Block I Struktur, Dynamik und mechanische Eigenschaften
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- Gertrud Maier
- vor 6 Jahren
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1 Block I Struktur, Dynamik und mechanische Eigenschaften Kühlt man ein Ensemble von Atomen von sehr hohen Temperaturen (z. B. einige K) her ab, so haben wir zunächst ein Plasma vorliegen, in dem sich Ionen und Elektronen frei bewegen können und über die Coulomb-Kraft miteinander wechselwirken. Bei weiterer Abkühlung neutralisieren die Atome und bilden je nach Substanz ein Gas von mehr oder weniger komplexen Molekülen, die relativ schwach etwa über van der Waals-Kräfte miteinander wechselwirken. Bei anwachsender Dichte (weiter fallende Temperatur, steigender Druck) wechselwirken die Moleküle immer stärker, und bilden schließliche kondensierte Materie. Typischerweise erhält man beim Abkühlen aus der Gasphase zunächst eine Flüssigkeit mit einer gewissen (räumlich und zeitlich fluktuierenden) Nahordnung. Bei weiter fallenden Temperaturen stellt sich in den meisten Fällen die periodische Anordnung der Atome, ein Kristall, als die energetisch günstigste Konfiguration heraus, wobei (bei endlichen Temperaturen) immer auch Abweichungen von der perfekten Periodizität auftreten (das Kristallgitter schwingt, einige Atome sitzen auf falschen Plätzen oder fehlen). Zudem hat der Kristall natürlich eine Oberfläche, die die Translationsinvarianz bricht. Ferner sei angemerkt, dass sich mit weiter fallender Temperatur auch innerhalb des Festkörpers weitere Ordnungen ausbilden (Kristalline Umwandlungen, magnetische Ordnung, Supraleitung, Ordnung der Kernmomente,...). Bevor wir uns den kristallinen und später den nichtkristallinen Strukturen sowie auch weniger einfachen Phasendiagrammen zuwenden, wollen wir zuerst kurz die grundlegenden Wechselwirkungen, die für den Zusammenhalt der kondensierten Materie sorgen, behandeln.
2 I. Bindungskräfte Welche Bindungskräfte halten einen Kristall zusammen? Wir unterscheiden hier mehrere Varianten. Die einfachsten Kristalle werden von Edelgasen gebildet. Die einzelnen Atome (gefüllte Schalen, praktisch kugelsymmetrische Form) wechselwirken nur sehr schwach über van der Waals-Kräfte, die Elektronenkonfiguration ist sehr ähnlich der der freien Atome. I.. Van der Waals Bindung Sehen wir uns die einzelnen Edelgase an. Wir betrachten zunächst Ne, Ar, Kr und Xe. Das leichteste Edelgas Helium, das in den beiden Isotopen 3 He und He vorkommt, ist ein Sonderfall, bei dem die quantenmechanischen Nullpunktsschwingungen eine massive olle spielen. Ne kristallisiert bei K, die Schmelzpunkte der anderen Edelgase betragen 8 K (Ar), 7 K (Kr) und 6 K (Xe). Wir sehen also, dass die Schmelzpunkte umso höher sind, je schwerer das entsprechende Edelgas ist. Man findet, dass die obigen Elemente in der sogenannten fcc-struktur kristallisieren. Bei dieser Struktur sind 8 Atome auf den Ecken eines Würfels angeordnet, 6 weitere Atome befinden sich in auf den Seiten des Würfels. Diese Struktur wiederholt sich periodisch in allen drei aumrichtungen (vgl. Abb. I.-). Abb. I.-: Kubisch-flächenzentrierte Kristallstruktur der Edelgase. Quelle: Die fcc-struktur ist eine der möglichen Strukturen, die man erhält, wenn man versucht, gleichgroße Kugeln bei möglichst großer Packungsdichte anzuordnen (es ergibt sich ein Volumenanteil von 7% für die Kugeln). Dies lässt sich in einem Gedankenexperiment leicht verifizieren. Wir legen zunächst eine eihe von Kugeln in einer Ebene dicht aneinander (Schicht A). Es ergibt sich eine Anordnung mit sechszähliger Symmetrie (vgl. Abb. I.-, links). Wir legen jetzt die nächste Schicht B wie in Abb. I.-, rechts. Dabei werden eine eihe von Löchern aus Schicht A überdeckt, eine eihe von Löchern bleibt aber frei. Wenn wir jetzt die dritte Schicht C so legen, dass die Kugeln über die noch sichtbaren Löcher gelegt werden, erhalten wir die fcc-struktur (versuchen Sie sich klarzumachen, wie "Würfel" in Abb. I.- liegt!). Hätten wir die Kugeln der dritten Schicht genau so gelegt, wie die Würfel der ersten Schicht, so hätten wir die sogenannte hexagonal dichteste Kugelpackung (hcp, hexagonal close packed) erhalten. Auch diese wird in der Natur von nahezu kugelförmigen Atomen oft realisiert, z. B. bei festem Helium (s. unten).
3 Abb. I.-: Aufbau eines Kristallgittern aus dichtgepackten Kugeln: links: erste Schicht; rechts:.+. Schicht Die typischen Bindungsenergien bei den Edelgaskristallen liegen im Bereich. ev (Ne) bis.7 ev (Xe) pro Atom, was zwei Größenordnungen weniger ist als die typischen Ionisierungsenergien (.56 ev für Ne;.3 ev für Xe). Dies zeigt auch, dass sich die Elektronenverteilung der Atome im kristallinen Zustand nur schwach von der Verteilung im freien Atom unterscheidet. Die relevante anziehende Wechselwirkung ist die van der Walls Wechselwirkung (induzierte Dipol-Dipol-Wechselwirkung). Sie führt zu einer Energieabsenkung, die umgekehrt proportional zur 6. Potenz des Abstands zwischen 6 Atomen ist: U = A /. Für kleine Abstände stoßen sich die Atome auf Grund des Pauli- Prinzips ab. Diese Abweichung wird oft empirisch durch U = +B / dargestellt, so dass wir insgesamt die Energieänderung gegenüber isolierten Atomen von A B U = + 6 bzw. U σ 6 σ = ε [ ( ) + ( ) ] erhalten. Man nennt dies auch "6--Potenzial" oder "Lenard-Jones-Potenzial". Die Parameter ε und σ sind Materialkonstanten, die experimentell bestimmbar sind (Zahlenwerte findet man z. B. in []). Alternativ wird der abstoßende Anteil des Potenzials oft durch eine Exponentialfunktion ausgedrückt: U = λ exp( / ), mit Materialkonstanten λ und ρ. ρ Summiert man das 6--Potenzial über alle N Atome im Kristall, so ergibt sich für die Gesamtenergie, wenn Beiträge durch die kinetische Energie der Atome vernachlässigt werden: σ σ 6 U = N(ε ) ( ) ( ),, p j i i j j p i wobei p der Abstand zwischen dem Atom i und dem Atom j ist. Die Summen können berechnet werden und ergeben: p =. 388 bzw. p 6 = Wir nehmen hier an, die Elektronen seien fest am Gitterplatz gebunden. In diesem Bild stehen keine Elektronen zur Verfügung, aus denen wir Blochfunktionen aufbauen könnten. Wir werden in einem späteren Abschnitt ein komplementäres Bild diskutieren, das von Blochfunktionen ausgeht. Auch hier werden wir finden, dass die Edelgaskristalle Isolatoren sind. 3
4 Der Gleichgewichtsabstand der Atome folgt aus du/d=. Man erhält /σ=.9, was experimentell sehr gut bestätigt wird, insbesondere je schwerer die Atome sind (Verhältnis für Ne:.; Ar:., Kr:., Xe:.9). Für die Bindungsenergie erhält man beim Gleichgewichtsabstand für alle Edelgase: U ( ) =.5( Nε). Diese Bindungsenergie muss noch quantenmechanisch korrigiert werden (Nullpunktsschwingungen; deren Amplitude ist umgekehrt proportional zur Masse; die Korrektur beträgt 8% für Ne und nimmt auf % für Xe ab). Nach der Korrektur stimmen die berechneten Werte innerhalb weniger Prozent mit den gemessenen überein. Wir kommen jetzt zu Helium. Für beide Isotope ist der Einfluss der Nullpunktsschwingungen enorm, so dass die beiden Isotope bei aumdruck selbst für T flüssig bleiben. Bei sehr tiefen Temperaturen ( He:.7 K; 3 He: ca. mk) wird Helium superfluid und stellt dann in Analogie zu Supraleitern eine ideale Flüssigkeit ohne Viskosität dar. Bei Drücken im MPa- Bereich wird He unterhalb von - K fest und kristallisiert in einer hexagonalen Struktur. I.. Ionische Bindung Bei ionischen Kristallen (Beispiel: NaCl = Na + Cl - ) sind positiv und negativ geladene Ionen periodisch angeordnet. Bei NaCl (Natrium-Chlorid-Struktur) setzt man abwechselnd Na + und Cl - - Ionen auf die Ecken einer periodischen Abfolge von Würfeln und erhält ein kubisch flächenzentiertes Gitter (fcc) mit den Cl - -Ionen auf den Ecken und den Na + -Ionen auf den Würfelseiten (vgl. [], Abb..7 und.8). Die Coulombkraft zwischen den Ionen ist die dominante Wechselwirkung. Sie ist im Allgemeinen sehr stark und liegt im Bereich einiger ev pro Ion. Die ionische Bindungsenergie des Ions i können wir als U i = U schreiben, wobei der Index j alle Ionen außer dem Ion i durchläuft. Die Wechselwirkung U schreiben wir als: q U = λ exp( ±, wobei der erste Term das Pauliprinzip berücksichtigt und der zweite Term die Coulombenergie darstellt. Dessen Vorzeichen ist + für gleichnamige Ladungen q und - für entgegengesetzte Ladungen q. Der Abstand nächster Nachbarn sei. Wir berücksichtigen den Exponentialterm nur für nächste Nachbarn und führen im Coulomb- q Term die Notation = p ein. Damit ist U = λ exp( für die nächsten Nachbarn und U elektrostatische Energie: q = ± für alle anderen Atome. Damit ergibt sich für die gesamte p U = NU i = N[ zλ exp( αq Hierbei ist z die Zahl der nächsten Nachbarn jedes Ions und Madelung-Konstante. Sie hat z. B. für NaCl den Wert.78. ] ( ± ) α = die sogenannte p Für den Gleichgewichtabstand der Ionen im Kristallgitter ergibt sich aus du/d=: exp( = αq / πε zλ und hieraus die Bindungsenergie eines Kristalls aus N Nαq ρ Ionen: U = ( ). Der Faktor πε Nαq ist die "Madelung-Energie".
5 Die experimentell gemessenen Bindungsenergien stimmen für Alkalihalogenidkristalle (z.b. NaCl, CsCl, NaF) sehr gut mit den berechneten Werten überein. So berechnet man für NaCl einen Wert von kcal/mol und misst einen Wert von -8.6 kcal/mol. Für eine Auflistung weiterer Daten, siehe z. B. []. I..3 Kovalente Bindung Unter der kovalenten Bindung versteht man die klassische chemische Bindung (Elektronenpaarbindung, homöopolare Bindung), bei der im Molekül gemeinsame Orbitale zwischen zwei Atomen gebildet und von Elektronen besetzt werden. Ein einfaches Beispiel ist die Wasserstoff-Bindung in H. Auch die kovalente Bindung ist sehr stark (vergleichbar mit der ionischen Bindung) und meist stark gerichtet. Es sei hier angemerkt, dass die ionische Bindung und die kovalente Bindung Grenzfälle sind, zwischen denen ein kontinuierlicher Übergang existiert. I.. Metallische Bindung In Metallen sind offensichtlich eine große Zahl von Elektronen frei beweglich (typisch -3 Elektronen pro Atom). Das Kristallgitter besteht entsprechend aus positiven Ionen, die in relativ einfachen Gittern (z. B. kubisches Gitter) angeordnet sind. Es zeigt sich, dass die Delokalisierung der Leitungselektronen (insbesondere die Blochfunktionen mit niedrigen k- Werten) maßgeblich für die Bindung ist. Die mittlere kinetische Energie der Leitungselektronen ist im Metall geringer als im freien Atom. Für Natrium beträgt im Metall die berechnete mittlere kinetische Energie pro Elektron.9 ev, die berechnete Bindungsenergie für den k=-blochzustand ist ε = -8. ev pro Atom. Man erhält mit ε k = ε + k / m eine mittlere Bindungsenergie von (.9-8.) ev= -6.3 ev. Dieser Wert ist zu vergleichen mit der Bindungsenergie von 5.5 ev des 3s-Elektrons im freien Atom (dieses delokalisiert im Festkörper). Man erwartet also gegenüber dem freien Atom eine zusätzliche Bindungsenergie von. ev. Experimentell werden.3 ev gemessen. Die metallische Bindung ist offensichtlich praktisch ungerichtet. Dies ist der Grund, warum Metalle sehr duktil sein können. I..5 Wasserstoffbrücken In einigen Fällen erfolgt die Bindung durch Wasserstoffbrücken (d. h. Protonen stellen die Bindung zwischen den schwereren Ionen her), z. B. bei H O. Auf Details wollen wir hier aber nicht eingehen. Viele Materialien, die in der modernen Festkörperphysik untersucht werden, besitzen eine komplizierte Kristallstruktur, in der sich beispielsweise Schichten aus verschiedenartigen Atomen abwechseln. Hier ist es oft sehr wichtig, elementare Kenntnisse über die Bindungsarten von Kristallen zu haben, um etwa die mechanischen Eigenschaften, aber auch die elektronischen Eigenschaften einschätzen zu können. Die Frage nach den Bindungsverhältnissen ist ebenfalls bei der Herstellung von Dünnfilmen sehr wichtig, da hier unterschiedliche Schichten übereinander aufgebracht werden und die Bindungsverhältnisse hochrelevant für die Wachstumskinetik und die Stabilität des Materials sind. Wir werden nun einige Grundbegriffe der Kristallographie einführen. Dabei werden wir uns zunächst mit dem Kristallgitter im Ortsraum befassen. Sehr wichtig wird der nachfolgende Abschnitt werden, in dem wir das Kristallgitter im k-aum analysieren ("reziprokes Gitter"). Das reziproke Gitter ist von Bedeutung, sobald wir Welleneigenschaten besprechen (Untersuchung des Kristallgitters mit öntgenstrahlung oder Neutronen, Blochwellen im Kristall etc.) 5
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