Beschleunigermassenspektrometrie von Radioisotopen Genauigkeit und Empfindlichkeit

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1 Research Collection Doctoral Thesis Beschleunigermassenspektrometrie von Radioisotopen Genauigkeit und Empfindlichkeit Author(s): Niklaus, Thomas R. Publication Date: 1993 Permanent Link: Rights / License: In Copyright - Non-Commercial Use Permitted This page was generated automatically upon download from the ETH Zurich Research Collection. For more information please consult the Terms of use. ETH Library

2 Diss. ETH Nr Beschleunigermassenspektrometrie von Radioisotopen Genauigkeit und Empfindlichkeit ABHANDLUNG zur Erlangung des Titels Doktor der Naturwissenschaften der EIDGENOSSISCHEN TECHNISCHEN HOCHSCHULE ZURICH vorgelegt von Thomas R. Niklaus Dipl. Phys. ETH geboren am 11. Januar 1963 von Munchenstein (BL) und Zauggenried (BE) angenommen auf Antrag von Prof. Dr. J. Lang, Referent Prof. Dr. W. Wolfli, Korreferent Dr. M. Suter, Korreferent Zurich 1993

3 Abstract In the past few years both demands for cccelerator mass spectrometry (AMS) meas urements and requirements for higher accuracy and sensitivity of such measurements have increased substantially. Detailed investigations have been made to improve the existing ETH/PSI AMS facility with results which should aid the development of new, dedicated AMS facilities. In particular, three effects which limit accuracy and sensitivity of AMS measurements have been studied in detail. The results of these investigations point to some principal limits of the AMS method. The knowledge of charge changing processes affecting an ion beam is of critical importance for the design of a maximum transmission beam transport system through the accelerator. has been obtained for gas target. For the first time, a complete set of charge exchange cross sections 22 MeV beryllium and carbon ions passing through an argon The cross sections have been calculated from experimental data of nonequilibrium charge state distributions. They were used to simulate charge changing processes within the tandem accelerator. An optimum in the stripper design and oper ating conditions for the tandem accelerator have been found. The overall transmission for carbon ions has been increased to more than 50%. To increase the efficiency of the Zurich AMS facility, a new ion source has been built. The new source combines both the advantages of so-called high-current ion sources with the advantages of the present ion source (vacuum chamber at ground potential, efficient sample changing mechanism). The beam optics for the Cs beam was optimized using a ray tracing program. The new design incorporates two electrostatic gap lenses to focus both the Cs beam on the target and the extracted negative ion beams at different intensities. The accuracy of radiocarbon dating depends on both the accuracy of the meas urements and the fluctuations of 14C concentration in the atmosphere. A numerical procedure has been developed to study the influence of these fluctuations on the ac curacy of radiocarbon dating. the past years. This procedure allows systematical investigations over The limits of the accuracy of radiocarbon dating and the age range where the fluctuations become primarily responsible for these limits have been deduced. A new program for calibration of radiocarbon dates was developed (Calib- ETH). ft is already used worldwide for radiocarbon dating analysis. 3

4 Kurzfassung In den letzten Jahren sind Nachfrage fur beschleunigermassenspektrometrische Untersuchungen (Accelerator Mass Spectrometry, AMS) und Anforderungen an die Genauigkeit und die Empfindlichkeit der AMS-Methode enorm gestiegen. Deshalb wurden an der ETH/PSI-AMS-Anlage detaillierte Untersuchungen durchgefuhrt, die es erlaubten, die bestehende AMS-Anlage punktuell zu verbessem und entsprechende Vorschlage fur die Entwicklung neuer AMS-Anlagen zu geben. Dabei wurden drei unterschiedliche Effekte naher untersucht, die die Messgenauigkeit und die Empfindlichkeit dieser Methode beeinflussen. Aus den Ergebnissen dieser Untersuchungen konnten prinzipielle Grenzen der AMS-Methode aufgezeigt werden. Die Umladungsprozesse eines lonenstrahls in einem Tandem-Beschleuniger sind von zentraler Bedeutung fur die Optimierung einer solchen Anlage. Deshalb wurde in dieser Arbeit erstmals ein kompleter Satz von Umladungswirkungsquerschnitten fur Beryllium und Kohlenstoff in einem Argon-Gastarget im Energiebereich zwischen 1.4 MeV und 22 MeV bestimmt. Diese Umladungsquerschnitte wurden mit Hilfe von experimentell bestimmten Nichtgleichgewichtsladungsverteilungen nach dem Gastarget berechnet. Damit war es erstmals moglich, die Umladungsprozesse eines lonen strahls in einem Tandem-Beschleuniger zu simulieren. Aus diesen Simulationsrechnungen konnten die optimalen Betriebsbedingungen fur eine neue Stripperanordnung festgelegt werden. Die Transmission eines 12C-lonenstrahls konnte so auf uber 50% gesteigert werden. AMS-Anlagen gegeben werden. Daruber hinaus konnten Informationen fur die Entwicklung neuer Um die Effizienz der Zurcher AMS-Anlage zu erhohen, wurde eine neue Casium- Sputterionenquelle entwickelt, die die Vorteile der bestehenden lonenquelle (Vakuumkammer auf Erdpotential, effizientes Probenwechslersystem) mit den Vorteilen von sogenannten Hochstromionenquellen kombiniert. Die lonenoptik des primaren Casiumionenstrahls wurde mit einem Strahltransportprogramm optimiert. Die daraus resultierende Anordnung besitzt zwei elektrostatische Linsen fur die Fokussierung des Casiumionenstrahls. Diese Konstruktion hat den Vorteil, dass der extrahierte negative lonenstrahl bei unterschiedlichen Strahlintensitaten fokussiert werden kann. Die Strahlintensitat konnte gegenuber der bestehenden lonenquelle in ersten Tests bereits um einen Faktor 3 bis 5 erhoht werden. 4

5 Die Genauigkeit der Altersbestimmung mit 14C hangt neben der erreichbaren Messgenauigkeit wesentlich von den zeitlichen Schwankungen der 14C-Konzentration in der Atmosphere ab. Es wurde ein numerisches Veriahren zur Untersuchung des Einflusses dieser Schwankungen auf die Genauigkeit der 14C-Datierung entwickelt. Dieses Verfahren erlaubte eine systematische Untersuchung uberdie letzten Jahre. Damit konnte gezeigt werden, wo die Grenze fur die Genauigkeit der 14C-Datierung liegt und in welchem Altersbereich die 14C-Datierung primardurch diese Schwankungen begrenzt wird. Es wurde ein interaktives Kalibrierungsprogramm (CalibETH) entwickelt, das bereits weltweit fur die Auswertung von 14C-Daten eingesetzt wird. 5