Voraussetzung für Teilnahme: V Grundwasserbeschaffenheit
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- Angela Schwarz
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1 Institut für Geologie Lehrstuhl für Hydrogeologie Seminar WS 2008/09 Hydrogeochemische Modellierung mit PhreeqC begleitende Übung zur Vorlesung Grundwasserbeschaffenheit Prof. B. Merkel, Dipl.-Geoökol. M. Schipek, Dipl.-Geol. W. Gezahegne Anmerkungen Schein/Note: regelmäßige Teilnahme & Mitarbeit Abgabe Aufgaben bis spätestens zum nächsten Seminar Dokumentation: Vorgehen (Input-File) + Ergebnisse und Interpretation (kurz!) Abgabe Theoriefragen Voraussetzung für Teilnahme: V Grundwasserbeschaffenheit 1
2 Anmerkungen Zeitplan: / Kurseinführung, Aufbau Programm Aufgabenblock I (Grundwasser Lithosphäre) / Aufgabenblock I (Grundwasser Lithosphäre) / Aufgabenblock II (Anthropogene Nutzung von Grundwasser) / Aufgabenblock III (Atmosphäre Grundwasser Lithosphäre) / Aufgabenblock IV (Sanierung von Grundwasser) / Aufgabenblock V (Sanierung von Bergbauwässern) Informationen: Wasserinhaltstoffe Was sind Wasserinhaltsstoffe? freie Kationen / Anionen Verbindungen verschiedener Elemente = Komplexe aliphatische KWs, Phenole, BTX, PAK, PCB, DNAPL, HKW, Dioxine, Pestizide, Hormone, Medikamente Lebewesen 2
3 Vorkommen von Spezies Was bestimmt das Vorkommen von Spezies? Wechselwirkungen der gelösten Spezies untereinander (Komplexbildung, Redoxreaktionen) der gelösten Spezies mit Gasen der gelösten Spezies mit festen Phasen (Lösung/ Fällung, Sorption) Transportprozesse Zerfallsprozesse (biologischer Abbau, radioaktiver Zerfall) Modellierungsprogramme Was können hydrogeochemische Modellierungsprogramme? Spezies Verteilung, Komplexierungsreaktionen Sättigungsindex Simulation von Lösung und Fällung unter veränderten Randbedingungen (Temperatur, Ionenstärke, Spezies, Gaspartialdrücke, Gesamtdruck, Verdunstung) Mischen von Wässern Genese (inverse Modellierung) Ionentausch und Oberflächenkomplexierung Kinetische Reaktionen (batch) Reaktiver Stofftransport 3
4 Modellierungsprogramme PHREEQC 2 EQ 3/6 V PHREEQC I CHEMSAGE V4 Entwicklung von Programmfamilien 1997 PHREEQC EQ 3/ PHREEQC CHEMSAGE V3.x 1994 PHRQPITZ WATEQ4F V1.12 V PHREEQ M MINTEQA PHREEQ X MINTEQA2 WATEQ4F V PHRQPITZ 90 SOLMINEQ. V PHREEQE 89 WATEQX 1988 PHRQPITZ SOLMINEQ. SOILCHEM V V PHREEQE 87 CHEMSAGE WATEQ4F 1986 SOLMINEQF 1985 PHREEQE 85 EQ 3/ MINTEQ WATEQF PHREEQE WATEQ PHREEQE GEOCHEM 1979 EQ 3/6 WATEQ MIX 2 WATEQF 1975 EQ 3 MINEQL (SALT) SOLMINEQ REDEQL2 WATEQ REDEQL WATCHEM Lösungsalgorithmen Freie Energie Methode Minimierung der freien Gibb schen Energie (CHEMSAGE) Gleichgewichtskonstanten Lösung eines Gleichungssystems mit Reaktionsgleichungen und Gleichgewichtskonstanten (PHREEQC, EQ3/6, WATEQ4F, MINTEQA2, etc.) 4
5 PhreeqC USGS public domain Homepage des USGS: Programm: PhreeqC mit Windows-Oberfläche: PHREEQC for Windows (1.7MB) Manual: PDF Documentation (1.1M) ftp://brrcrftp.cr.usgs.gov/geochem/unix/phreeqc/manual.pdf Beschreibung chem. Reaktionen Thermodynamischer Ansatz Massenwirkungsgesetz Gibbs sche freie Energie Kinetischen Ansatz 5
6 Aufbau Input-File Aufbau Input-File 6
7 Aufbau Input-File Tastenkombination: STRG+T: Liste der möglichen Spezies STRG+H:Liste der möglichen Phasen STRG+K: Liste der möglichen Minerale mit Enter ins Input-File holen Datenbank 7
8 Datenbank Masterspezies in Lösung (SOLUTION_MASTER_SPEZIES) Spezies Molmasse Alkalinität Atommasse des Elements Alkalinität #Fe(OH) Fe+3 + 2H2O = Fe(OH)2+ + 2H+ log_k delta_h 17.1 kcal Datenbank Spezies in Lösung (SOLUTION_SPEZIES) 8
9 Datenbank Phasen: Festphasen und Gasphasen (PHASES) #CaCO3 78 Ca+2 + CO3-2 = CaCO3 log_k delta_h kcal -analytical Datenbank Austausch von Spezies (EXCHANGE_SPEZIES) 9
10 Datenbank Reaktionsraten (RATES) Berechnung 10
11 Aufbau Output-File Datenbank Keywords einlesen Aufbau Output-File Eingabefile wird eingelesen 11
12 Aufbau Output-File solution composition (Konzentrationen in mol/l) description of solution (Ionenstärke, Analysenfehler, ph, pe, etc.) distribution of species (Speziesverteilung, Komplexbildung) saturation indices (Über- / Untersättigung) Aufbau Output-File 12
13 Aufbau Output-File Sättigungsindex SI SI < -0.2 untersättigt, SI > +0.2 übersättigt, SI = fache Übersättigung SI = fache Untersättigung Massenwirkungsgesetz Thermodynamischer Ansatz Massenwirkungsgesetz Gibbs sche freie Energie 13
14 Massenwirkungsgesetz AB A + B K 2 2 Ca SO4 CaSO [CaSO 4 ] = 1 4 pk = (20 C) LP {Ca 2 } {SO 2 4 } 10 LP = IAP = {Ca 2+ } {SO 4 2- } AB A + B (Minerallösung) A + B AB (Mineralbildung, Fällung) K K = 1/K log K log K = -log K Löslichkeitsprodukt LP LP ist abhängig: Mineral Verweilzeit Temperatur E H -Wert Lösemittel Druck bzw. Partialdruck ph-wert Komplexbildung 14
15 Löslichkeitsprodukt LP Abhängigkeit des LP vom Druck bis zum Gesamtdruck von 500 m Wassertiefe (5 MPa) Druckänderung wirkt sich kaum auf LP aus starke Abhängigkeit vom Partialdruck einzelner Gase Abhängigkeit des LP vom Partialdruck CO 2 -Partialdruck im Boden mal größer als in Atmosphäre (biologische + mikrobiologische Aktivitäten) humides Klima im Sommer: pco 2 : 3-5 kpa (3-5 Vol%) tropisches Klima: pco 2 : >30 kpa (30 Vol%) erhöhte Bioaktivität Deponien, organ. Kontaminationen: pco 2 : bis 60 kpa (60 Vol%) p(co 2 ) = H + Löslichkeit Minerale (ph-abhängige Löslichkeit) Löslichkeitsprodukt LP Abhängigkeit des LP von der Temperatur Le Chatelier: Prinzip des kleinsten Zwanges Temperatur = Löslichkeit Minerale (endotherme Reaktion) z.b. Silikate, Alumosilikate, Sulfide, Oxide Temperatur = Löslichkeit Minerale (exotherme Reaktion) z.b. Carbonate, Sulfate Abhängigkeit des LP vom ph-wert gesamter ph-bereich gleichermaßen löslich: z.b. Na +, K +, NO 3-, Cl - Metall-Löslichkeit sehr ph-abhängig: basischer ph-bereich: Fällung von Metall-Hydroxiden, -Oxiden, - Salzen saurer ph-bereich: Lösung von Metallen (freie Kationen) Aluminium: löslich im sauren und basischen ph-bereich, Ausfällung zwischen ph 5 bis 8 15
16 Löslichkeitsprodukt LP Abhängigkeit des LP vom E H redoxsensitive Elemente (verschiedene Oxidationsstufen) Beispiele: Uran: als U(+4) nahezu unlöslich, als U (+6) gut löslich Eisen: als Fe (+3) wenig löslich (ph >3), als Fe (+2) gut löslich Abhängigkeit des LP von der Komplexbildung allgemein: Komplexbildung = Löslichkeit Minerale Komplexzerstörung = Löslichkeit Minerale Redoxpotential Redoxpotential E H -Wert {oxidierte Spezies} n {e } {reduzierte Spezies} EH 0 E R T ln n F {ox} {red} E 0 R T n F {ox} {red} Normal-Redox-Spannung (V) allgemeine Gaskonstante (8.315 J/K mol) absolute Temperatur (K) Anzahl der frei werdenden Elektronen (e) FARADAY-Konstante (96484 C/mol = J/V mol) Aktivität des oxidierten Partners Aktivität des reduzierten Partners 16
17 Redoxpotential Standardbedingungen {red} EH E log n {ox} Temperatur-Abhängigkeit E H E M ph-abhängigkeit Redoxpotential E H -Wert (T 25 C) für PhreeqC: pe 16. 9E h E H / 1 ph-einheit mv bei 25 C mv bei 20 C mv bei 10 C mv bei 0 0 m R T R T {red} EH E ph log n F n F {ox} Redoxpotential H 2 /Pt-Elektrode Pt-Elektrode e - e - Salzbrücke H 2 Anode - Kationen Anionen Voltmeter Messung des Redoxpotentials Pt Pt 1 mol/l H + Probelösung H 2 2H + + 2e - S (+VI) O H 2 O + 8e - S OH - 17
18 Gibbs sche freie Energie Thermodynamischer Ansatz Massenwirkungsgesetz Gibbs sche freie Energie Gibbs sche freie Energie konst. T und konst. p System im Ungleichgewicht chem. Gleichgewicht G = 0 G = H S 0 * T G > 0 Energie benötigt (endotherme Reaktionen) + G=-R*T*lnK G < 0 Reaktion läuft spontan ab (exotherme Reaktionen) - G=-R*T*lnK Enthalpie H: H=U+p V (U=innere Energie, p=druck, V=Volumen) -dh = exotherme Reaktion = Wärmefreisetzung; +dh = endotherme Reaktion = Wärmeverbrauch Datenbank: SOLUTION_SPEZIES #CaCO3 78 Ca+2 + CO3-2 = CaCO3 log_k delta_h kcal Entropie S 0 Temperatur = Unordung der Stoffe 18
19 Henry-Gesetz m i = K Hi * p i m i : Molalität des Gases i (mol/kg) K Hi : Henry-Konstante des Gases i p i : Partialdruck des Gases i (kpa) Temperatur = Löslichkeit von Gasen N mg/l (0 C) mg/l (25 C) O mg/l (0 C) 8.43 mg/l (25 C) nur für Gase, die in Lösung nicht oder kaum weiterreagieren zb. Stickstoff, Sauerstoff, Argon Berücksichtigung von Folgereaktionen (CO 2, NO, NO 2, NH 3, SO 2 ) Komplexbildung, Minerallösung = p(gas) 1. Beispiel Einfache hydrogeochem. Analyse Temperatur C ph 6.8 E H 710 mv Hauptkationen Hauptanionen Ca mg/l HCO mmol(eq)/l Mg mg/l SO 2-4 S mg/l mg/l K + 12 mg/l Cl - 80 mg/l Na mg/l NO mg/l Spurenelemente Fe mg/l Fe mg/l As 0.8 mg/l Ba 0.05 mg/l Pb 0.01 mg/l U 25 µg/l 19
20 1. Beispiel Mögliche Fragestellungen Analysenfehler (Umrechnung in mol(eq)/l!) Gesamtmineralisation Speziesverteilung: As(III) As(V)? (Unterschied in Toxizität!) Fe (II) Fe (III)? (Unterschied in Mobilität!) welche Komplexe bilden sich? (0-wertig = keine Sorption, geringere Retention!) welche Mineralphasen sind unter - / übersättigt 1. Beispiel Speziesverteilung C(4) Speziesverteilung C(4) MgHCO3+ 1% CaHCO3+ 5% CO2 21% CaCO3 < 0.2 % NaHCO3 < 0.2 % CO3-2 < 0.04 % MgCO3 < 0.03% HCO3-73% 20
21 1. Beispiel Speziesverteilung As und Fe Prädominante Spezies: As As(V) 0.8 mg/l (1.071e-05 mol/l*1000*74,92) Fe Fe(II) 0.03 mg/l (Fe 2+, FeSO 4 ) (4.531e-07 mol/l*1000*55,847) Fe(III) 0.01 mg/l (FeOH 3, FeOH 2+ ) (1.396e-07 mol/l*1000*55,847) 1. Beispiel Über- und Untersättigte Fe-haltige Mineralphasen Hematite Magnetite Goethite Fe(OH)2.7Cl.3 Maghemite Fe(OH)3(a) Siderite Siderite(d)(3) Fe3(OH)8 Jarosite-K Jarosite(ss) Scorodite Jarosite-Na Melanterite JarositeH Ausfällung amorphes Eisenhydroxid Hämatit, Magnetit und Goethit eher durch Umwandlung von Fe(OH) 3 21
22 Thermodynamische Modelle nötig? Gipslöslichkeit wieviel Gips kann in destilliertem Wasser gelöst werden? CaSO 4 Ca 2+ + SO 4 2- pk = (20 C) K 2 2 Ca SO CaSO 4 LP {Ca } {SO4 } 10 {CaSO 4 } = 1 da {Ca 2+ } = {SO 4 2- } 2 {SO4 } {SO4 } 5 10 mol/l 5 mmol/l 2 LP {SO4 } 10 2 richtig? Aktivitäten! Thermodynamische Modelle nötig? Umrechnung Aktivität - Konzentration a i f i c i I c i z i I 0,1 mol/kg a a < c 22
23 Ionendissoziationstheorie Debye-Hückel-Gleichung (1923) log( f ) A z I I < 0,005 mol/kg i 2 i Güntelberg-Gleichung (1926) 2 log( fi) 0,5zi 1 1,4 Davies-Gleichung (1962, 1938) 2 log( fi) A zi ( 0,3 I) 1 I WATEQ Debye-Hückel-Gleichung (1974) 2 A zi I log( fi) bi I 1 B a I i I I I Erweiterte Debye-Hückel-Gleichung 2 A zi I log( fi) I < 0,1 mol/kg 1 B a I I < 0,1 mol/kg I < 0,5 mol/kg I < 1,0 mol/kg Ionendissoziationstheorie endet spätestens bei 1 mol/kg! Interaktionstheorie: Ionenstärke > 1 mol/kg, z.b. hochsalinare Wässer Pitzer-Gleichung (1973) i Thermodynamische Modelle nötig? Umrechnung Aktivität - Konzentration I 1 = 0.5 c i z i 2 = = 0.5 (5 mmol/l mmol/L 2 2 ) = 20 mmol/l = mol/l f i = 0.55 a i = f i c i c i = a i : f i c i = 5 mmol/l:0.55 = 9.1mmol/L 23
24 Thermodynamische Modelle nötig? Umrechnung Aktivität - Konzentration I 2 = 0.5 (9 mmol/l 4 2) = 36 mmol/l f i = 0.52c i = 5 mmol/l : 0.52 = 9.6 mmol/l I 3 = 0.5 (9.6 mmol/l 4 2) = 38.4 mmol/l f i = 0.51c i = 5 mmol/l : 0.51 = 9.8 mmol/l etc. Ergebnis: Aktivität = 5 mmol/l Konzentration = 10 mmol/l richtig? Berechnung der Gipslösung mit PhreeqC Thermodynamische Modelle nötig? Equilibrium_Phases Gleichgewicht SI Gypsum = 0 wieviel Gips kann sich gerade in dest. Wasser lösen 24
25 Thermodynamische Modelle nötig? Folgereaktionen... Modellierung mit PhreeqC (solution composition) zeigt: c = 15,31 mmol/l Vergleich zur Berechnung: c = 10 mmol/l Differenz 5 mmol/l Warum...? Komplexbildung erhöht Minerallöslichkeit CaSO 40 -Komplex (4.949 mmol/l) Modellgebiet Grundgebirge Bewässerungs- Brunnen TW-Brunnen (neu) TW-Brunnen (alt) Quartär (Kies) Tone, Mergel Kreide Gipslagerstätte GW-Fließrichtung 25
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