Dr. Thomas H. Rehm Prof. Dr. Anke Krueger Dr. Benjamin Sahlmann.
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- Waldemar Böhler
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1 Dr. Thomas H. Rehm Prof. Dr. Anke Krueger Dr. Benjamin Sahlmann
2 Umwandlung von CO 2 in C 1 -Bausteine Photochemische CO 2 -Assimilierung mit sichtbarem Licht auf mikrostrukturierten Diamantoberflächen in kontinuierlich betriebenen Mikroreaktoren Diamant Mikroreaktor Licht 2
3 Projektziele Explorativer Projektansatz Neuartiges Katalysatorsystem auf Diamantbasis Kontinuierlicher Prozess in optimiertem Reaktorsystem Demonstratormodul als Machbarkeitsstudie Sonnenlicht als ultimativer Energieträger 3
4 Projektmotivation Diamant ist sehr stabil und robust. ist ein Halbleiter mit großer Bandlücke. kann ein guter Elektronen-Emitter sein. ist umweltfreundlich bei Verwendung und als Abfall. kann industriell aus unbedenklichen Vorläufern produziert werden. 4
5 Physik des solvatisierten e - Einfachste reaktive Spezies in Chemie und Biologie Meist durch Ionisierung in Solvens erzeugt, z. B. durch photochemische Anregung Elektroneninjektion in eine Lösung direkt aus Metallelektroden Wasserstoff-terminiertem Diamant R. Hamers et al. Faraday Discuss. 2014, 172, 397; R. Hamers et al. Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53,
6 Die Wege des CO 2 CO 2 + e - CO - 2 CO 2 + 2H + + 2e - HCOOH CO 2 + 2H + + 2e - CO + H 2 O CO 2 + 4H + + 4e - HCHO + H 2 O 2 H+ + 2 e - H 2 CO 2 + 6H + + 6e - CH 3 OH + H 2 O CO 2 + 8H + + 8e - CH H 2 O 6
7 Photochemie im Mikroreaktor Chem. Eng. J., 2013, 227, rpm Kontinuierlich betriebene Phasenkontaktierung Gas CO 2 Flüssigkeit Wasser Feststoff Diamant Photonen Lichtenergie 7
8 Diamant und Mikrostruktur Polykristalline Diamantplättchen Bor-dotiert 10 Mikrokanäle: 600 µm breit, 200 µm tief Bor-dotierter Diamantfilm 80 µm dick Mikrostrukturiertes Siliziumsubstrat 8
9 Diamant und Mikrostruktur Silizium Titan Diamantfilm-beschichtete Plättchen für batch-reaktor Bor-dotierter Diamantfilm, 3-4 µm Mikrostruktur: 600 µm breit, 200 µm tief Vorarbeiten für kontinuierlichen Prozess 9
10 Diamant im Mikroreaktor Titanplatte mit Diamantfilm Beidseitig mikrostrukturierte Titanplatte mit Bor-dotiertem Diamantfilm (3-4 µm) Symmetrisches Reaktormodul Doppelte Reaktionsfläche Beidseitige Bestrahlung Bis zu 10 bar Systemdruck 10
11 Photonenenergie / ev Bandlücke Diamant 5,45 ev Diamant und sichtbares Licht E CB Defekt-, Doping- Übergang Virtual-State Übergang Surface State Übergang LUMO Leistungsdichte/ W m 2 um E VB HOMO 11
12 Diamant und sichtbares Licht Bandlücke Diamant 5,45 ev 227,5 nm kurzwelliges UV-Licht 1-Photonenabsorption 2-Photonenabsorption 400 nm (violett) Sensibilisator = metallorganischer Farbstoff (z. B. λ max = ~ 520 nm) 12
13 Maßgeschneiderte Lichtquelle Einstrahlung in die Absorptionsbanden des Sensitizers Wahlweise breitbandige oder schmalbandige Anregung Wellenlängenabhängige Effizienz- und Stabilitätsmessungen 13
14 Maßgeschneiderte Lichtquelle Quantenausbeute aus Batch-Versuchen für Optimierung des kontinuierlichen Prozesses Exakte Regelung der eingetragenen Lichtleistung ermöglicht exakte Analyse der Umsetzungseffizienz. Anpassung der Architektur und Leistung der Lichtquelle an Reaktor Abstimmung des Energiebedarfs der schrittweisen Reduktion von CO 2 auf die durch die Sonne zur Verfügung gestellten Photonenenergie 14
15 Danksagung Fraunhofer IMM Julius-Maximilians-Universität Würzburg Stefan Schmitt Dr. Sara Ranjbar Anja Himmelsbach Thomas Hertle Alexander Lendle Doris Ehrler Stefan Kunz Hans-Joachim Kost Christoph Knobloch Dr. Thomas Klotzbücher Ingo Spitzer Friedrich-Alexander-Universität Erlangen PD Dr. Stefan Rosiwal Thomas Helmrich Maximilian Göltz 15
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