Numerische Modellierung reaktiver Prozesse organischer Kontaminanten in Grundwasserleitern
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- Gudrun Stein
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1 Habilitationsschrift Numerische Modellierung reaktiver Prozesse organischer Kontaminanten in Grundwasserleitern Dirk Schäfer Institut für Geowissenschaften Christian-Albrechts-Universität zu Kiel Oktober 24
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3 Danksagung Die vorliegende Habilitationsschrift entstand während meiner Tätigkeit als wissenschaftlicher Angestellter an der Christian-Albrechts-Universität zu Kiel. Ich danke dem BMBF für die Finanzierung dieser Stelle und der DFG für die finanzielle Unterstützung meiner Promotion. Prof. A. Dahmke vom Lehrstuhl der Angewandten Geologie des Instituts für Geowissenschaften der Christian-Albrechts-Universität zu Kiel bin ich für die Ermöglichung und die Betreuung der Habilitation, sowie für die konstruktiven Diskussionen sehr zu Dank verpflichtet. Bei Prof. N. Fohrer bedanke ich mich für die Übernahme der Zweitbegutachtung und meiner Vertretung im Habilitationskonvent. Auch den anderen Gutachtern danke ich für die Arbeit, die sie in die Begutachtung stecken mussten. Ich möchte auch noch einmal Prof. W. Kinzelbach von der Eidgenössischen technischen Hochschule in Zürich und Dr. W. Schäfer vom Steinbeis-Transferzentrum Heidelberg für meine Ausbildung bis zur Promotion danken. Während meines wissenschaftlichen Werdegangs habe ich an den Universitäten Kassel, Heidelberg und Kiel, aber auch an der BGR viele Kollegen und Mitarbeiter kennen gelernt, die meine Entwicklung auf vielfältige Art und Weise beeinflusst haben. Ich danke allen sehr und möchte besonders die Kollegen der CAU, Eckart Bedbur, Frank Dethlefsen, Markus Ebert, Birgit Jacobsen, Sibylle Grandel, Götz Hornbruch, Ralf Köber, Joachim Lippke, Anika Parbs, Volkmar Plagentz, Jutta Salamon, Bastian Schlenz, Thimo Stender und Thorsten Wachter erwähnen.
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5 Seite I Inhalt INHALT I TABELLENVERZEICHNIS III ABBILDUNGSVERZEICHNIS IV VERZEICHNIS DER ABKÜRZUNGEN UND FORMELZEICHEN VII 1 EINLEITUNG 1 2 NUMERISCHE MODELLIERUNG IN DER HYDROGEOLOGIE NUMERISCHE MODELLE ANWENDUNGSGEBIETE NUMERISCHER MODELLE Regionalisierung und Interpolation lokaler Messdaten Identifikation & Quantifikation von Prozessen Planung und Prognose PROBLEME VON MODELLANWENDUNGEN 11 3 TBC STRÖMUNG UND TRANSPORT AUFTEILUNG DES AQUIFERS UND AUSTAUSCHPROZESSE Biophase Sorption NAPL-Lösung MIKROBIELLER ABBAU Monod-Kinetik Michaelis-Menten-Kinetik Abbau erster Ordnung Abbau nullter Ordnung Annahme geochemischen Gleichgewichts Berechnung des mikrobiellen Abbaus in TBC CHEMISCHE REAKTIONEN Chemische Gleichgewichtsreaktionen Kinetische chemische Reaktionen Bestimmung der chemischen Reaktionen in TBC LÖSUNG UND KOPPLUNG DER PROZESSE 4 4 SÄULENVERSUCHE ZU BIOLOGISCHEN ABBAUPROZESSEN IN AQUIFEREN VERSUCHSAUFBAU BEOBACHTETE REAKTIONEN AUFBAU DES MODELLS FÜR STRÖMUNG UND TRANSPORT MODELLIERUNG DER BIOCHEMISCHEN REAKTIONEN Mikrobiell abgebauter Kohlenstoff Sulfatreduktion Eisen(III)-Reduktion Mangan(IV)-Reduktion Methanogenese AUSTAUSCHPROZESSE CHEMISCHE REAKTIONEN MODELLKALIBRIERUNG UND SIMULATIONSERGEBNISSE Gelöster Dieselkraftstoff in der mobilen Phase Methanogenese Sulfatreduktion Fe(III)-Reduktion Mn(IV)-Reduktion Alkalität, TIC und Calcium MASSENBILANZ ZUSAMMENFASSUNG UND SCHLUSSFOLGERUNGEN 66
6 Seite II 5 FELDANWENDUNG ZUR BIOLOGISCHEN IN SITU SANIERUNG STANDORTBESCHREIBUNG MODELLAUFBAU Strömung und Transport im Untersuchungsgebiet Im Modell berücksichtigte Prozesse SIMULATIONSERGEBNISSE Gemessene und simulierte Konzentrationen Bewertung der ablaufenden Prozesse Prognose der Sanierungsdauer ZUSAMMENFASSUNG UND SCHLUSSFOLGERUNGEN 85 6 REAKTIVE BARRIEREN SÄULENVERSUCHE ZUR BEMESSUNG REAKTIVER EISENWÄNDE Konkurrenz beim Abbau von CKW auf nullwertigem Eisen Modellansätze Experimenteller Aufbau Modellaufbau Ergebnisse Diskussion RELEVANZ DER ERGEBNISSE FÜR DIE AUSLEGUNG REAKTIVER BARRIEREN LANGZEITREAKTIVITÄT VON EISENBARRIEREN ZUSAMMENFASSUNG UND SCHLUSSFOLGERUNGEN 18 7 SÄULENVERSUCHE ZUR KINETIK DER SAUERSTOFFFREISETZUNG AUS ORC METHODIK Laborversuche und Messungen in der Pilotanlage Modellansatz Einfluss der Grundwasserzusammensetzung auf die Sauerstoffabgabe aus ORC KINETIK DER SAUERSTOFFABGABE AUS ORC: NULLTER ORDNUNG KINETIK DER SAUERSTOFFABGABE AUS ORC: KOMPLEXE KINETIK ORC-Referenzsäule ORC-Säule mit vorgeschalteter Fe -Säule Prognose der Sauerstoffabgabe von ORC Einfluss der Grundwasserzusammensetzung auf die Sauerstoffabgabe aus ORC ZUSAMMENFASSUNG UND SCHLUSSFOLGERUNGEN VERGLEICH VERSCHIEDENER ANSÄTZE ZUR BERECHNUNG MIKROBIELLER ABBAUPROZESSE METHODIK Strömung und Transport Simulation des mikrobiellen Abbaus Veränderung der Parameter des mikrobiellen Wachstums Vergleich der berechneten Konzentrationsverteilungen SIMULATIONSERGEBNISSE UND DISKUSSION Konzentrationsverteilungen nach 2 d Prognose der Fahnenausbreitung Sensitivität der Parameter des mikrobiellen Abbaus ZUSAMMENFASSUNG UND SCHLUSSFOLGERUNGEN EINFLUSS KLEINSKALIGER HETEROGENITÄTEN AUF DIE SANIERUNGSDAUER MODELLAUFBAU SIMULATIONSERGEBNISSE ZUSAMMENFASSUNG UND SCHLUSSFOLGERUNGEN VIRTUELLER AQUIFER METHODIK Aufbau des Virtuellen Aquifers Erkundung der Schadstofffahne mit Beobachtungsbrunnen Vergleich der Interpolationsmethoden Einfluss der Anzahl der Messpunkte auf das Interpolationsergebnis 153
7 Seite III 1.2 ERGEBNISSE Erzeugter Virtueller Aquifer Zuverlässigkeit von Konzentrationsmessungen in Beobachtungspegeln Vergleich der Interpolationsmethoden Einfluss der Anzahl der Beobachtungsbrunnen auf die Ergebnisse der Interpolation ZUSAMMENFASSUNG UND SCHLUSSFOLGERUNGEN ZUSAMMENFASSUNG UND AUSBLICK 165 LITERATURVERZEICHNIS 169 Tabellenverzeichnis Tabelle 1.1: Bundesweite Übersicht zum Stand der Altlastenerfassung, der Bewertung altlastenverdächtiger Flächen und der Sanierung von Altlasten (nach UBA, 2) Tabelle 2.1: Überblick aktueller Modelle zur Berechnung mikrobieller und geochemischer Reaktionen, korrigiert und erweitert nach Brun & Engesgaard (22)... 6 Tabelle 4.1: Im Modell angenommene Zulauf- und Anfangskonzentrationen Tabelle 4.2: Im Modell berücksichtigte Gleichgewichtsreaktionen und -konstanten (aus: Ball et al. (1987), Weast (1975)) Tabelle 4.3: Parameter der mikrobiellen Kinetik Tabelle 4.4: Parameter der kinetischen Chemie und Löslichkeitsprodukte (Ball et al., 1987; Stumm & Morgan, 1996) Tabelle 6.1: Mittlere Zugabekonzentrationen von TCE und cis-dce in den entsprechenden Versuchsabschnitten Tabelle 6.2: Im numerischen Modell TBC verwendete Modellparameter und daraus berechnete Abbauraten nullter (K ) und erster (K 1 ) Ordnung. Die Modelanpassung ergibt eine reaktive Eisenoberfläche S t von 42 µm Tabelle 6.3: Vergleich zwischen im numerischen Modell TBC verwendeten Parametern und den von Arnold & Roberts (2b) verwendeten Werten Tabelle 7.1: Verwendete Parameter der mikrobiellen Kinetik Tabelle 7.2: Zusammensetzungen der Zulaufwässer zur numerischen Untersuchung der Sauerstoffabgabekinetik Tabelle 8.1: Parameter des mikrobiellen Abbaus Tabelle 8.2: Veränderte Parameter des mikrobiellen Abbaus Tabelle 9.1: Parameter des mikrobiellen Abbaus und der Adsorption Tabelle 1.1: Strömungs- und Transportparameter des Standortes Borden (Woodbury & Sudicky 1991) Tabelle 1.2: Parameter zur Simulation des mikrobiellen Abbaus Tabelle 1.3: Schadstoffmasse in Schicht 2: aus Interpolationsergebnissen berechnete Masse verglichen mit tatsächlich vorhandener Masse Tabelle 1.4: Schadstoffmasse in Schicht 2: mit unterschiedlicher Brunnenanzahl interpolierte Masse verglichen mit tatsächlich vorhandener Masse (= 1%)
8 Seite IV Abbildungsverzeichnis Abbildung 3.1: Modellkonzept der Aquiferphasen mit Austauschbeziehungen Abbildung 3.2: Verhältnis adsorbierter zu gelöster Konzentration bei unterschiedlichen Isothermen Abbildung 3.3: a) Werte der Monod-Funktion für Konzentrationen des Substrates S, b) Werte der Inhibitions-Funktion für Konzentrationen I der inhibierenden Substanz Abbildung 3.4: Kopplung von Transport, biochemischen und chemischen Reaktionen durch ein iteratives Mehrschrittverfahren Abbildung 4.1: Gemessene Sulfatkonzentrationen entlang der Säulenachse an verschiedenen Messtagen, stationärer Zustand ab 24 Tage nach Versuchsbeginn Abbildung 4.2: Stationärer Verlauf der Dieselkonzentrationen entlang der Säulenachse Abbildung 4.3: Stationärer Verlauf der Methankonzentrationen entlang der Säulenachse Abbildung 4.4: Stationärer Verlauf der Sulfatkonzentrationen entlang der Säulenachse, sowie modellierte Schwefelkonzentrationen im Sediment nach Beendigung des Versuches (65 Tage); simulierter Verlauf der Sulfatkonzentrationen, falls die Sulfatreduzenten die gleiche Monod-Konzentration wie alle anderen Bakteriengruppen haben Abbildung 4.5: Stationärer Verlauf der Eisen(II)- und Gesamt-Sufid-Konzentrationen im mobilen Porenwasser entlang der Säulenachse... 6 Abbildung 4.6: Eisensulfid- und Eisenkarbonatkonzentrationen entlang der Säulenachse nach Beendigung des Versuchs (65 Tage) Abbildung 4.7: Stationärer Verlauf der mobilen Mangan(II)-Konzentrationen entlang der Säulenachse Abbildung 4.8: Konzentrationen von TIC, Alkalität und Calcium entlang der Säulenachse Abbildung 4.9: Massenbilanz, prozentuale Entfernung organischen Kohlenstoffs aus der Versuchssäule Abbildung 5.1: Übersichtskarte des Sanierungsgebietes mit Piezometerhöhengleichen und dem untersuchten Teilgebiet Abbildung 5.2: Übersichtskarte des modellierten Teilgebietes mit Multilevelpegeln (ML 1-4) und voll verfiltertem Pegel P Abbildung 5.3: Schematischer Schnitt durch das simulierte Gelände mit angenommener Durchlässigkeitsverteilung Abbildung 5.4: Schematischer Schnitt durch das simulierte Gelände mit im Modell angenommener residualer Kohlenwasserstoffverteilung (Erstreckung in Y- Richtung m, Konzentrationen in mg KW kg -1 Sediment). Die Multilevelpegel ML 1 - ML 4 sind jeweils in den markierten Tiefen verfiltert Abbildung 5.5: Prinzipskizze der im Modell berücksichtigten Prozesse Abbildung 5.6: Gemessene und simulierte Konzentrationen in den Multilevelpegeln ML 1 und ML 2, oben: obere Verfilterung, unten: untere Verfilterung (Sauerstoffkonzentrationen vierfach überhöht) Abbildung 5.7: Gemessene und simulierte Konzentrationen in den Multilevelpegeln ML 3 und ML 4, oben: obere Verfilterung, unten: untere Verfilterung (Sauerstoffkonzentrationen vierfach überhöht) Abbildung 5.8: Gemessene und simulierte Konzentrationen im Brunnen und im voll verfilterten Messpegel P 5 (Sauerstoffkonzentrationen vierfach überhöht) Abbildung 5.9: Nitrat- und Sauerstoffkonzentrationen (vierfach überhöht) im Multilevelpegel ML 2-4, mit und ohne mikrobiellem Abbau... 8
9 Seite V Abbildung 5.1: Monatliche Sanierungsraten über die Simulationszeit, aufgeschlüsselt nach den Einzelprozessen; Sanierungsraten falls kein Abbau statt findet (nur Spülung) und Entnahmerate des Brunnens Abbildung 6.1: Angenommene Abbaupfade für die TCE Reduktion an Fe. Die Zahlen entsprechen den Reaktionen in Tabelle 6.2. Vereinfacht nach Arnold & Roberts (2b) Abbildung 6.2: Injektion von DCE: quasi stationäre Konzentrationsprofile, gemessen nach Austausch von 3.7, 7.4, 9.2, 12.8 Porenvolumen und Modellergebnis (Linien) Abbildung 6.3: Injektion von TCE: quasi stationäre Konzentrationsprofile, gemessen nach Austausch von 2.5, 4.9, 6.1 Porenvolumen und Modellergebnis (Linien). Die gepunktete Linie zeigt die modellierten 1,1-DCE-Konzentrationen mit Parametern des letzten Experiments Abbildung 6.4: Injektion von TCE+DCE (1:1): quasi stationäre Konzentrationsprofile, gemessen nach Austausch von 3.1, 6.7, 11. Porenvolumen und Modellergebnisse (Linien) Abbildung 6.5: Injektion von TCE+DCE (1:1): quasi stationäre Konzentrationsprofile, gemessen nach Austausch von 4.3, 7.9, 11.6, 14. Porenvolumen und Modellergebnisse (Linien)... 1 Abbildung 6.6: Abbauraten erster (K1) und nullter (K) Ordnung für TCE, modelliert mit TBC, durch Regressionsanalyse aus den gemessenen Konzentrationen berechnet (für die 3 Experimente), veröffentlicht von Wüst et al. (1999) und Johnson et al. (1996) Abbildung 6.7: Belegung der reaktiven Eisenoberfläche entlang der Säulenachse, berechnet mit TBC für die Injektion von TCE+DCE (1:1), maximal belegbare Oberfläche 42 µm. Nicht erwähnte Substanzen belegen weniger als Abbildung 6.8: Injektion von TCE und cis-dce (1:1): Konzentrationsprofile nach Austausch von 4.3, 7.9, 11.6, 14. Porenvolumen, Prognose mit Abbaugesetz erster Ordnung mit Raten, die aufgrund des Abbaus der Reinsubstanzen bestimmt wurden (durchgezogene Linien). Die gepunktete Linie zeigt die aus den gemessenen Konzentrationen berechnete Regressionskurve 1. Ordnung für die Mischung Abbildung 6.9: Prognostizierte Aufenthaltszeit, die zum Erreichen des Sanierungszieles (Summe chlorierter Kohlenwasserstoffe < 1µmol l -1 ) für Mischungen von TCE und cis-dce erforderlich ist Abbildung 7.1: Kinetik der Sauerstoffabgabe aus ORC (REGENESIS, 23) Abbildung 7.2: Simulierte Konzentrationen von MCB, O 2 und ORC entlang der Säulenachse unter Annahme einer ORC-Lösungskinetik nullter Ordnung Abbildung 7.3: ORC-Referenzsäule - gemessene (Punkte) und simulierte (Linien) Konzentrationen entlang der Säulenachse nach 14 (, ), 52 (, ), 14 (+, ), 216 (, ) Tagen Versuchsdauer Abbildung 7.4: Einer Fe -Säule nachgeschaltete ORC-Säule - gemessene (Punkte) und simulierte (Linien) Konzentrationen entlang der Säulenachse nach 27 (, ), 53 (, ), 159 (+, ), 243 (, ) Tagen Versuchsdauer Abbildung 7.5: Reaktorkombination Eisen-(Aktivkohle)-ORC - in der Pilotanlage gemessene und für den ORC-Reaktor prognostizierte Konzentrationen entlang der Reaktorachse Abbildung 7.6: Modellierte Lösung der ORC beginnend vom Säulenzulauf über die Simulationszeit
10 Seite VI Abbildung 7.7: Berechnete Abhängigkeit der Sauerstofffreisetzungsrate aus ORC von der Pufferkapazität des Grundwassers auf ph 1. Gefüllte Symbole entsprechen der systematischen Erhöhung der Ca 2+ - und TIC-Konzentrationen, helle Symbole entsprechen den Wasserzusammensetzungen aus Tabelle Abbildung 8.1: Toluol-, Sauerstoff- und Bakterienkonzentrationen nach 2d für die Simulation unter Berücksichtigung mikrobiellen Wachstums, oben: Konzentrationen in den modellierten 5 Aquiferschichten, unten: Mittelwert der Konzentrationen über die Aquifermächtigkeit Abbildung 8.2: Toluolkonzentrationen nach 2d Simulationszeit für drei Ansätze zur Berechnung des mikrobiellen Abbaus, oben: Konzentrationen in den modellierten 5 Aquiferschichten, unten: Mittelwert der Konzentrationen über die Aquifermächtigkeit Abbildung 8.3: Prognostizierte Toluolkonzentrationen nach 6d Simulationszeit für drei Ansätze zur Berechnung des mikrobiellen Abbaus, oben: Konzentrationen in den modellierten 5 Aquiferschichten, unten: Mittelwert der Konzentrationen über die Aquifermächtigkeit Abbildung 8.4: Veränderung von Fahnenlänge, Toluolmasse in der Fahne, Fahnenvolumen mit Toluolkonzentrationen >,2 mmol l -1 bzw. >,4 mmol l -1 über die Simulationszeit für die unterschiedlichen Ansätze zur Simulation des mikrobiellen Abbaus Abbildung 8.5: Veränderung von Fahnenlänge, Toluolmasse in der Fahne, Fahnenvolumen mit Toluolkonzentrationen >,2 mmol l -1 bzw. >,4 mmol l -1 über die Simulationszeit für die ursprünglich gewählten Parameter des mikrobiellen Abbaus und bei Über- bzw. Unterschätzung des Abbaus Abbildung 9.1: Sauerstoffkonzentrationen (mg l -1 ), Bakteriendichte (log(mg C l -1 )) und gelöste Schadstoffkonzentration (mg C l -1 ) einer Einzelrealisation über die Zeit nach 1d, 6d, 13d, 2d, 26d, 4d (von oben nach unten) (Frenzel, 1995b) Abbildung 9.2: Sanierungsdauer in Abhängigkeit von der Standardabweichung der lognormalen k f -Verteilung σ(log k f ) und der Korrelationslänge λ (Frenzel, 1995b) Abbildung 1.1: Angenommene Durchlässigkeitsverteilung (links) und resultierende Schadstofffahne nach 18 Tagen (rechts) mit Beobachtungsbrunnen Abbildung 1.2: Konzentrationsverteilungen ausgewählter gelöster Substanzen nach 18 Tagen in der zweiten Schicht unterhalb des Grundwasserspiegels Abbildung 1.3: Simulierte Messung der Schadstoffkonzentration in den beiden Beobachtungsbrunnen mit unterschiedlichen Verfilterungen und Pumpraten. hoher k f v ermöglicht einen vertikalen Fluss im Sandfilter Abbildung 1.4: Simulierte Schadstoffkonzentrationen in der zweiten Schicht nach 1 Tagen Simulationszeit und mit unterschiedlichen Methoden interpolierte Schadstofffahnen sowie die Anordnung der 21 Beobachtungsbrunnen Abbildung 1.5: Simulierte Schadstoffkonzentrationen nach 1 Tagen und interpolierte Konzentrationsverteilungen nach dem Kriging-Verfahren (Anisotropie = 3,5) unter Annahme von 24, 35 und 55 Multilevelpegeln bzw. vollverfiltert... 16
11 Seite VII Verzeichnis der Abkürzungen und Formelzeichen a{ } Aktivität ac Aktivitätskoeffizient BTEX Benzol, Toluol, Ethylbenzol, Xylol C Konzentration CKW chlorierte Kohlenwasserstoffe D Tensor der Dispersion / Diffusion Da Damköhlerzahl DCA Dichlorethan DCB Dichlorbenzol DCE Dichlorethen DDT Dichlordiphenyltrichlorethan DNAPL NAPL dichter als Wasser DOC dissolved organic carbon EA Konzentration Elektronenakzeptor f OC Massenanteil des organischen Kohlenstoffs f use Nutzungskoeffizient GOK Geländeoberkante h Piezometerhöhe I Konzentration einer wachstumsinhibierenden Substanz IK Inhibitions-Konzentration K Reaktionskonstante Massenwirkungsgesetz K Abbaurate nullter Ordnung K 1 Abbaurate erster Ordnung k d k d -Wert der linearen Sorptionsisotherme k f hydraulische Durchlässigkeit K f Tensor der hydraulischen Durchlässigkeit k Freundlich Konstante der Freundlich-Isotherme k M maximaler Verbrauchskoeffizient k OW Oktanol-Wasser Verteilungskoeffizient LNAPL NAPL leichter als Wasser MCB Monochlorbenzol MK Monod-, Michaelis-Menten-, Halbgeschwindigkeitskonzentration MTBE Methyl-tert-butylether NAPL non aqueous phase liquid n bio Volumenanteil der Biophase n e effektive Porosität n mat Volumenanteil der Sedimentmatrix n mob Volumenanteil der mobilen Phase OC Konzentration Organischer Kohlenstoff ORC oxygen release compound PAK polyzyklische aromatische Kohlenwasserstoffe PCE Perchlorethen Q Fluss QS Quellen- / Senkenterm R Retardationskoeffizient R t maximal belegbare Oberflächenplätze S Substratkonzentration spezifischer Speicherkoeffizient S
12 Seite VIII t Zeit t A Zeitskala advektiver Transport TCA Trichlorethan TCE Trichlorethen t D Zeitskala dispersiver Transport TIC total inorganic carbon t R repräsentative Reaktionszeit v Abstandsgeschwindigkeit V Volumen VC Vinylchlorid v dec Sterberate v max maximale Wachstumsgeschwindigkeit X Konzentration einer Bakteriengruppe Y Yield-, Ertragskoeffizient α, β, γ, δ, ζ Ratenkonstanten des Austauschs zwischen zwei Phasen α L longitudinale Dispersivität α T transversale Dispersivität θ Anteil der belegten Oberflächenplätze κ adsorb, κ desorb Adsorptions- und Desorptionskonstante λ Korrelationslänge ρ Reindichte
13 Seite 1 1 Einleitung Grundwasser dient bereits seit Jahrtausenden als Trink- und Brauchwasserquelle. Mit ca. 74 % ist es auch heute die wichtigste Ressource für die Wasserversorgung Deutschlands (Statistisches Bundesamt, 23) und laut Wasserhaushaltsgesetz ein Schutzgut (WHG, 22). Heutzutage ist die Qualität des Grundwassers in Deutschland und vielen anderen Industriestaaten jedoch beeinträchtigt, im Jahr 2 wurden ca. 36. altlastenverdächtige Flächen identifiziert, aber nur ca. 15% sind genauer untersucht und ca. 4% werden oder wurden saniert (Tabelle 1.1). Die Statistik unterscheidet dabei nicht zwischen kleinen lokalen Schadensfällen, die z.b. durch Havarie eines einzelnen Tanks entstehen, Deponien oder großflächigen Kontaminationen wie z.b. im Aquifer unter Bitterfeld (Weiß et al., 21). Die Palette der Kontaminanten umfasst in Reihenfolge ihrer Häufigkeit halogenierte Kohlenwasserstoffe, Mineralölkohlenwasserstoffe, BTEX, PAK, sowie Anorganika und Schwermetalle (LfU, 1997). Das Spektrum an Substanzen, die als grundwassergefährdend deklariert sind, erweitert sich ständig durch verbesserte Analytik und toxikologische Untersuchungen. In Tabelle 1.1 nicht erfasst sind regional auftretende Grundwasserprobleme, wie erhöhte Konzentrationen von Nitrat oder Pflanzenschutzmitteln aufgrund landwirtschaftlicher Nutzung, Versauerung und Freisetzung von Aluminiumionen durch sauren Regen und neuerdings auch Besorgnis erregende Konzentrationen an Hormonen und Medikamenten, die in kommunalen Kläranlagen nicht abgebaut werden (Kolpin et al., 22). Nach der EU-Wasserrahmenrichtlinie, die seit der Novelle vom im deutschen Wasserhaushaltsgesetz 33 implementiert ist, sollen die Grundwasserkörper bis 215 (bzw. spätestens bis 227) in einen guten mengenmäßigen und chemischen Zustand überführt werden, was eine Umkehr des Trends steigender Schadstoffkonzentrationen beinhaltet (Steiner & Struck, 23). Heutzutage sind zwar eine Reihe von Verfahren zur Sanierung kontaminierter Grundwasserleiter bekannt (Kinzelbach & Voss, 1991; Kreysa & Wiesner, 1997; Nyer, 1998; Simon et al., 22), dennoch ist zur Zeit nicht klar, wie dieses Ziel technisch, zeitlich und finanziell erreichbar sein soll. Die hauptsächlich in den 8er Jahren zur Quellensanierung übliche Auskofferung und Reinigung oder Deponierung des kontaminierten Bodens ist sehr teuer und für große Bodenvolumina, den wassergesättigten Aquifer oder gar bebaute Gebiete nicht praktikabel. Eine Lösung dieser Problematik erhoffte man sich von aktiven in situ Sanierungsmaßnahmen, bei denen kein Bodenaushub erfolgt. Typische Methoden sind Bodenluftabsaugung, Immobilisierung von Schadstoffen, sowie verschiedene pump & treat -Maßnahmen wie Aquiferspülung (mit und ohne Zugabe von Lösungsvermittlern) (Saba et al., 21; Rathfelder et al., 23) oder die biologische in situ Sanierung, bei der durch Zugabe gelöster Elektronenakzeptoren der mikrobielle Abbau organischer Kontaminanten angeregt wird (Riss et al., 1991; Reinhard et al., 1997; Cunningham et al., 21). Diese zunächst mit großem Enthusiasmus angewandten Techniken erwiesen sich insbesondere in heterogenen Aquiferen als ineffektiv, langwierig und damit kostspielig
14 Seite 2 (Mackay & Cherry, 1989; Fry & Istok, 1994; MacDonald & Kavanaugh, 1994). Bei passiven in situ Methoden, wie z.b. reaktiven Barrieren, akzeptiert man die lange Sanierungszeit und verzichtet auf die Förderung und on site Aufbereitung des Grundwassers. Bei dieser erst 1 Jahre alten Technik fehlen jedoch Erfahrungen, ob die Barrieren tatsächlich die erwartete chemische und hydraulische Langzeitstabilität aufweisen, zudem sind ihre Baukosten nicht unerheblich (Gavaskar et al., 22; Ebert, 24; PEREBAR, 24). Aktuell ist die Verwendung natürlicher Abbauprozesse (natural attenuation) als kostengünstige Handlungsoption bei organischen Kontaminanten In Deutschland in der Diskussion. Dabei duldet man eine Kontamination über längere Zeit im Aquifer. Im Idealfall schränken natürlich im Aquifer ablaufende Prozesse die Ausbreitung der Schadstoffe ein, was zunächst zu einer stationären Fahne und mit abnehmender Schadstoffemission zu einer schrumpfenden Schadstofffahne führt. Tabelle 1.1: Bundesweite Übersicht zum Stand der Altlastenerfassung, der Bewertung altlastenverdächtiger Flächen und der Sanierung von Altlasten (nach UBA, 2). Bundesland Anzahl erfasster Altablagerungen und Altstandorte Eingeleitete Untersuchung / Gefährdungsabschätzung Eingeleitete Sanierung Abgeschlossene Untersuchung / Gefährdungsabschätzung Abgeschlossene Sanierung Baden k.a. ca.5 Württemberg Bayern Berlin ) 653 3) 719 3) 653 3) Brandenburg ) k.a. 989 Bremen ) Hamburg ) 642 5) 85 5) 177 5) Hessen Mecklenburg k.a Vorpommern Niedersachsen ) 65 2) k.a. k.a. Nordrhein ) Westfalen Rheinland-Pfalz ) k.a. 1) k.a. 1) Saarland k.a. k.a. k.a. k.a. Sachsen Sachsen-Anhalt Schleswig Holstein Thüringen ) 714 4) Bundesrepublik ) (ca. 13.2) 6) 1) In Rheinland Pfalz werden erst 22 neue Daten erhoben 2) keine Angabe zu Altstandorten 3) Untersuchung und Sanierung 4) Summe eingeleitet und abgeschlossen 5) ohne Tankstellen und chemische Reinigungen 6) Summe obiger Zahlen, unvollständig aufgrund fehlender Angaben
15 Seite 3 Dieser kurze und unvollständige Überblick über den Grundwasserzustand und Sanierungstechniken demonstriert zum einen, dass es auch heute keine einfache und wirklich kostengünstige Sanierungsmethode gibt, was den Grundsatz der Vermeidung von Grundwasserschäden unterstreicht. Zum anderen wird deutlich, dass die beschriebenen Sanierungsmethoden ein zunehmendes Maß an Komplexität aufweisen. Waren zunächst nur hydraulische Phänomene bei der Planung und Durchführung von Aquifersanierungen zu berücksichtigen, will man zunehmend physikalische, mikrobielle und chemische Reaktionen im Untergrund initiieren oder nutzen. Die Forschung auf diesem Gebiet führt zudem zu einem wachsenden Verständnis der ablaufenden Prozesse, Reaktionen und Strukturen im Untergrund. Um die große Anzahl an Daten, Informationen und Prozessen zu einem in sich konsistenten Gesamtbild zusammenzufügen, das als Grundlage für weitere Planungen und Untersuchungen dienen kann, sind neue Werkzeuge und Hilfsmittel erforderlich. Modelle haben sich in der Hydrogeologie als wichtige Hilfsmittel bewährt und erlangen beim Verständnis komplexer Systeme, bei der Interpretation und Darstellung von Daten, Planung und Prognose zunehmend an Bedeutung. Diese Entwicklung zeichnet sich auch in der Forschung in Deutschland ab, z.b. in Habilitationsschriften des letzten Jahrzehnts. Zunächst war die Modellierung von Strömung und Transport in gesättigten und heterogenen Aquiferen von Bedeutung (Teutsch, 1991; Kinzelbach, 1992), sowie der Einfluss der Sorption (Knabner, 1991). Dann rückten zunehmend Wärmetransport, Dichte-, Mehrphasenströmung, Strömung und Transport in Klüften und in der ungesättigten Zone in den Fokus der Forschung (Kolditz, 1996; Helmig, 1997; Nützmann, 1998). Die Modellierung der Kopplung von Transportprozessen mit mikrobiellen und chemischen Reaktionen wird erst in den letzten Jahren intensiver untersucht. Der Schwerpunkt von Schäfer (1999) liegt dabei auf den zugrunde liegenden Prozessen und der Modellierung von Feldfällen. Aufgrund der jahrelangen Kooperation sind die hier verwendeten Ansätze sehr ähnlich. Schirmer (21) verwendet die numerische Modellierung als Werkzeug bei der Durchführung von in situ Sanierungen. Cirpka (22b) untersucht Lösungsprozesse und den Einfluss der Vermischung gelöster Substanzen auf den mikrobiellen Abbau. Leider sind viele der umfangreichen Habilitationsschriften, die einen wertvollen Überblick über den Fachbereich bieten, nur schwer zugänglich. Nur wenige Arbeiten beschäftigen sich mit der Modellentwicklung. Bei der zunehmenden Anzahl von zu berücksichtigenden Prozessen und Reaktionen wird ihre mathematische Beschreibung, die Lösung und Kopplung der Gleichungen sowie die Erhaltung numerischer Stabilität immer aufwändiger. Im ersten Abschnitt dieser Arbeit werden daher die im Modell TBC (Transport, Biochemie und Chemie) verwendeten numerischen Methoden beschrieben, um eine Grundlage für weitere Modellentwicklungen zu bieten. TBC wurde als Werkzeug entwickelt, das flexibel auf verschiedenste Problemstellungen anwendbar ist. Das breite Anwendungsspektrum des Modells wird an vier sehr unterschiedlichen Anwendungsbeispielen demonstriert. Jedes Beispiel verfolgt dabei natürlich eigene Ziele bei der Untersuchung von Sanierungsverfahren. Insbesondere in Kapitel 6 und 7 werden die ablaufenden Prozesse detaillierter beschrieben, als es zur Zeit üblich ist, was auch Aussagen zu bisher
16 Seite 4 nicht bestimmbaren Parametern ermöglicht, wie z.b. den reaktiven Oberflächenplätzen des metallischen Eisens. Im letzten Abschnitt werden einige aktuelle Probleme der Modellanwendung diskutiert und Lösungswege aufgezeigt. So wird erstmalig untersucht, welche Konsequenzen die Wahl einer mikrobiellen Abbaukinetik auf die berechnete Schadstofffahne und ihre prognostizierte Ausbreitung hat (Kap. 8). Die Eignung der Monte Carlo Simulation zur Prognose von Sanierungszeiten in Aquiferen mit heterogener Durchlässigkeitsverteilung wird kurz andiskutiert (Kap. 9). Abschließend wird das Konzept der virtuellen Aquifere als innovative Methode zur Untersuchung von Monitoringstrategien vorgestellt (Kap. 1), was jedoch nur eine erste von viele möglichen Anwendungen ist.
17 Seite 5 2 Numerische Modellierung in der Hydrogeologie 2.1 Numerische Modelle Die historische Entwicklung numerischer Modelle ist eng verknüpft mit den Anforderungen und Fragestellungen, die in der Hydrogeologie bearbeitet wurden. Früher war das Wasserdargebot und hydraulische Sanierungsmethoden ein wesentliches Thema. Hydraulische Modelle wie ASM (Kinzelbach & Rausch, 1995), MODFLOW (Harbaugh & McDonald, 1996), AQUA3D, SPRING u.v.a. werden heute in beratenden Ingenieurbüros routinemäßig eingesetzt. Leitfäden geben Hilfestellungen zur Anwendung hydraulischer Modelle und demonstrieren anhand von Beispielen ihre Einsatzgebiete (FH-DGG, 22). Bekannte Modelle für (rein advektiven) Partikeltransport sind z.b. PMPATH (Chiang & Kinzelbach, 2) und MODPATH (Pollock, 1994). Andere Modelle wie ASM, MT3D (Zheng & Wang, 1999) oder HST3D (Kipp, 1986) berücksichtigen zusätzlich zu advektivem Transport auch diffusive und dispersive Vermischungsprozesse. Da diese Modelle keinen Abbau oder höchstens Abbau erster Ordnung einer einzigen Substanz beschreiben, sind sie auf komplexe reaktive Reaktionen nicht anwendbar. Parallel zu den hydrogeologischen Modellen wurden Programme zur Berechnung chemischer Reaktionen, wie z.b. WATEQ (Ball et al., 1987), MINTEQ (Allison et al., 1991), PHREEQE (Parkhurst, 1995), EQ3/6 oder MINEQL+ (ERS, 23) entwickelt. In neueren Versionen (z.b. PHREEQC 2.6, Parkhurst & Appelo (1999)) beherrschen diese Modelle auch eindimensionalen Transport, die Transportprozesse bei Sanierungsmaßnahmen geben sie jedoch nicht adäquat wieder. Im Modell SMART (Finkel et al., 1999; Birk et al., 24) werden ebenfalls komplexe Reaktionen in einem eindimensionalen Stromfaden berechnet. Konzentrationen z.b. in einen Entnahmebrunnen oder an einer Aquifertransekte berechnen sich aus dem Stromfaden mit Hilfe einer Wahrscheinlichkeitsfunktion, nach welcher Aufenthaltszeit der Stromfaden den betrachteten Zielpunkt erreicht (Cvetkovic & Dagan, 1994). Da jeder Stromfaden identisch ist, sind z.b. heterogene Mineralverteilungen bei der Berechnung der Reaktionen schwer zu berücksichtigen. Der Ansatz berücksichtigt keinen transversalen Transport, was die Simulation von natural attenuation Prozessen einschränkt, da die transversale Dispersion die Vermischung z.b. zwischen Elektronenakzeptor und donator steuert. Aktuelle Sanierungsmethoden erfordern reaktive Transportmodelle, die alle im Grundwasserleiter ablaufenden Transportprozesse mit Reaktionen verknüpfen. Programme zur Berechnung von Transport gekoppelt mit mikrobiellen (kinetischen) Reaktionen sind z.b. RT3D (Clement, 1997), BIOPLUME III (Rifai et al., 1998), BIOREDOX (Carey et al., 1999) oder RICHY (Bause & Knabner, 24). Modelle wie CoTReM/CoTAM (Hamer & Sieger, 1994), BIOKEMOD (Salvage & Yeh, 1998), MIN3P (Mayer et al., 22) oder PHT3D (Prommer et al., 23) berücksichtigen zusätzlich geochemische Gleichgewichtsreaktionen und gehören somit zu den komplexesten und am weitesten entwickelten Modellen zur
18 Seite 6 Beschreibung reaktiver Transportprozesse. Vergleichbare Modelle, die sowohl mikrobielle kinetische als auch Gleichgewichtsreaktionen beherrschen, sind in Tabelle 2.1 angegeben, weitere Übersichten bieten Brun & Engesgaard (22), Essaid et al. (1995) oder Sturman et al. (1995). Das hier vorgestellte TBC (Transport, Biochemie & Chemie) (Schäfer et al., 1998a; Schäfer et al., 1998c) gehört ebenfalls zu dieser Gruppe der komplexen Modelle. Es unterscheidet sich von vielen anderen Programmen durch die Möglichkeit zur Berechnung dreidimensionaler Transportprozesse und durch die sehr flexible Formulierung der Reaktionen. Während viele andere Modelle die berücksichtigten Substanzen und die Gleichungen für die Reaktionen fest vorgeben und nur Veränderungen der steuernden Parameter zulassen, lassen sich in TBC wie bei einem Baukastensystem Substanzen und Reaktionen zum Modell hinzufügen oder aus ihm entfernen. Auch heute bietet nur MIN3P (Mayer et al., 22) einen vergleichbaren Funktionsumfang. Die flexible Formulierung ermöglicht das Anpassen des gesamten Reaktionssystems an sehr unterschiedliche Fragestellungen, was in den beschriebenen Modellanwendungen demonstriert wird. Die Simulationsergebnisse von Modellen hängen stark von den verwendeten Gleichungen ab, was z.b. auch Kapitel 8 zeigt. Um Simulationsergebnisse bewerten zu können, müssen die im Modell verwendeten Gleichungen also genau dokumentiert werden. Die Gleichungen werden Tabelle 2.1: Überblick aktueller Modelle zur Berechnung mikrobieller und geochemischer Reaktionen, korrigiert und erweitert nach Brun & Engesgaard (22) Modell Referenz Mikrob. Mikrob. Kopplung 1 Geochemie 2 Wachstum Kinetik RAFT (Chilakapati et al., 2) Ja Monod 1-Schritt J/J/J Eq+Kin. N.N. (Lensing et al., 1994) Ja Monod 1-Schritt J/J/N Eq BIOKEMOD (Salvage & Yeh, 1998) Ja Monod 1-Schritt J/J/J Eq+Kin. TRABI (Schäfer & Therrien, 1995) Ja/Nein Monod 1-Schritt J/J/J Eq TBC (Schäfer et al., 1998a) Ja/Nein Monod, 1-Schritt, J/J/J Eq+Kin.., 1. Ordn. 2-Schritt N.N. (Brun & Engesgaard, 22) Ja Monod 2-Schritt J/J/J Eq FEREACT (Tebes-Stevens et al., 1998) Ja Monod 2-Schritt J/N/J Eq+Kin. COMPTRAN (Abrams & Loague, 2) Nein Monod 1-Schritt J/J/N Eq MIN3P (Mayer et al., 22) Nein Monod 1-Schritt J/J/J Eq+Kin. PHT3D (Prommer et al., 23) Nein Monod 2-Schritt J/J/J Eq+Kin. CoTAM (Hamer & Sieger, 1994) Nein 1. Ordn. 1-Schritt J/J/J Eq+Kin. N.N. (van Breukelen et al., 1998) Nein 1. Ordn. 2-Schritt J/J/J Eq+Kin. BIORXNTRN (Hunter et al., 1998) Nein 1. Ordn. 2-Schritt J/J/J Eq+Kin. N.N. (McNab Jr. & Narasimhan, 1994) Nein 1. Ordn. 2-Schritt J/J/J Eq STEADYQL (Amirbahman et al., 1998) Nein. Ordn. 1-Schritt J/J/N Eq+Kin. N.N. (Jakobsen & Postma, 1999) Nein. Ordn. 2-Schritt J/J/N Eq N.N. (Keating & Bahr, 1998) Nein. Ordn. 2-Schritt J/J/N Eq 1 Methode zur Berechnung der verbrauchten Elektronenakzeptoren (s. Kap ) 2 Ja/Nein: Berechnung von Komplexierung / Minerallösung, -fällung / Ionenaustausch möglich, Eq: Annahme chemisches Gleichgewicht, Kin.: Kinetik
19 Seite 7 numerisch gelöst, was zu Fehlern, wie z.b. numerischer Dispersion führen kann. Zur Bewertung numerischer Modelle müssen also zusätzlich die zur Lösung verwendeten Methoden dokumentiert werden. Kapitel 3 zeigt die in TBC verwendeten Gleichungen und Lösungsalgorithmen und stellt die Methoden zur Erhöhung der numerischen Stabilität und zur Verringerung numerischer Ungenauigkeiten dar, was ein wertvoller Beitrag für weitere Modellentwicklungen ist. Der Schwerpunkt liegt dabei auf der mathematischen Beschreibung der Reaktionen und ihrer Kopplung mit dem Transport, da dies längst nicht zum Stand der Technik gehört. Neben reaktiven Transportmodellen existieren eine Reihe weiterer spezialisierter Modelle. So gibt es Programme wie AIR (Lin, 1994), die zur Berechnung kompressibler Luftströmungen z.b. bei Bodenluftabsaugungen eingesetzt werden. Die Ausbreitung von NAPLs (non aqueous phase liquids) in der ungesättigten und gesättigten Bodenzone wird mit Mehrphasenmodellen wie ROCKFLOW (Kolditz et al., 1998), FEFLOW (Diersch, 1993) oder SUTRA (Voss, 1984) untersucht. Spielen Dichteunterschiede bei der Berechnung von Strömung und Transport eine Rolle, wie z.b. bei der Salzwasserintrusion, kommen Modelle wie FEFLOW (Diersch, 1993), SALTFLOW (Molson & Frind, 1994) oder D 3 F (Fein, 1998) zum Einsatz. Zur Untersuchung von Strömungs- und Transportprozessen im Karst oder in geklüfteten Aquiferen werden Modelle wie ROCKFLOW (Kolditz et al., 1998), SWIFT (Earthward-Consulting, 21) oder FRAC3DVS (Therrien & Sudicky, 1996) eingesetzt. Einen Überblick geben z.b. Baveye & Valocchi (1989) oder van der Heijde & Elnawawy (1993) mit 491 verschiedenen numerischen Modellen, sowie Diodato (1994) speziell für Modelle zur Berechnung von Kluftströmungen. Der derzeitige Trend geht dahin, möglichst allgemein anwendbare Modelle zu erstellen, so dass nicht für jede neue Problemstellung ein anderes Programm verwendet werden muss. Die Flexibilität von TBC ist ein Resultat dieser Überlegung. Ein Modell, das alle Prozesse nachbilden kann, wird von den meisten Modellentwicklern jedoch als numerisch zu aufwändig, demzufolge langsam und aufgrund seiner Komplexität als zu schwer bedienbar bewertet. Möglicherweise ist ein modular aufgebautes Modell, dem verschiedene Prozesse auf Wunsch zugeschaltet werden können, aus Sicht der Bedienbarkeit eine sinnvolle Alternative. Für die Verbreitung und Anwendung numerischer Modelle hat sich eine leichte Bedienung durch eine grafische Benutzeroberfläche für die Dateneingabe und Auswertung als unerlässlich herausgestellt. Die zunehmende Verbreitung von GIS-Programmen (z.b. Arcview oder Grass) auf dem geografischen und geologischen Sektor wird die Implementierung entsprechender Schnittstellen in die numerischen Modelle erfordern. Dieser kurze Überblick zeigt, dass zur Beschreibung der meisten Prozesse der Hydrogeologie bereits numerische Modellansätze existieren. Die flexible Gestaltung von Programmen wird auch in Zukunft die Erweiterung existierender Ansätze ermöglichen. Interessante Aspekte könnten sich aus der Verknüpfung von Strömungs- und Transportmodellen mit Kosten-Nutzen Analysen, Expertensystemen oder Modellen zur Gefährdung und Exposition von Lebewesen ergeben.
20 Seite Anwendungsgebiete numerischer Modelle Die Probleme und Fragestellungen, zu denen numerische Modelle in der Hydrogeologie etwas beitragen, sind außerordentlich vielfältig. Hier wird versucht, Modellanwendungen anhand ihrer übergeordneten Zielsetzungen und Fragestellungen zu ordnen Regionalisierung und Interpolation lokaler Messdaten Ein Anwendungsgebiet numerischer Modelle ist die Regionalisierung, Interpolation und Interpretation punktueller Daten, wie z.b. in Beobachtungspegeln gemessener Piezometerhöhen oder Konzentrationen. Während früher zeichnerische Methoden wie das hydrogeologische Dreieck üblich waren, wird heute Software eingesetzt, die unterschiedliche Interpolationsmethoden wie Triangulation oder geostatistische Ansätze (Kriging) anbietet. Es ist jedoch zur Zeit nicht klar, wie gut diese Methoden z.b. die Konzentrationen im Aquifer wieder geben (s. Kap. 1). Modelle integrieren in die Interpolation das Wissen aus verschiedenen Quellen, wie theoretische Betrachtungen (z.b. Abschätzung von Substanzeigenschaften aus Ähnlichkeitsbetrachtungen), Laboruntersuchungen verschiedener Fachbereiche (Mikrobiologie, Chemie,...), Messungen am betrachteten Standort und an vergleichbaren Feldfällen. Dieses Zusammenfassen vieler Wissensquellen ist ideal zur Ergänzung der in Aquiferen oft dünnen zur Verfügung stehende Datenbasis und führt zu realistischeren und physikalisch sinnvollen Ergebnissen. Beispiele für die Regionalisierung mit Hilfe reaktiver Transportmodelle sind die Nachbildung der Redoxzonierung im Abstrom der Deponie Vejen (Brun et al., 22), die Berechnung der Ausbreitung einer Xylol-Schadstofffahne (Schäfer, 21), einer CKW- Kontamination (Clement et al., 2) oder eines Teeröl-Schadens (Mayer et al., 21) unter Berücksichtigung von natural attenuation Prozessen. Kapitel 5 zeigt einen Feldfall zur in situ Quellensanierung, für den zunächst die hydraulischen Bedingungen anhand der in Pegeln gemessenen Wasserstände mit Hilfe eines Strömungsmodells ermittelt werden. Zur Regionalisierung der in wenigen Beobachtungspegeln gemessenen Konzentrationen ist aufgrund der ablaufenden Abbauprozesse ein reaktives Transportmodell wie TBC erforderlich. Während zur Bestimmung von Höhengleichen bereits häufig numerische Strömungsmodelle eingesetzt werden, ist die Interpolation von Konzentrationen mit Hilfe von Modellen aufgrund des hohen Arbeitsaufwands eher selten. Mit der Nutzung von (enhanced) natural attenuation als Sanierungsalternative wird sich dies möglicherweise ändern, da der Kontrolle der Schadstofffahne eine zunehmende Bedeutung beikommt (EPA, 1998; EPA, 1999). Die Nachbildung der gemessenen Werte im Modell ist jedoch die Basis für alle weiterführenden Untersuchungen.
21 Seite Identifikation & Quantifikation von Prozessen Die Identifikation der ablaufenden Prozesse ist eine wesentliche weiterführende Fragestellung an Modelle, die jedoch insbesondere bei reaktiven Transportprozessen eng mit der Interpretation der Messdaten verknüpft ist. Die übliche Vorgehensweise ist der Aufbau eines konzeptionellen Modells mit Vorstellungen zu den ablaufenden Prozessen, deren mathematische Beschreibung im numerischen Modell aufgenommen werden. Gibt das Modell die beobachteten Konzentrationen nach der Parameterkalibrierung plausibel wieder, gilt es als adäquate Beschreibung der Prozesse. Ein wirklicher Nachweis, ob die angenommenen Prozesse tatsächlich ablaufen, und damit eine Prozessidentifikation kann das Modell so nicht liefern, es ist nur eine Falsifizierung der Annahmen möglich (Hassan, 24). So zeigen Schäfer et al. (1998b), dass zwei konzeptionelle Modelle die in Säulenversuchen zum Lactatabbau gemessenen Konzentrationen wiedergeben können. Ein Nachweis, ob eine Reoxidation von Sulfid unter Reduktion von Fe(III)-Mineralen im Versuch statt findet, kann mit dem Modell nicht erbracht werden. Da in Modellen einzelne Prozesse unterschieden und bilanziert werden, ist die Erstellung von Massenbilanzen und die Quantifizierung der angenommenen Reaktionen unproblematisch. Typische aktuelle Beispiele sind die bereits im vorigen Kapitel erwähnten Publikationen, bei denen die Aufgabenstellung die Quantifizierung der ablaufenden natural attenuation Prozesse war. In Großbritannien werden nur destruktive Prozesse auf das NA-Potential angerechnet (Carey et al., 2) und auch in Deutschland ist dieser Ansatz in Diskussion (Rügner et al., 21), daher ist die Unterscheidung und Quantifizierung einzelner Prozesse bei der Anwendung von natural attenuation von besonderer Bedeutung. Weitere Beispiele zur Quantifizierung von Prozessen sind die Bestimmung der Lösung von Kohlenwasserstoffen aus NAPLs (Eberhardt & Grathwohl, 22) oder des Abbaus bei einer aktiven Sanierung unter wechselnden Redoxbedingungen (Wagner et al., 22). In den in dieser Arbeit vorgestellten Beispielen ist die Quantifizierung der Reaktionen ebenfalls eines der ersten wichtigen Ziele. In Kapitel 4 wird die Auswertung eines Säulenversuchs zum Dieselabbau unter Sulfat-, Fe(III)-, Mn(IV)-reduzierenden und methanogenen Bedingungen mit Hilfe des Modells TBC vorgestellt. Die Ziele dieser Untersuchung sind die Quantifikation und Parametrisierung der ablaufenden Prozesse, um ihre Relevanz beim anaeroben Abbau von Mineralölkohlenwasserstoffen im Rahmen der Anwendung von natural attenuation zu bestimmen. In der bereits erwähnten biologischen in situ Quellensanierung wird Nitrat zur Oxidation von Kohlenwasserstoffen verwendet (Kap. 5). Nach Regionalisierung der gemessenen Konzentrationen wird das Modell verwendet, um den Abbau zu quantifizieren und so die Sanierungsleistung zu kontrollieren und einen Sanierungserfolg nachzuweisen. Junge & Schäfer (1997) zeigen, wie wichtig die Begleitung einer Sanierungsmaßnahme mit einem Modell sein kann, da im untersuchten Fall zum aeroben Abbau chlorierter Aromaten die
22 Seite 1 Oxidation anaerober Aquiferbestandteile den aeroben Abbau überwiegt, was die Sanierungsmaßnahme ineffektiv macht. Die Prozesse und kinetischen Parameter beim Abbau chlorierter Kohlenwasserstoffe auf nullwertigem Eisen wurden bereits von Arnold & Roberts (2b) mit Hilfe eines Modells aus Schüttelversuchen bestimmt. Die Modellrechnung in Kapitel 6 (Schäfer et al., 23b) führt diese Untersuchung weiter, überträgt die Parameter der Schüttelversuche auf die durchgeführten Säulenversuche, quantifiziert den Abbau der unterschiedlichen Kontaminanten und die Konkurrenz der Kontaminanten um die reaktive Eisenoberfläche, was ohne ein reaktives Transportmodell nicht möglich ist. ORC (oxygen release compound) sind eine Möglichkeit zur Oxidation organischer Schadstoffe, über die genauen Prozesse bei der Sauerstoffabgabe und ihre Kinetiken ist jedoch wenig bekannt. In Kapitel 7 werden mit Hilfe des Modells TBC Säulenversuche ausgewertet, um die zugrunde liegenden Mechanismen zu klären, die Sauerstofffreisetzung und den Abbau in den Versuchen zu quantifizieren und Gründe für die beobachtete Hemmung der Sauerstofffreisetzung zu bestimmen Planung und Prognose Das anhand des konzeptionellen Modells (EPA, 1999; EPA, 24) und der gemessenen Daten erstellte Modell kann zur Planung weiterer Maßnahmen verwendet werden. Ein einfaches Beispiel ist die Verwendung der berechneten Konzentrationsverteilung bei der Planung der Lokationen weiterer Beobachtungspegel oder die Festlegung des Analyseprogramms, um (Abbau-) Prozesse besser zu identifizieren. In Kapitel 4 deckt es z.b. Inkonsistenzen im konzeptionellen Modell auf, die das Entstehen nicht vollständig reduzierter Schwefelverbindungen vermuten lassen, was das natural attenuation Potential verringern kann. Das Nachbilden unterschiedlicher Annahmen zu den ablaufenden Prozessen im Modell kann Hinweise geben, nach welchen Substanzen an welchen Stellen des Aquifers zu suchen ist, um diese Inkonsistenzen zu klären. Eine interessantere Modellanwendung ist die Extrapolation der modellierten Prozesse unter anderen Randbedingungen. In Laborversuchen lassen sich oft aus Kostengründen nicht alle Versuchsbedingungen untersuchen, doch ist ein anhand von Versuchen kalibriertes Modell in der Lage, die modellierten Prozesse auf andere Randbedingungen zu extrapolieren. Mit zunehmender Abweichung von den Versuchsbedingungen steigt jedoch das Risiko fehlerhafter Extrapolationen. Für die in Kapitel 6 untersuchten Säulenversuche zur Konkurrenz von TCE und cis-dce um die reaktive Eisenoberfläche wird extrapoliert, wie der Abbau anderer Schadstoffzusammensetzungen, die nicht im Labor untersucht wurden, ablaufen müsste. Die Szenarien zeigen unter welchen Bedingungen die Konkurrenz zum Versagen einer reaktiven Eisenbarriere führen kann, was für die Sanierung der häufig auftretenden TCE/DCE-Mischkontaminationen von Bedeutung ist. In Kapitel 7 wird mit Hilfe des Modells
23 Seite 11 die Sauerstoffabgabe aus ORC bei anderen als den im Labor untersuchten Grundwasserzusammensetzungen extrapoliert, um festzustellen, unter welchen Bedingungen die O 2 - Freisetzung so gering wird, dass kein vollständiger Schadstoffabbau mehr statt findet, was die Anwendung von ORC einschränken würde. Für Feldfälle ist die Veränderung von Randbedingungen eine Möglichkeit, um Eingriffszenarien im Modell vorab zu testen. Typische Anwendungen von Strömungsmodellen sind z.b. die Bestimmung von Absenkungen, Einzugs- und Wasserschutzgebieten, die Bemessung von Brunnenanordnungen zur in situ Sanierung oder die hydraulische Auslegung von funnel & gate Systemen (Teutsch et al., 1997; Gupta & Fox, 1999). Reaktive Transportmodelle helfen bei der Planung von Eingriffen in die mikrobiellen und chemischen Prozesse im Aquifer. Für die bereits erwähnte biologische in situ Sanierung (Kap. 5) wurde geplant, die injizierte Nitratkonzentration zu erhöhen, um so eine höhere Sanierungsleistung zu erreichen. Die Modellrechnung prognostiziert keine relevante Erhöhung des Abbaus, daher wurde die Maßnahme nicht weiter verfolgt. Ähnliche Untersuchungen sind im Vorfeld anderer in situ Maßnahmen oder (enhanced) natural attenuation möglich. Zur Bewertung von Schadensfällen, Sanierungsmaßnahmen und natural attenuation ist auch die Prognose der zeitlichen Entwicklung von wesentlicher Bedeutung. Bei (enhanced) natural attenuation Maßnahmen ist die zukünftige Ausbreitung der Schadstoffahne und die mögliche Gefährdung von Schutzgütern und Rezeptoren im Abstrom ein mögliches Ausschlusskriterium (Mayer et al., 21; Schäfer, 21). Da über die Parameter (z.b. Durchlässigkeiten) des Aquifers, in den die Fahne erst noch eintreten wird, meistens wenig bekannt ist, nimmt die Zuverlässigkeit von Prognosen mit der zu prognostizierenden Zeit ab. Auch die Prognose der Dauer einer Sanierungs- oder natural attenuation Maßnahme bis zur Reinigung des Schadens soll mit Modellen abgeschätzt werden. Die Sanierungsdauer ist jedoch aufgrund des oft unbekannten Schadstoffinventars und seiner unbekannten räumlichen Verteilung innerhalb der Schadstoffquelle weder mit Modellen noch mit anderen Methoden zuverlässig prognostizierbar. Prognosen, insbesondere über lange Zeiträume, werden auch in Zukunft zu den herausfordernden Aufgaben gehören. 2.3 Probleme von Modellanwendungen In Kapitel 2.1 wurde ein kurzer Überblick über die Vielzahl von Modellen gegeben, die zur Bearbeitung hydrogeologischer Fragestellungen zur Verfügung stehen und bereits jetzt einen sehr großen Anwendungsbereich abdecken. Die heutigen Probleme liegen weniger bei der Entwicklung weiterer Modelle, sondern in der qualifizierten Anwendung der vorhandenen Programme. Modellergebnisse hängen wesentlich davon ab, wie die modellierten Prozesse beschrieben werden. Das beinhaltet sowohl, welche mathematische Gleichung zur Nachbildung eines Prozesses verwendet wird, als auch wie dieser Prozess parametrisiert wird.
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