Enthalpie, Entropie und Temperatur des Phasenübergangs fest-flüssig. eine Analyse von Elementen und chemischen Verbindungen
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- Erwin Bachmeier
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1 BAYERISCHES ZENTRUM FÜR ANGEWANDTE ENERGIEFORSCHUNG E.V. Enthalpie, Entropie und Temperatur des Phasenübergangs fest-flüssig eine Analyse von Elementen und chemischen Verbindungen Dr. Harald Mehling ZAE Bayern Am Hubland, 90 Würzburg Tagung des AK-Thermophysik, Dresden, 18. und 19. März 201 Motivation Phasenübergang fest-flüssig: T=T m, weitgehend Druck unabhängig Q=H m, kleines Volumen (fest, flüssig) Wärmespeicherung bei konstanter Temperatur, d.h. als latente Wärme Temperatur sensibel latent sensibel Temperatur Phasenübergang sensibel sensibel latent gespeicherte Wärmemenge gespeicherte Wärmemenge Latente Wärme: - hohe Speicherdichte bei kleinen Temperaturunterschieden - automatische Temperaturstabilisierung 2 1
2 Motivation Quelle: va-q-tec AG Quelle: Cristopia Foto: BASF GLASSX AG Quelle: DLR Konventionelle Herangehensweise Einzeldaten mass specific melting enthalpy [kj/kg] melting temperature [ C] vol. specific melting enthalpy [kj/l] 2
3 Konventionelle Herangehensweise Materialklassen tendenziell höhere h m bei höheren T m h m =T m s m h m =x R T m mit x=s m /R x=1 bis 1, für Metalle (Richards Regel) x=1, n für Salze Motivation Aktuelle Forschungsschwerpunkte: Entwicklung von Materialien mit höherer Speicherdichte bei vorgegebener Temperatur Suche nach der theoretischen Grenze der Speicherdichte bei vorgegebener Temperatur Grundlegende Frage: Was sind die wesentlichen Effekte auf atomarer / molekularer Ebene welche h m und T m beeinflussen? Schmelzvorgang: Verschiebung der Teilchen unmöglich möglich Teilchen kugelförmig (?) mit radialsymmetrischen (?) Potenzialen
4 Untersuchungsansatz Ansatz: Untersuchung vorhandener Materialdaten zu h m und T m nach Gemeinsamkeiten systematischen Zusammenhängen Einfache chemische Verbindungen, incl. Elemente breite Datenbasis: 1120 Stück Vielfalt an Bindungstypen und Strukturen Auftragung konventionell AN = Ordnungszahl der Elemente h m = T m s m Neu: h m s m beides extensive Größen, direkt beeinflusst von den Positionen und Bindungen der Teilchen Untersuchungsansatz Auftragung 1.E+0 molare Werte dividiert durch die Anzahl der Atome in einer Verbindung T=1000K 1.E h m =x R T m mit x=s m /R h m = T m s m Schmelztemperatur d.h. Schmelzenthalpie, Schmelztemperatur, sowie Schmelzentropie sind aufgetragen 8
5 alle 1120 Materialien 1.E+0 Maximum von s m /R steigt mit h m 1.E T=1000K Maximum von h m pro Atom steigt mit T m keine klaretendenz dass T m mit h m steigt, lediglich höhere Wahrscheinlichkeit 9 Elemente C (2.9, 11.) B Si Ge T=1000K As Sb Te Al Po At2 Sn Bi I2 Se Ga Br2 Rn Cl2 Hg Xe Kr Ar metals, m.b: main groups metals, m.b.: not main groups semi-metals, a./c.b N2 Ne F2 non-metals, w.b.: noble gases main group S8 O2 non-metals, w.b.: 1molecules 2 P H2 (0.2, 0.0) He (2., 0.021) 1 H Li.00 Be B.00 C 2 N 2 Na Mg Al Si P K Ca Ga Ge As 2 beobachtete Obergrenze für Kugelmodell: s m /R=2, vgl. Regel von Richards für Metalle: 1 1, period Rb Cs Fr Sr Ba Ra Pb Bi 2 metals semi-metals metallic bonds atomic/cov. bonds In Tl Sn Sb 2 8 He O 2 F 2 Ne S 8 Cl 2 Ar Se Br 2 Kr Te I 2 Xe Po At 2 Rn non-metals weak bonds 10
6 Verbindungen mit 2 Atomen O2 CO N2 F2 HI HBr HCl NO BN molekulare oder ähnliche Strukturen HF AlN NbO PbS ZnTe GeTe HgS SnTe InS InBr Po At2 I2 ClI Ga Br2 H2 (0.2, 0.0) Rotation im Festkörper C, Si, Ge Festkörper: kovalent Flüssigkeit: metallisch Hg Cl2 keine Rotation im Festkörper C unknown a./c.b. i.b. w.b. w.b. elements = chemische Reaktion? GaAs InAs Si Ge T=1000K InSb zunehmende Assoziation, d.h. Auflösung der Molekülidentität im Festkörper 11 Verbindungen mit bis Atomen LiNO NaNO KNO C2H H2O2 PCl COCl2 C2F2 C2ClF V2O Bi2S PuCl PuBr FeCl AlCl Hg2I2 AsI unknown a./c.b. i.b. w.b. VF T=1000K RuF AlCl fest i.b, 2 flüssig w.b., dimer CH FeF CF s m/r per atom Ähnliche Vorgänge in C, Si, Ge: fest a./c.b, flüssig m.b., 1 As, Sb, Bi: fest a./c.b, 2 flüssig w.b., tetramer Se: fest a./c.b, 1 flüssig w.b., > VF, RuF Änderung des Bindungstyps inklusive Polymerisation chemische Reaktion! 12
7 Analyse der Korrelation von Schmelzenthalpie und Schmelzentropie: h m -s m chemischer Verbindungen Grundlegende Frage: Was sind die wesentlichen Effekte auf atomarer / molekularer Ebene welche h m und T m beeinflussen? Schmelzvorgang: Verschiebung der Teilchen unmöglich möglich Für hohe Speicherdichten Änderung des Bindungstyps Änderung der chemischen Zusammensetzung Offene Frage: wie genau sind die thermischen Daten? 1 Danke für Ihre Aufmerksamkeit Enthalpy and temperature of the phase change solid-liquid An analysis of data of the elements by macroscopic thermodynamics Harald Mehling, Eva Günther, INNOSTOCK 2012 Enthalpy and temperature of the phase change solid liquid An analysis of data of the elements using information on their structure H. Mehling, Solar Energy 88 (201) 1 9 Enthalpy and temperature of the phase change solid-liquid An analysis of data of compounds employing entropy H. Mehling, submitted to Solar Energy 1
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