=300. dh7c2c1h4=60. dh8c2c1h4=300. dh9o3c1c1=180.
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