Mathematisch Naturwissenschaftlich Technische Falcultät der Martin-Luther-Universität Halle Wittenberg. Dissertation
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1 Mathematisch Naturwissenschaftlich Technische Falcultät der Martin-Luther-Universität Halle Wittenberg Dissertation zur Erlangung des akademischen Grades doctor rerum naturalium (Dr. rer. nat.) # $ &%'( ) * + (,$-%.!+/ 0%1!" # 0: ( ;!<>=?,%@ 2 vorgelegt von Haile Lei geboren am in Mianzhu, China Gutachter: 1. Priv.-Doz. Dr. Hartmut S. Leipner, Martin-Luther Universität, Halle 2. Prof. Dr. Ulrich M. Gösele, Max-Planck Institut, Halle 3. Prof. Dr. J. R. Niklas, TU Bergakademie, Freiberg Halle, November 2003 urn:nbn:de:gbv: [
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3 ABDCFEHG G-IJDKLEDCMCNB JDO Raman-, Katodolumineszenz- und Transmissionselektronenmikroskopie, sowie Positronenannihilation wurden eingesetzt, um den Einfluss von Punktdefekten wie Dotierungsatome, Galliumleerstellen, Leerstellenkomplexe und Versetzungen auf die elektrischen und optischen Eigenschaften der III V-Halbleiter GaAs und GaN zu untersuchen. Dabei lag der Schwerpunkt auf der Wechselwirkung von Punktdefekten mit Versetzungen. Ein sogenanntes Diffusions Drift Aggregrations- Modell (DDA-Modell) wurde entwickelt, um die mikroskopischen kinetischen Prozesse der Punktdefekte bezüglich ihrer Wechselwirkungen mit Versetzungen zu beschreiben. Computersimulationen auf der Grundlage des DDA-Modells wurden durchgeführt. Diese ergaben, dass die konventionelle Cottrellatmosphäre die Aggregation von Punktdefekten an einer Versetzung nicht immer korrekt beschreiben kann. Es ist die Bildung von Arsenausscheidungen an der Versetzung, die in einem räumlich ausgedehnten Anstieg der Dichte freier Elektronen an der Versetzung im Vergleich zur Matrix in n-typ GaAs:Si und GaAs:S resultiert, wie es in Messungen mittels Ramanstreuung gefunden wurde. Das Auftreten von Arsenausscheidungen kann sowohl kinetisch mit dem DDA-Modell als auch energetisch aus molekulardynamischen Simulationen begründet werden. Die Aggregation von Punktdefekten an Versetzungen in n-typ GaAs hängt ab von der Zeit der thermischen Behandlung, der Temperatur, dem Arsendampfdruck und der Dotierungskonzentration. Die örtliche Variation der Lumineszenz von der Matrix zur Versetzung wird erklärt durch die Berücksichtigung der Punktdefektagglomeration an Versetzungen. Die Unterschiede in den Lumineszenzbändern für niedrige und hohe Dotierungskonzentrationen wurden analysiert. Die entsprechenden Defekte wurden identifiziert und ihre Energieniveaus in der Bandlücke bestimmt. Galliumleerstellen-Komplexe wurden verantwortlich gemacht für die Bande der gelben Lumineszenz bei 2,2 ev in n-typ GaN. Ihre Anreicherung an Versetzungen wird in Beziehung gesetzt zum Abfall in der Konzentration freier Elektronen an der Versetzung, wie er in Raman- und Katodolumineszenzmessungen gefunden wurde.
4 PRQDC5SUTVEDWXS Raman scattering, cathodoluminescence (CL), transmission electron microscopy (TEM) as well as positron annihilation technique (PAT) have been applied to investigate the effect of point defects, such as dopants, gallium vacancies, and vacancy-related complexes, and dislocations on electrical and optical properties of III V compound semiconductors, GaAs and GaN by concentrating on the interactions of point defects with dislocations. A so-called diffusion drift aggregation (DDA) model has been developed to describe the microscopic kinetic processes of point defects due to the interactions between them and dislocations. Computer simulations based on the DDA model have been carried out to reveal that the conventional Cottrell atmosphere cannot always correctly describe the aggregation of point defects at the dislocation and it is the formation of arsenic precipitates at the dislocation that results in the spatially extended increase in the free-electron concentration from the matrix to the dislocation in n-type GaAs:Si and GaAs:S, as indicated by Raman scattering. The arsenic precipitation at the dislocation in GaAs is found to be kinetically and energetically favorable by using the DDA model and molecular dynamics (MD) simulations. The aggregation of point defects at the dislocation in n-type GaAs is elucidated to depend on annealing time, temperature, arsenic pressure, and the doping level. The spatial variation of the luminescence from the matrix to the dislocation has been explained by considering the aggregation of point defects around the dislocation. The difference of the luminescence bands from the low doping level to the high doping level has been analyzed and the defects responsible for them have been identified. The energy levels of the corresponding defects in band gap have been determined. The gallium-vacancy-related complexes have been deduced to be responsible for the yellow luminescence band at 2.2 ev in n-type GaN. Their aggregation at the dislocation is revealed to result in the decrease in the free-electron concentration from the matrix to the dislocation by Raman scattering and cathodoluminescence.
5 ˆ Y! Z 0 m[ [ ˆ nnohpqbvasrtbvuw\^]`_xpvacyzgi_kjlbl]h{nbvuw }b~j]`_? 'p u pqgi_x{uƒnj _ö \^]`_acbldfehgi_kjlbl] 8jl{ b g yh_kjlbl]h{ 2.1 Atomic structures of dislocations in GaAs and GaN Diffusion drift aggregation model Fermi-level effect Arsenic-pressure effect ŠL ŒVpva jž pv]`_x{ Diffusion mechanisms in the diffusion drift aggregation model [` Diffusion mechanism in n-type GaAs:Si Diffusion mechanism in n-type GaAs:S Raman Scattering Fundamental principle of Raman scattering Selection rule Electric effects Constituents of Raman spectroscopy \^]`_xpvacyzgi_kjlbl]h{nbvuw }b~j]`_? 'p u pqgi_x{nƒwj _oh 8jl{ Cathodoluminescence (CL) b g yh_kjlbl]h{xj]& yv { j m Fundamental principle of CL Effect of external conditions on CL spectra \^]`_xpvacyzgi_kjlbl]h{nbvuw }b~j]`_? 'p u pqgi_x{nƒwj _oh 8jl{ b g yh_kjlbl]h{xj]& yv { vˆ 4.1 Experimental methods Results and discussion š 5.1 Effect of in-grown dislocations on electrical and optical properties GaAs:S with fresh dislocations Effect of dislocations on the luminescence of GaAs:S with doping levels TEM observations of fresh dislocations Why are arsenic precipitates formed at dislocations Energetic factor Kinetic factor \ dvpv]`_ j œfg yh_kjlbl]tbvu8 evždj]hpq{kg pv]hg pÿžhy~]hdv{j Computer simulations of spatial distribution ] ]` _ rvœvp yv { of point defects ˆV Time evolution of the system As-pressure effect Uj { b g yh_kjlbl]h{xj]& yf š 6.1 Luminescence bands in n-type GaAs:Si Luminescence bands in n-type GaAs:S i
6 Contents 1eVŽtŽ yzacrdyv]hd 5bL]hgz eh{jlbl] 7.1 Experiments Results and discussion ii
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