Wachstum und Struktur-Eigenschafts- Beziehungen von epitaktischen antiferroelektrisch/ferroelektrischen oxidischen Multilagen

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1 Wachstum und Struktur-Eigenschafts- Beziehungen von epitaktischen antiferroelektrisch/ferroelektrischen oxidischen Multilagen Dissertation zur Erlangung des akademischen Grades Doctor rerum naturalium (Dr. rer. nat.) vorgelegt der Naturwissenschaftlichen Fakultät II der Martin-Luther-Universität Halle-Wittenberg von Frau Ksenia Boldyreva geboren am in Leningrad (Russland) angefertigt am Max-Planck-Institut für Mikrostrukturphysik in Halle an der Saale Gutachter 1. Prof. Dr. D. Hesse 2. Prof. Dr. H. Beige 3. Prof. Dr. D. Lupascu Halle an der Saale, den verteidigt am 23. Juni 2008 urn:nbn:de:gbv: [

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3 Inhaltsverzeichnis Abkürzungen iii 1 Einleitung 1 2 Ferro- und Antiferroelektrika Struktur und Eigenschaften Ferroelektrika Antiferroelektrika Struktur einiger Perowskite Dünne Schichten und deren Eigenschaften Bildung und Wachstum dünner Schichten Das epitaktische Wachstum Eigenschaften Miniaturisierung und Größeneffekt Experiment und Untersuchungsmethoden Gepulste Laser-Deposition Aufbau des PLD-Systems Parameter Die in dieser Arbeit benutzten PLD-Parameter Rasterkraftmikroskopie, Piezoresponse-Mode Röntgendiffraktometrie Das Grundprinzip Der Aufbau Rockingkurve, Halbwertsbreite und die Korngröße Transmissionselektronenmikroskopie Das Grundprinzip TEM-Probenpräparation Elektrische Messungen Ergebnisse und Diskussion Substrate und untere Elektroden STO-Substrate MgO-Substrate Untere Elektroden Dünne epitaktische PbZrO 3 -Schichten: Struktur und Eigenschaften.. 41 i

4 Inhaltsverzeichnis (120) o -orientierte PZO-Schichten (001) o -orientierte PZO-Schichten Übergitter-Reflexe in der Elektronenbeugung von PZO-Schichten Entstehung der (120) o - und (001) o -Orientierungen Temperaturabhängige Messungen Koexistenz von Ferroelektrizität und Antiferroelektrizität in epitaktischen PZO-Schichten mit unterschiedlicher Orientierung Dünne epitaktische Pb(Zr 0.8 Ti 0.2 )O 3 -Schichten Dünne epitaktische Pb(Zr 0.2 Ti 0.8 )O 3 -Schichten Epitaktische PbZrO 3 /Pb(Zr 0.8 Ti 0.2 )O 3 -Multilagen Fehlpassungsrelationen Wachstum und Morphologie Elektrische Eigenschaften Struktur Der dickeninduzierte Phasenübergang in den PZO-Lagen Zusammenfassung 96 Literaturverzeichnis 99 A Anhang 113 A.1 Ausgewählte kristallographische Daten A.1.1 SrTiO A.1.2 PbZrO A.1.3 PbZr 0.80 Ti 0.20 O A.1.4 PbZr 0.20 Ti 0.80 O A.1.5 SrRuO A.1.6 BaZrO A.1.7 BaPbO A.1.8 MgO A.2 Auswertung von Beugungsbildern A.3 Kristallographische Formeln Eidesstattliche Erklärung 123 Danksagung 125 Lebenslauf 127 Publikationen 129 Konferenzbeiträge 131 ii

5 Abkürzungen β F W HM - Halbwertsbreite A O oder AFE O - antiferroelektrisch orthorhombisch A T oder AFE T - antiferroelektrisch pseudotetragonal a h, c h - hexagonale Gitterparameter a k - kubischer Gitterparameter a o, b o, c o - orthorhombische Gitterparameter a pk - pseudokubische Gitterparameter a rh - rhomboedrischer Gitterparameter a t, c t - tetragonale Gitterparameter AFE - antiferroelektrisch AFM - Rasterkraftmikroskop (Atomic Force Microscope BPO - Bariummetaplumbat BZO - Bariumzirkonat C-V - Kapazität-Spannungs-Abhängigkeit d gr - Grenzdicke zur Entstehung einer zusätzlichen (001) o -Orientierung in (120) o - orientierten PZO-Schichten E k - kritisches Feld F R oder FE R - ferroelektrisch rhomboedrisch iii

6 Abkürzungen F T oder FE T - ferroelektrisch tetragonal FE - ferroelektrisch FFT - schnelle Fourier-Transformation hdp - hexagonal dichteste Kugelpackung (hkl) h - hexagonal indizierte Kristallebene (hkl) k - kubisch indizierte Kristallebene (hkl) o - orthorhombisch indizierte Kristallebene (hkl) pk - pseudokubisch indizierte Kristallebene (hkl) rh - rhomboedrisch indizierte Kristallebene (hkl) t - tetragonal indizierte Kristallebene h c - kritische Dicke für Spannungsrelaxation in einer dünnen Schicht HRTEM - hochauflösende Transmissionselektronenmikroskopie I-V - Strom-Spannungs-Abhängigkeit JCPDS - Tabellen des Joint Committee on Powder Diffraction Standards krz - kubisch-raumzentriertes Gitter MBE - Molecular Beam Epitaxy ML und MLs - Multilage bzw. Multilagen MOCVD - Metal-Organic Chemical Vapour Deposition MOD - Metal-Organic Deposition MOS - Metal-Oxide-Semiconductor iv

7 Abkürzungen MPB - morphotrope Phasengrenze MWR - Maxwell-Wagner-Relaxation P s - Sättigungspolarisation PE - paraelektrisch P-E oder P-V - Polarisations-Feld- bzw. Polarisations-Spannungs-Hysterese PFM - Piezoresponse-Rasterkraftmikroskop PLD - gepulste Laser-Abscheidung (Pulsed Laser Deposition) PTO - Bleititanat PVD - Methode der physikalischen Abscheidung aus der Dampfphase PZO - Bleizirkonat PZT - Blei-Zirkonat-Titanat PZT(20/80) - PbZr 0.2 Ti 0.8 O 3 PZT(80/20) - PbZr 0.8 Ti 0.2 O 3 RMS - Rauigkeit einer Oberfläche (root-mean-square roughness) RSM - Reciprocal Space Mapping in der Röntgendiffraktometrie SAED - Elektronen-Feinbereichsbeugungsbild (Selected Area Electron Diffraction) SRO - Strontiumruthenat STO - Strontiumtitanat T c - Curie-Temperatur t kr - kritische Dicke des strukturellen Phasenüberganges in dünnen PZO-Lagen v

8 Abkürzungen TDs - durchstoßende Versetzungen (threading dislocations) TEM - Transmissionslektronenmikroskop(ie) XRD - Röntgendiffrakrometrie (X-Ray Diffraction) ZA - Zonenachse vi