Entwicklung einer universellen Gruppenbeitragszustandsgleichung
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- Richard Hofer
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1 Entwicklung einer universellen Gruppenbeitragszustandsgleichung Vom Fachbereich Chemie der Carl von Ossietzky Universität Oldenburg zur Erlangung des Grades eines Doktors der Naturwissenschaften angenommene Dissertation von Dipl.-Chem. Jens Ahlers geb in Löningen Erstreferent: Prof. Dr. Jürgen Gmehling Korreferent: Prof. Dr. Axel Brehm Tag der Disputation: 22. April 2003
2 Berichte aus der Thermodynamik Jens Ahlers Entwicklung einer universellen Gruppenbeitragszustandsgleichung. Shaker Verlag Aachen 2003
3 Die Deutsche Bibliothek - CIP-Einheitsaufnahme Ahlers, Jens: Entwicklung einer universellen Gruppenbeitragszustandsgleichung / Jens Ahlers. Aachen : Shaker, 2003 (Berichte aus der Thermodynamik) Zugl.: Oldenburg, Univ., Diss., 2003 ISBN Copyright Shaker Verlag 2003 Alle Rechte, auch das des auszugsweisen Nachdruckes, der auszugsweisen oder vollständigen Wiedergabe, der Speicherung in Datenverarbeitungsanlagen und der Übersetzung, vorbehalten. Printed in Germany. ISBN ISSN Shaker Verlag GmbH Postfach Aachen Telefon: / Telefax: / Internet: info@shaker.de
4 Vorwort Die vorliegende Arbeit wurde in der Zeit von November 1998 bis November 2002 während meiner Tätigkeit als wissenschaftlicher Mitarbeiter in der Arbeitsgruppe von Prof. Dr. Jürgen Gmehling an der Carl von Ossietzky Universität Oldenburg angefertigt. Herrn Prof. Dr. J. Gmehling danke ich für die sehr engagierte Betreuung und die Bereitstellung der notwendigen Arbeitsmittel. Seine konstruktiven Anregungen und Diskussionen haben diese Arbeit entscheidend beeinflusst. Herrn Prof. Dr. A. Brehm danke ich für die freundliche Übernahme des Zweitgutachtens. Dem Fonds der Chemischen Industrie danke ich für die finanzielle Unterstützung meiner Arbeit in Form eines Stipendiums. Mein besonderer Dank gilt den Herren Dr. Roland Wittig, Dipl.-Chem. Hergen Gardeler und Dipl.-Chemiker Michael Wilken, die durch ihre ständige Diskussions- und Hilfsbereitschaft zum Gelingen dieser Arbeit beigetragen haben. Weiterhin danke ich Herrn Prof. Wang für die gute Zusammenarbeit bei der Entwicklung eines Programms zur Berechnung des Phasengleichgewichtsverhaltens von Polymerlösungen sowie theoretischen Untersuchungen zur Berechnung von Wärmekapazitäten und Dichten reiner Stoffe. Bei den Mitarbeitern der Arbeitsgruppe und der DDBST GmbH möchte ich mich für die gute Zusammenarbeit und Diskussionsbereitschaft bedanken. Hierbei gilt im Speziellen mein Dank den Herren Dipl.-Chem. Jochen Menke und Wilfried Cordes für die freundliche Unterstützung bei Fragen zur Programmierung. Mein besonderer Dank gilt meinen Eltern und Freunden, die mich durch Höhen und Tiefen dieser Arbeit begleitet und stets unterstützt haben.
5 I Inhaltsverzeichnis I Inhaltsverzeichnis I II Verzeichnis der Symbole und Einheiten IV 1 Einleitung 1 2 Methoden zur Berechnung des realen Verhaltens von Mischungen Grundlagen der Phasengleichgewichtsberechnung g E -Modelle Gruppenbeitragsmethoden UNIFAC (UNIQUAC Functional Group Activity Coefficient) Modified UNIFAC (Dortmund) kubische Zustandsgleichungen Gruppenbeitragszustandsgleichungen Die Gruppenbeitragszustandsgleichung PSRK Schwächen des PSRK-Modells 17 3 Die -Funktion Anforderungen an die -Funktion Generalisierung der Twu-Bluck-Cunningham-Coon- -Funktion 22 4 Vorhersage des PvT-Verhaltens und kalorischer Größen reiner Stoffe mit kubischen Zustandsgleichungen Flüssigkeitsdichten reiner Stoffe Das Prinzip der Volumentranslation Die VTPR-Zustandsgleichung Die temperaturabhängige Volumentranslation Das T-VTPR-Modell Beschreibung des PvT-Verhaltens reiner Stoffe bei hohen Drücken Beschreibung von Gemischdichten mit Zustandsgleichungen Verdampfungsenthalpien reiner Stoffe 45 I
6 4.5 Wärmekapazitäten 47 5 Die Mischungsregeln Die a-mischungsregel Der Vorteil der g E -Mischungsregeln gegenüber klassischen Mischungsregeln Die Ableitung der Huron-Vidal-g E -Mischungsregel Die g E -Mischungsregeln MHV1 und PSRK Weitere g E -Mischungsregeln Die Schwäche der PSRK-g E -Mischungsregel Die Li-Modifikation der PSRK-g E -Mischungsregel Die Ableitung einer verbesserten g E -Mischungsregel Die b-mischungsregel 67 6 Test der Gruppenbeitragszustandsgleichung VTPR Alkan-Alkan-Systeme Gas-Alkan-Systeme Das System Kohlendioxid + Ethan 76 7 Berechnung thermodynamischer Gemischeigenschaften mit Zustandsgleichungen Aktivitätskoeffizienten bei unendlicher Verdünnung Exzessenthalpien Exzessvolumina Fest-Flüssig-Gleichgewichte eutektischer Systeme 85 8 Parameteranpassung für das VTPR-Modell Datenbasis Datenvorbereitung Vorbereitung der VLE-Datenbasis Vorbereitung der h E - und -Datenbasis Parameteroptimierung Auswertung der Optimierung und Überprüfung der Parameter 96 II
7 9 Ergebnisse der Parameteranpassung für das VTPR-Modell Alkane (CH 2 ) mit nichtalkylierten Aromaten (ACH) Alkane (CH 2 ) mit Ketonen (CH 2 CO) Nichtalkylierte Aromaten (ACH) mit Ketonen (CH 2 CO) Weitere Anpassungsergebnisse Berechnung chemischer Gleichgewichte am Beispiel der Ammoniak-Synthese Erweiterung der Anwendungsbreite des VTPR-Modells auf Polymerlösungen Zusammenfassung und Ausblick Literatur Anhang 131 Anhang A kritische Daten und Twu- -Funktionsparameter für die Peng-Robinson-Zustandsgleichung 131 Anhang B Gruppenwechselwirkungsparameter für das VTPR-Modell 133 Anhang C Erläuterungen zum Programmpaket VTPR 134 Anhang D Lebenslauf 144 III
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