Zero resistance by magnetism

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1 Zero resistance by magnetism Stockert, Oliver; Arndt, Julia; Jeevan, Hirale S.; Geibel, Christoph; Steglich, Frank Max-Planck-Institut für Chemische Physik fester Stoffe, Dresden Korrespondierender Autor Zusammenfassung Die Frage nach der Ursache für unkonventionelle Supraleitung ist eine der zentralen Fragen in der aktuellen Festkörperphysik. Wissenschaftler vom Max-Planck-Institut für chemische Physik fester Stoffe haben in einer internationalen Zusammenarbeit herausgefunden, dass magnetische Wechselwirkungen für die Bildung von Cooper-Paaren und somit für den verlustfreien Stromtransport verantwortlich sind. Während in klassischen Supraleitern Magnetismus schädlich ist für die Supraleitung, ist Magnetismus für die Supraleitung in Materialen mit unkonventioneller Supraleitung unabdingbare Voraussetzung. Summary The question about the origin of unconventional superconductivity is one of the central issues in current condensed matter physics. Within an international collaboration scientists from the Max Planck Institute for Chemical Physics of Solids discovered that magnetic interactions are responsible for the Cooper pair formation and hence for the lossless current transport. While in conventional superconductors magnetism is detrimental for superconductivity, magnetism is an essential prerequisite for superconductivity in materials displaying unconventional superconductivity. Einleitung Das Verhältnis von Supraleitung zu Magnetismus und die Möglichkeit, dass nicht Gitterschwingungen sondern magnetische Anregungen die Supraleitung vermitteln, sind zwei der spannendsten offenen Fragen auf dem Gebiet der Festkörperphysik [1 3]. In klassischen Supraleitern bewirken Gitterschwingungen eine Kopplung der Elektronen zu supraleitenden Cooper-Paaren, die den elektrischen Strom verlustfrei transportieren können. Magnetismus kann hierbei die Cooper-Paare sehr leicht aufbrechen und damit die Supraleitung zerstören. Im Gegensatz dazu stehen die sogenannten unkonventionellen Supraleiter, in denen Magnetismus eine Voraussetzung für das Entstehen von Supraleitung ist. Magnetische Wechselwirkungen werden in diesen Verbindungen als Ursache für die Bildung von Cooper-Paaren diskutiert [3]. Spezielle intermetallische Verbindungen mit stark korrelierten Elektronensystemen bieten sich hierbei als Modellsysteme besonders an, diese Fragestellungen zu untersuchen [3]. Ihr Vorteil besteht darin, dass sie als 2012 Max-Planck-Gesellschaft 1/6

2 intermetallische Verbindungen mit magnetischen Seltenerd- bzw. Aktinidelementen bei tiefen Temperaturen starke elektronische Korrelationen ausbilden. Diese ergeben sich aus der sehr großen elektrostatischen Abstoßung auf den lokalisierten 4f- bzw. 5f-Schalen der Seltenen Erden bzw. Aktiniden, deren Wechselwirkung mit den delokalisierten Leitungselektronen und dem Paulischen Ausschließungsprinzip. Sie führen zu einer effektiven Masse der Ladungsträger, die im Vergleich zur freien Elektronenmasse um einen Faktor hundert bis tausend erhöht ist, woraus sich auch ihr Name Schwere-Fermionen-Systeme ableitet. Neben magnetischer Ordnung tritt in zahlreichen dieser Schwere-Fermionen-Verbindungen auch unkonventionelle Supraleitung auf. "Unkonventionell" bezieht sich einerseits auf den schon erwähnten magnetischen Mechanismus, der die supraleitenden Cooper-Paare zusammenhält, andererseits auf die Symmetrie des Ordnungsparameters, einer Größe, die die Stärke des supraleitenden Zustandes charakterisiert. Für klassische Supraleiter kann die supraleitende Energielücke (die Energie, die notwendig ist, um ein supraleitendes Cooper-Paar in zwei normalleitende Elektronen aufzubrechen) als Ordnungsparameter angesehen werden und ist nicht richtungsabhängig (isotrop). Dagegen variiert die Energielücke in unkonventionellen Supraleitern mit der Richtung und kann sogar für bestimmte Richtungen verschwinden. A bb. 1: Kristallstruktur der Schwere-Ferm ionen-verbindung CeCu 2 Si 2 und m agnetisches Phasendiagram m, das die Nähe von CeCu 2 Si 2 zu einer m agnetischen Instabilität anzeigt, bei der m agnetische Ordnung als Funktion der Zusam m ensetzung oder des Druckes verschwindet und unkonventionelle Supraleitung auftritt [5]. Daneben ist der m it Neutronen untersuchte supraleitende CeCu 2 Si 2 -Kristall abgebildet. Max-Planck-Institut für chem ische Physik fester Stoffe In etlichen Schwere-Fermionen-Metallen äußert sich das enge Verhältnis von Magnetismus und Supraleitung darin, dass Supraleitung gerade dann auftritt, wenn sich die Verbindungen in der Nähe zu einer magnetischen Instabilität befinden, bei der die magnetische Ordnung verschwindet (Abb. 1) [3]. Die magnetische Ordnung kann z. B. mittels der chemischen Zusammensetzung, unter hydrostatischem Druck oder durch Anlegen eines externen Magnetfeldes variiert werden. Wird sie kontinuierlich zu T = 0 K unterdrückt, spricht man von einem quantenkritischen Punkt, der beim absoluten Temperaturnullpunkt den magnetisch geordneten vom ungeordneten Bereich trennt. Neben der teilweise beobachteten unkonventionellen Supraleitung ist der quantenkritische Punkt auch dadurch gekennzeichnet, dass in seiner Nähe ungewöhnliche thermodynamische und Transporteigenschaften oft bis zu relativ hohen Temperaturen beobachtet werden, die vom normalen Verhalten einfacher Metalle deutlich abweichen. Neutronenstreuung Ziel der Untersuchungen ist es nun, die magnetischen Wechselwirkungen zu erforschen, die für die unkonventionelle Supraleitung, aber auch für das ungewöhnliche Tieftemperaturverhalten in der Nähe des 2012 Max-Planck-Gesellschaft 2/6

3 quantenkritischen Punktes verantwortlich sind. Eine ideale Methode, um Magnetismus auf einer mikroskopischen Skala zu untersuchen, ist die Neutronenstreuung. Neben der nuklearen Streuung der Neutronen an Atomkernen, die Aussagen über die chemische Struktur im Festkörper liefert, wechselwirken die Spins der Neutronen mit den Magnetfeldern ungepaarter Elektronen. Somit ist es mit der Neutronenstreuung auch möglich, magnetische Fluktuationen und Anregungen in Festkörpern impuls- und energieaufgelöst messen zu können. Ein großer Vorteil der Neutronenstreuung besteht darin, dass die Messungen problemlos bei tiefen Temperaturen und in hohen Magnetfeldern, aber auch unter großen hydrostatischen Drücken durchgeführt werden können. Für die hier berichteten Neutronenuntersuchungen waren vor allem tiefe Temperaturen und externe Magnetfelder notwendig. CeCu 2 Si 2 als Modellsystem Als Modellverbindung wurde die Schwere-Fermionen-Verbindung CeCu 2 Si 2 gewählt. Vor über drei Jahrzehnten entdeckte F. Steglich heute Direktor am Max-Planck-Institut für Chemische Physik fester Stoffe (MPI-CPfS) CeCu 2 Si 2 als ersten unkonventionellen Supraleiter [4], kurz vor den organischen Supraleitern und einige Jahre vor den Hochtemperatur-Kupratsupraleitern. Thermodynamische Messungen, wie Wärmekapazität oder Magnetisierung, ergaben eine supraleitende Übergangstemperatur von 0,6 K. Ferner zeigten diese Resultate, dass die schweren 4f-Elektronen direkt an der Supraleitung beteiligt sind und die Cooper-Paare bilden. Obwohl Gitterschwingungen von Beginn an ausgeschlossen werden konnten, blieb der Kopplungsmechanismus der Cooper-Paare lange Zeit im Dunkeln. Leichte Variationen der Zusammensetzung und Substitution von Silizium durch Germanium resultieren in einem Grundzustand mit antiferromagnetischer Ordnung bei 0,8 K. Diese magnetische Ordnung ist ein kooperatives Phänomen der schweren Ladungsträger. Sie kann durch Anlegen von hydrostatischem Druck unterdrückt werden, was zur Ausbildung von unkonventioneller Supraleitung in der Nähe eines quantenkritischen Punktes führt (Abb. 1) [5]. Anhand elastischer Neutronenstreuung konnte nachgewiesen werden, dass sich in CeCu 2 Si 2 beide Phänomene, magnetische Ordnung und Supraleitung, auf mikroskopischer Skala gegenseitig ausschließen. Als magnetische Ordnung in CeCu 2 Si 2 wurde eine sogenannte inkommensurable Struktur erkannt, deren Periodizität also nicht mit der Kristallstruktur kompatibel ist, sondern durch die spezifischen Eigenschaften der schweren Elektronen bestimmt ist [6]. Magnetische Fluktuationen und Anregungen in CeCu 2 Si Max-Planck-Gesellschaft 3/6

4 A bb. 2: Energiebreite Γ der m agnetischen Fluktuationen in norm alleitendem CeCu 2 Si 2 in Abhängigkeit der Tem peratur. Die starke Abnahm e von Γ zu tiefen Tem peraturen hin zeigt die Nähe zu m agnetischer Ordnung an [7]. Max-Planck-Institut für chem ische Physik fester Stoffe Der normalleitende Zustand von supraleitendem CeCu 2 Si 2 lässt sich untersuchen, wenn man ein Magnetfeld anlegt, welches in der Lage ist, die Supraleitung gerade zu zerstören. Man beobachtet dann magnetische Fluktuationen, deren Intensität bei einer Energie ħω 0 maximal ist (Abb. 3) [7]. Ihre Energiebreite Γ, die invers proportional zur Lebensdauer der Spinfluktuationen ist, nimmt mit fallender Temperatur T stark ab (Abb. 2) und wird für T 0 nahezu Null. Dieses Verhalten wird als slowing down bezeichnet, denn die Lebensdauer der magnetischen Fluktuationen wird zu tieferen Temperaturen hin immer größer und das System dementsprechend "träger" oder "langsamer". Würde die Lebensdauer beliebig groß bzw. die Energiebreite beliebig klein werden, träte statische magnetische Ordnung auf. Die sehr kleine Restlinienbreite Γ zeigt somit bei tiefsten Temperaturen die unmittelbare Nähe von supraleitendem CeCu 2 Si 2 zur magnetisch geordneten Phase an. Diese Messung stellt den ersten direkten mikroskopischen Nachweis dar, dass sich CeCu 2 Si 2 an einem quantenkritischen Punkt befindet [7] Max-Planck-Gesellschaft 4/6

5 A bb. 3: Magnetische Anregungen S mag in CeCu 2 Si 2 bei tiefen Tem peraturen im norm alleitenden und supraleitenden Zustand. Der norm alleitende Zustand wurde durch Anlegen eines Magnetfeldes von B = 2 T erreicht. Im supraleitenden Zustand ist deutlich eine Anregungslücke von 0,2 m ev erkennbar [5]. Max-Planck-Institut für chem ische Physik fester Stoffe Im Gegensatz zum normalleitenden Zustand weisen die magnetischen Anregungen im supraleitenden Zustand eine Energielücke auf (Abb. 3) [5]. Während unterhalb von 0,2 mev bei 0,07 K keine magnetische Intensität beobachtet wird, findet man knapp oberhalb der Lücke zusätzliche Intensität. Diese magnetische Anregung mit Energielücke ist mit der supraleitenden Energielücke verknüpft und Teil eines komplexeren Anregungsspektrums, das sowohl Impuls- als auch Energieabhängigkeit besitzt. Berechnet man den energetischen Unterschied der magnetischen Anregungen zwischen normalleitendem und supraleitendem Zustand, so übertrifft der magnetische Energiegewinn den Energiegewinn aufgrund der Bildung der supraleitenden Cooper-Paare um etwa das Zwanzigfache [5]. Daraus folgt, dass diese magnetischen Anregungen unmittelbar verantwortlich für die Kopplung der Cooper-Paare sein müssen. Die Neutronenstreumessungen lassen somit den wichtigen Schluss zu, dass sich in CeCu 2 Si 2 zwar magnetische Ordnung und unkonventionelle Supraleitung gegenseitig ausschließen, die magnetischen Anregungen jedoch unabdingbar für die Bildung der Cooper-Paare sind. Ein ähnlicher Schluss gelang bisher nur in wenigen unkonventionellen Supraleitern. Weiterhin konnte zum ersten Mal die Nähe eines solchen Supraleiters zu einer magnetischen Instabilität experimentell verifiziert werden. Unabdingbare Voraussetzung für den Erfolg dieser Untersuchungen war die enge Zusammenarbeit zwischen experimentellen und theoretischen Wissenschaftlern des Max-Planck-Instituts für chemische Physik fester Stoffe mit Kollegen von verschiedenen internationalen Instituten. In Zusammenarbeit mit: E: Faulhaber: Technische Universität Dresden, jetzt Helmholtz-Zentrum Berlin; S. Kirchner: Max-Planck-Institut für Physik komplexer Systeme & Max-Planck-Institut für Chemische Physik fester Stoffe, Dresden; M. Loewenhaupt: Technische Universität Dresden; K. Schmalzl, W. Schmidt: Jülich Centre for Neutron Science, Outstation at ILL, Grenoble, Frankreich; Q. Si: Rice University, Houston, Texas, USA 2012 Max-Planck-Gesellschaft 5/6

6 [1] Buckel, W.; Kleiner, R. Supraleitung Grundlagen und Anwendungen Wiley-VCH, Berlin (2004, 6. Auflage) [2] Rogalla, H.; Kes, P. H. (Eds.) 100 years of superconductivity CRC Press, Taylor & Francis (2011) [3] Monthoux, P.; Pines, D.; Lonzarich, G. G. Superconductivity without phonons Nature 450, (2007) [4] Steglich, F.; Aarts, J.; Bredl, C. D.; Lieke, W.; Meschede, D.; Franz, W.; Schäfer, H. Superconductivity in the presence of strong Pauli paramagnetism CeCu 2 Si 2 Physical Review Letters 43, (1979) [5] Stockert, O.; Arndt, J.; Faulhaber, E.; Geibel, C.; Jeevan, H. S.; Kirchner, S.; Loewenhaupt, M.; Schmalzl, K.; Schmidt, W.; Si, Q.; Steglich, F. Magnetically driven superconductivity in CeCu 2 Si 2 Nature Physics 7, (2011); doi: /nphys1852 [6] Stockert, O.; Faulhaber, E.; Zwicknagl, G.; Stüsser, N.; Jeevan, H. S.; Deppe, M.; Borth, R.; Küchler, R.; Loewenhaupt, M.; Geibel, C.; Steglich, F. Nature of the A-phase in CeCu 2 Si 2 Physical Review Letters 92, (2004); doi: /PhysRevLett [7] Arndt, J.; Stockert, O.; Schmalzl, K.; Faulhaber, E.; Jeevan, H. S.; Geibel, C.; Schmidt, W.; Loewenhaupt, M.; Steglich, F. Spin fluctuations in normal state CeCu 2 Si 2 on approaching the quantum critical point Physical Review Letters 106, (2011); doi: /PhysRevLett Max-Planck-Gesellschaft 6/6