Spin- and Time-resolved Two-Photon Photoemission

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1 Diss. ETH Nr Spin- and Time-resolved Two-Photon Photoemission A dissertation submitted to the SWISS FEDERAL INSTITUTE OF TECHNOLOGY ZURICH for the degree of Doctor ofnatural Seiences Presented by ROLF BURGERMElSTER Dip!. Phys. ETH bom January 4, 1969 citizen ofhorw (LU) Accepted on the recommendation of Prof. Dr. H.C. Siegmann, examiner PD Dr. M. Aeschlimann, co-examiner Zurich, March 1998

2 1 Abstract The energy relaxation of hot electrons in solids determines many physical and chemical processes. Until recently, the direct investigation of the relaxation process was not possible in real time, because it takes place on a femtosecond time scale. With the advent of ultrashort femtosecond laser pulses, this time range has become accessible to experimental investigation. In ferromagnetic materials, considerable indirect evidence suggests that the energy relaxation ofelectrons depends on the electron spin. In order to investigate this spin-dependence, we performed spin- and time-resolved two-photon photoemission measurements on the ferromagnetic materials cobalt, iron and nickel. Time-resolved two-photon photoemission permits direct probing of the temporal depletion of an excited electron distribution at an electron state between the Fermi energy and the vacuum level. A first ultrashort laser pulse excites electrons into an initially unoccupied electron state above the Fermi energy. Due to collisions with cold electrons, the electrons begin to scatter out ofthis intermediate energy level and to relax to lower-lying electronic states. A second laser pulse, time-delayed with respect to the first, ejects the electrons remaining at the intermediate state above the vacuum level, where they can be detected by an electron analyzer. By varying the time delay between the two pulses, it is possible to measure the decay ofthe population ofan excited state as a function ofdelay time, i.e. it is possible to determine the electron relaxation time (or average lifetime) directly in a real-time experiment. In metals, the relaxation time of photo-excited electrons is found to depend strongly on the number of unoccupied states into which an electron can scatter. In ferromagnetic materials, electrons with different spins encounter different scattering conditions. Because of the exchange splitting, majority-spin electrons find fewer empty states into which they can scatter than minority-spin electrons. This results in a larger scattering cross section for minority-spin electrons than for majority-spin electrons. Therefore, excited majority-spin electrons are expected to relax more slowly than minority-spin electrons. Our spin- and time-resolved investigations of the relaxation in the ferromagnetic materials cobalt, iron and nickel indeed show a longer lifetime for majority-spin electrons

3 2 as compared to minority-spin electrons. The greatest difference is observed for the strong ferromagnets, cobalt and nickel, revealing a 1.5 to 2 times longer lifetime for majority-spin electrons than for minority-spin electrons. In the weak ferromagnet iron, a spin-dependent lifetime is resolvable only over a small energy range, with a greater statistical uncertainty than was observed for the strong ferromagnets. When comparing the spin-integrated electron relaxation times in these three transition metals, the fastest relaxation is found for iron, followed by nickel and cobalt in that order. These results cannot be explained solely by the different band structure of the investigated ferromagnets, additional effects like the influence ofthe secondary electron cascade on the relaxation time must be taken into account. Furthermore, spin- and energy-resolved two-photon photoemission (2PPE) spectra were acquired for the three ferromagnets. Compared with normal spin-resolved photoemission, the spin-polarization found with two-photon photoemission is enhanced. In addition, using s-polarized light for excitation is found to bring about a higher spin polarization than is achieved using p-polarized light.

4 3 Zusammenfassung: Die energetische Relaxation von angeregten Elektronen in Festkörpern bestimmt viele physikalische und chemische Prozesse in entscheidender Weise. Bis vor kurzem war die direkte Untersuchung der energetischen Relaxation einzelner angeregter Elektronen in Echtzeit nicht möglich, da sie innerhalb weniger Femtosekunden stattfindet. Erst mit der Entwicklung von ultrakurzen Laserpulsen im Femtosekunden-Bereich wurde es möglich, die Relaxation direkt in der Zeitebene zu beobachten. Es gibt verschiedene Anhaltspunkte, die darauf hindeuten, dass dieser Relaxationsprozess In ferromagnetischen Materialien spinabhängig ist. In dieser Arbeit werden Messungen an Kobalt, Eisen und Nickel vorgestellt, in denen die Elektronen-Relaxation spinaufgelöst mit Femtosekunden-Zeitauflösung untersucht wurde. Zeitaufgelöste Zwei-Photonen Photoemission mit ultrakurzen Laserpulsen ist ein ideales Instrument, um die Zeitabhängigkeit der energetischen Relaxation einzelner angeregter Elektronen zu untersuchen. Mit ihr kann die zeitliche Abnahme der Anzahl Elektronen in einem angeregten Elektronenzustand zwischen der Fermienergie und der Vakuumschwelle direkt in einem Echtzeit-Experiment verfolgt werden. Ein erster ultrakurzer Laserpuls regt die Elektronen in einen Zwischenzustand oberhalb der Fermienergie an. Durch inelastische Streuprozesse mit nicht angeregten Elektronen setzt eine zunehmende Verarmung dieses Zwischenzustandes ein. Ein zweiter Laserpuls, der zeitlich verzögert zum ersten auftrifft, pumpt die noch im Zwischenzustand verbliebenen Elektronen über die Vakuumschwelle, d.h. die Elektronen können den Festkörper verlassen und ins Vakuum emittieren, wo sie in einem Elektronenanalysator gezählt werden. Indem man die Zeitverzögerung zwischen den zwei Pulsen variiert, ist es möglich, die Besetzungszahl eines Zwischenzustandes als Funktion der Zeit zu messen, d.h. man kann die Elektronen-Relaxationszeit (oder Lebensdauer) direkt in Echtzeit bestimmen. In Metallen hängt die Relaxationszeit von photo-angeregten Elektronen hauptsächlich von der Anzahl unbesetzter Zustände ab, in die die Elektronen streuen können. In ferromagnetischen Materialien finden Elektronen mit verschiedenen Spins verschiedene Relaxations-Bedingungen vor: Majoritäts-Spin Elektronen treffen wegen der

5 4 Austauschaufspaltung wemger unbesetzte Elektronenzustände an, in die sie streuen können, als Minoritäts-Spin Elektronen. Angeregte Majoritäts-Spin Elektronen sollten deshalb weniger schnell relaxieren als Minoritäts-SpinElektronen. In spinaufgelösten Experimenten an den Ferromagneten Kobalt, Eisen und Nickel finden wir tatsächlich längere Lebensdauern für Majoritäts-Spin Elektronen als für Minoritäts-Spin Elektronen. Der deutlichste Effekt wird beobachtet bei den starken Ferromagneten Kobalt und Nickel, wo die Lebensdauer der Majoritätselektronen 1.5 bis maximal doppelt so gross ist wie die der Minoritätselektronen. Im schwachen Ferromagneten Eisen kann nur über einen kleinen Energiebereich ein spinabhängiger Effekt aufgelöst werden. Zeitaufgelöste Messungen ohne Spin-Analyse an den übergangsmetallen Kobalt, Eisen und Nickel ergeben die kürzesten Relaxationszeiten für Eisen, gefolgt von Nickel und Kobalt. Die erhaltenen Resultate können nicht nur mit der unterschiedlichen Bandstruktur der verschiedenen Ferromagneten erklärt werden, sondern es muss zusätzlich auch eine Beeinflussung der Lebensdauer durch die Sekundär-Elektronen-Kaskade und durch andere Effekte in Betracht gezogen werden. Zusätzlich werden in dieser Arbeit Zwei-Photonen Photoemissions-Spektren mit Spin Analyse vorgestellt. Im Vergleich mit konventioneller spinaufgelöster Photoemission werden bei den Zwei-Photonen Photoemissions-Messungen höhere Werte für die Spin Polarisation der Elektronen gefunden. Ausserdem wird eine Abhängigkeit der Spin Polarisation von der Polarisation des verwendeten Laserlichtes festgestellt: Bei senkrecht polarisiertem Licht ergeben sich höhere Werte der Spin-Polarisation als bei parallel polarisiertem Licht.