Hydrogeochemische Modellierung mit PhreeqC ( )
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- Tobias Hartmann
- vor 7 Jahren
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1 Blockkurs Geowissenschaftliches Modellieren ( Blockkurs Geowissenschaftliches Modellieren (19./ & 26./ ) ( ) 1. Einleitung Hydrogeochemische Modelle sind numerische Werkzeuge, um wasserchemische Analysen zu interpretieren und geogene sowie anthropogen beeinflusste aquatische Systeme zu analysieren. Als Eingangsgrößen werden in der Regel thermodynamische Daten und möglichst vollständige wasserchemische Analysen benötigt. Die thermodynamischen Daten stehen - soweit es sich um Komplexbildungskonstanten und Löslichkeitsprodukte handelt - in Form von Standard- Datensätzen (Datenbanken) für die jeweiligen Programme zur Verfügung. Die Daten zur Beschreibung oberflächenkontrollierter Reaktionen müssen durch eigene experimentelle Befunde ergänzt werden. Im Gegensatz zu Grundwasserströmungs- und Transportmodellen bedürfen hydrogeochemische Modelle an sich keiner Kalibrierung. Bei Berücksichtigung oberflächenkontrollierter Reaktionen und kinetisch kontrollierter Reaktionen müssen aber auch hydrogeochemische Modelle kalibriert werden. (aus: Merkel & Planer-Friedrich, s.a.) 2. Aufbau hydrogeochemischer Modellierungsprogramme Der Aufbau hydrogeochemischer Modellierungsprogramme besteht aus Input, Output sowie der Rechengrundlage, d.h. einer Datenbank, in der thermodynamische Parameter wie Löslichkeitskonstanten für bestimmte Reaktionsgleichungen definiert sind. Input Als Eingabeparameter aller hydrogeochemischen Modellierungen bedarf es einer möglichst vollständigen und exakten wasserchemischen Analyse. Datenbanken In der Regel greift man auf bestehende Datensätze (z.b. in PhreeqC auf wateq4f.dat) zurück, da das Erstellen einer eigenen Datenbank mit sehr großem Aufwand verbunden ist und große Sorgfalt erfordert. Beim Vergleich von Löslichkeitsprodukten aus verschiedenen Datenbanken muss beachtet werden, ob dieselben Reaktionsgleichungen zugrunde liegen. Unterschiedliche Reaktionsgleichungen für die Bildung desselben Minerals liefern unterschiedliche Löslichkeitsprodukte. Deshalb müssen Löslichkeitsprodukte und Komplexbildungskonstanten stets eindeutig mit einer Reaktionsgleichung verknüpft sein. Außerdem muss man sich bewusst sein, dass bei der Zusammenstellung von Löslichkeitsprodukten und Komplexbildungskonstanten aus der Literatur eine gewisse Inkonsistenz der Daten resultiert, diese meist unter unterschiedlichen experimentellen Randbedingungen und mit Hilfe unterschiedlichen Berechnungsmethoden ermittelt wurden. (aus: Merkel & Planer-Friedrich, s.a.) Output Ausgabe der Ergebnisse im Programm selbst oder definierter Ergebnisse in einem speziellen Ausgabefile (PhreeqC SELECTED_OUTPUT). Neben den Ergebnissen sind aber auch Daten zur Ausgangswasseranalyse ersichtlich (PhreeqC - Initial solution). Die Resultate können je nach verwendeter Software auch als Graphik im Programm ausgegeben werden (PhreeqC - Chart). Kontakt: elke.suess@geo.tu-freiberg.de - 1
2 3. Aufbau und Bedienung von PhreeqC Der prinzipielle Aufbau von PhreeqC gliedert sich wie folgt (siehe auch Abbildung 1): Input Keywords: TITLE, SOLUTION, END (Keyword-Index rechts) Speichern des Input-Files PHREEQC (*.phrq) abspeichern Berechnung starten Calculations/ Start bzw. das Icon Calculate Im Progress-Fenster wird der Stand der Berechnung angezeigt, am Ende erscheint DONE, bzw. bei Problemen eine Fehlermeldung. Klickt man auf DONE Öffnen des Output Fensters. Output Standard-Output (separates Fenster), Ausgabe der Konzentrationen in mol/l Reading data base Datenbank, Keywords werden eingelesen Reading input data Eingabefile wird eingelesen Beginning of initial solution bzw. batch-reaction calculations phase assemblage (SI der Phase im Gleich-/Ungleichgewicht, Ausgangsmenge immer 10 mol/l (initial), gelöste/gefällte Menge der Phase in mol/l (delta)) solution composition (Konzentrationen in mol/l) description of solution (Ionenstärke, Analysenfehler, ph, pe, etc.) distribution of species (Speziesverteilung, Komplexbildung) saturation indices (Übersättigung, SI > 0 / Untersättigung SI < 0) über den Keyword-Index (rechts) im Output ist das Anwählen der einzelnen Unterpunkte per Mouseklick möglich Abbildung 1: Aufbau von PhreeqC-2 (Version ) Bei der Berechnung greift PhreeqC auf die Lösung von nicht-linearen Gleichungssystemen aus Gleichgewichtskonstanten und Massenbalancen zurück. Unter dem Keyword SOLUTION wird die chemische Zusammensetzung des Wassers definiert (Reihenfolge der Angaben ist gleichgültig): Kontakt: elke.suess@geo.tu-freiberg.de - 2 -
3 o Einheiten (units) müssen definiert werden: Konzentration/Liter Lösung; Konzentration/kg Lösung; Konzentration/kg Wasser (Konzentrationen in g, ug, mg bzw. mol, z.b. mmol/l, mol/kgw); alternativ auch ppm oder ppb möglich o abweichende Einheiten hinter dem entsprechendem Element, z.b. Cd 2.5 ug/l o ph-wert (default ph=7) o Temperatur (temp) [ C] (default T=25 C) o Dichte (density) [g/cm 3 ] (default g/cm 3 ), Meerwasser: g/cm³ o Angabe des gemessenen E H -Wertes als pe-wert (default pe=4, E H 237 mv); Umrechnung pe 16.9 * E H [E H in V]) o zusätzlich oder an Stelle des pe-wertes kann ein Redoxpaar (redox) definiert werden, um den Standard-pE-Wert zu berechnen und in weitere Berechnungen eingeht, z.b. für die Speziesverteilung redoxsensitiver Elemente (Elemente, die abhängig von ph und pe in verschiedenen Redoxstufen vorkommen) o Angabe der analysierten Elemente (Liste), die nur in einer Redoxstufe auftreten bzw. bei denen Gesamtkonzentrationen (z.b. für Eisen) bestimmt wurden, z.b. (units mg/l) Ca Mg Fe # Gesamteisen conc. Fe 2+ + Fe 3+ o Angabe redoxsensitiver Elemente mit Wertigkeit in Klammern, z.b. (units mg/l) Mn(2) umol/l # Mangan mit der Redoxstufe II, Mn 2+ o Eingabe von Komplexen (z.b. für HCO 3 -, NO 3 -, SO 4 2- ): Ion (Wertigkeit) Konzentration as Komplexform, z.b. für HCO3-: Alkalinity as HCO3 Ion (Wertigkeit) Konzentration gfw Molmasse des Komplexes (gfw = gram formular weight), z.b. für HCO3-: N(5) 0.29 gfw 62.0 Ion (Wertigkeit) Konzentration (wenn abweichend von units), z.b. für SO 4 2 ( mg/l SO 4 2- ) S(6) mmol/l (as SO4) o charge hinter einem Element (möglichst Element mit höchsten Konzentration), ph- oder pe-wert, erzwingt vollständigen Ladungsausgleich (häufig wenn Analysefehler > 3-5 % und Analyse deshalb nicht für weitere Modellierungen genutzt werden sollte) o ph-, pe-wert oder einzelne Elemente können kombiniert mit Mineral- oder Gasphasen und dem Sättigungsindex angegeben werden, um Konzentrationsänderung des betreffenden Elements als Gleichgewicht oder definiertes Ungleichgewicht zu erreichen (default Sättigungsindex SI=0); für Gase anstelle SI Logarithmus des Partialdruckes in bar z.b. O(0) 1.0 mg/l O2(g) -0.7 SI O2(g) -0.7 O 2 -Partialdruck von = 0.2 bar = 20 Vol % Kontakt: elke.suess@geo.tu-freiberg.de - 3 -
4 CO 2 -Partialdruck von 0.03 Vol % = bar SI = log(0.0003)=-3.5 o Definition des Redoxpaars separat hinter dem redoxsensitiven Elements Redoxgleichgewichtsberechnung für redoxsensitives Element aus dem angegebenen Redoxpaar, d.h. der Standard-pe-Wert bzw. das Standard-Redoxpaar wird für dieses Element nicht zur Berechnung Elementspezies verwendet Um chemische und kinetische Reaktionen oder reaktiven Transport zu modellieren sind weitere Keywords (Keyword-Index, Abbildung 1) notwendig: EQUILIBRIUM_PHASES Simulation von Gleichgewichten (Voreinstellung SI = 0), definierten Ungleichgewichten über den Sättigungsindex (SI = log IAP/KT = log (Sättigung [%]/100)) z.b. für eine 20%ige Sättigung (Untersättigung) mit CaCO 3 SI = IAP/KT = log (20%) = log(0.2) -0.7 EQUILIBRIUM_PHASES 1 # Angabe der Nummerierung optional, aber bessere Übersicht Calcite -0.7 # default 0, d.h. eine 100%ige Sättigung (SI = log 1 = 0), wobei 0 nicht angegeben werden muss Ergebnis: Im Output unter Phase assemblage Moles in assemblage Delta wieviel mol/l wurden zum Erreichen der %igen Sättigung gelöst (negativer Delta-Wert) bzw. ausgefällt (positiver Delta-Wert) Bei Gasen können mit EQUILIBRIUM_PHASES offene Systeme modelliert werden, wobei anstelle des SI der Logarithmus des Partialdruckes in bar angegeben wird, z.b. für ein offenes System unter atmosphärischen Bedingungen (= offene Belüftung): EQUILIBRIUM_PHASES 1 N2(g) O2(g) CO2(g) # N2(g) log(partialdruck in bar) N 2 = Vol% = bar log(0.7808) = # Vol% # Vol% Soll nach der Simulation z.b. mit EQUILIBRIUM_PHASES (z.b. nach offener Belüftung) ein weiter Job ausgeführt werden, so muss zunächst die Simulation bzw. Lösung, die für weitere Schritte genutzt werden soll, abgespeichert werden SAVE SOLUTION und die Berechnung mit END abgeschlossen werden. Mit USE SOLUTION wird die abgespeicherte Lösung in die neue Reaktion eingebunden. Als Beispiel soll nach dem ein Wasser mit Sauerstoff belüftet wurde, Kalk bis zum Gleichgewicht zu geben werden: EQUILIBRIUM_PHASES 1 O2(g) SAVE SOLUTION END USE SOLUTION # Vol% EQUILIBRIUM_PHASES 2 Calcite 0 Kontakt: elke.suess@geo.tu-freiberg.de - 4 -
5 GAS_PHASE Simulation von Reaktionen mit Gasen im geschlossen System. Definition u.a. als fixed_volume/fixed_pressure (fixiertes Volumen oder Druck der Gasphase), pressure (Gesamtdruck bei fixed_pressure), volume (Volumen des Gases in L), temperature (Gastemperatur, default 25 C), gas phase and partial pressure [bar] (Gasphase und Partialdruck, z.b. CO2(g) ) GAS_PHASE -fixed_volume -pressure 1 -volume CO2(g) REACTION_TEMPERATURE # 1 bar Gesamtdruck # Verhältnis Wasser zu Gas Modellierung von Reaktionen unter verschiedenen Temperaturbedingungen, abweichend von der Eingabe unter Solution unter dem Keyword Angabe der Reaktionstemperaturen REACTION Für die Zugabe von bestimmten Mengen eines Reaktanten zu einer Lösung Angabe des Reaktanten sowie die Zugabemenge in mol (in einzelnen Reaktionsschritten oder als Gesamtzugabemenge und die Angabe der Anzahl der Reaktionsschritte) z.b. für die Zugabe von 0.2 mol/l CaCO 3 (MW g/mol 1 mol CaCO g) REACTION 1 Calcite # Reaktant CaCO 3 2.0e-1 moles in 20 steps # Gesamtzugabemenge 0.2 mol wird in 20 Reaktionsschritten unterteilt oder Angabe der schrittweisen Zugabemengen: # 2.0e-2 4.0e-2 6.0e-2 8.0e-2 moles usw. MIX Mischen zweier Wässer Angabe der Nummer der Lösung sowie der Anteil an der Mischung; jede Mischung muss mit END abgeschlossen werden z.b. für Mischungen aus 20% Lösung 1 und 80% Lösung 2 MIX END Weitere Hinweise zum Umgang mit PhreeqC: o Tastenkombinationen: STRG+T: Liste der möglichen Spezies STRG+H: Liste der möglichen Phasen STRG+K: Liste der möglichen Minerale über ENTER holt man sich die gewünschten Spezies, Phasen oder Minerale in das Input-File Kontakt: elke.suess@geo.tu-freiberg.de - 5 -
6 o Über den Befehl SELECTED_OUTPUT ist möglich, Daten im Spreadsheet-Format darzustellen und sich in einem separaten File ausgeben zu lassen. Vorrausetzung ist die Angabe der gewünschten Outputs im Input-File unter SELECTED_OUTPUT, z.b. Sättigungsindices, Element- oder Spezieskonzentrationen etc. Nachstehend einige PHREEQC-Befehle (fettgedruckt); beendet wird der Ausgabe-Ausdruck mit END: SELECTED_OUTPUT -file file name.csv # Ausgabe in dieses File -reset false # kein Standard-Output drucken -step # Reaktionsschritt für Batchreaktion-Simulation -solution # Ausgabe Solution-Nummer für Simulation in jeder Zeile des Selected_Output-Files -state # Ausgabe Typ für Simulation in jeder Zeile des Output-Files -ph -pe -temperature -totals F Fe Mn Pb # Gesamtkonzentrationen -molalities Fe+2 SO4-2 FeCO3 # Spezieskonzentrationen -equilibrium_phases Calcite # Gleich-/Ungleichgewichtseinstellung -saturation_indices Calcite # Sättigungsindices END Kontakt: elke.suess@geo.tu-freiberg.de - 6 -
7 - Literatur - Links und Literatur Charlton, S.R, Parkhurst, D.L.(2002): PHREEQCI A Graphical User Interface to the Geochemical Model PHREEQC, U.S. Geological Survey, USGS Fact Sheet FS , URL: ftp://brrftp.cr.usgs.gov/geochem/pc/phreeqc/phreeqci.factsheet.pdf (Access: 04/2008) Merkel, B. (2006): Webseite zur Lehrveranstaltung Hydrogeochemische Modellierung, URL: (Access 04/2008) Merkel, B.J., Planer-Friedrich, B. (2002): Grundwasserchemie: Praxisorientierter Leitfaden zur numerischen Modellierung, Springer-Verlag Berlin Heidelberg, 219 S. Merkel, B.J., Planer-Friedrich, B., Nordstrom, D.K. (2006): Groundwater Chemistry - A practical guide to modeling of natural and contaminated aquatic systems, Springer-Verlag Berlin Heidelberg, 200 p. Merkel, B.J., Planer-Friedrich, B. (s.a.): Skript zum Blockkurs Hydrogeochemische Modellierung - Theorie -, TU BAF, unpublished, 27 p., URL: Access 04/2008) Parkhurst, D., Charlton, S., Riggs, A. (1998): Reaction-Transport Modeling In Ground-Water Systems, U.S. Geological Survey, URL: (Access: 04/2008) Parkhurst, D.L., Appelo, C.A.J.(1999): User s guide to PHREEQC (Version2) - A computer program for speciation, batch-reaction, one-dimensional transport, and inverse geochemical calculations, U.S.Geological Survey, Water-Resources Investigations Report , 310 p. Downloads PhreeqC-Software: PHAST: Materialien zum Modul Hydrogeochemische Modellierung : Kontakt: elke.suess@geo.tu-freiberg.de - 7 -
Hydrogeochemische Modellierung mit PhreeqC ( )
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