Radioaktivität & Radiochemie. Zusammenfassung. Bindungs- und Separationsenergie, Massendefekt. Experimentelle mittlere Bindungsenergie pro Nukleon

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1 Wintersemester 011/01 Radioaktivität & Radiochemie Zusammenfassung Dr. Udo Gerstmann Bundesamt für Strahlenschutz & Themenübersicht Kernphysik, Atommodelle Zerfallsarten und Zerfallskinetik Karlsruher Nuklidkarte Eigenschaften ionisierender Strahlung Energie, WW mit Materie, Reichweite etc. Kernreaktionen und Kernspaltung Kernkraftwerksarten, Kernbrennstoffkreislauf Spaltprodukte, Aktivierungsprodukte, Abfälle Entdeckung, Herstellung, Eigenschaften von Actinoiden Methoden zum Nachweis ionisierender Strahlung und radioaktiver Stoffe Dosisimetrie, insbes. Dosisbegriffe Radiochemie der Erdalkaliemetalle, insbesondere Trennverfahren und Bestimmung von Sr-90 Beta-Zerfall Bindungs- und Separationsenergie, Massendefekt m K (Z,N) c = Z m p c + N m n c - m(z,n) c d u d d u u E S = - E B Feynman-Diagramm Quelle: Wikipedia ß - t ½ = 61 s -⅓ -⅓ -⅓ ⅔ ⅓ ⅔ ⅔ Neutron 0 Proton +1 z. B. Separation eines Protons: E S (p) = m K (Z,N) c -m K (Z-1,N) c -m p c E S (n).97 MeV 09 Pb Z = 8, N = 17 E S (p).799 MeV 09 Bi Z = 8, N = 16 Experimentelle mittlere Bindungsenergie pro Nukleon Flüssigkeitströpfchen-Modell (liquid drop model) "Nukleonen im Kern wie Moleküle in einer Flüssigkeit" nicht komprimierbar Bindungskräfte kurzer Reichweite Kondensationswärme bzw. Bindungsenergie "Oberflächenspannung" E B = E Volumen + E Oberfläche + E Coulomb + E Asymmertrie + E Paarung

2 Mittlere Bindungsenergie pro Nukleon als Funktion der Massenzahl nach Bethe- Weizsäcker Bindungsenergie für Nuklide mit ungerader Nukleonenzahl Einzelteilchen-Schalenmodell beruht auf quantenmechanischen Gesetzmäßigkeiten. gut zur Erklärung einiger empirischer Erfahrungen: Häufigkeit von gg-, ug/gu- und uu-kernen viele Isotone und Isotope bei magischen Nukleonenzahlen Z =, 8, 0, 8, 50, 8, (11, 10, 16, 10) N =, 8, 0, 8, 50, 8, 16, (18, 196, 8, 7, 18) Kerne mit magischen Nukleonenzahlen zeichnen sich aus durch: hohe erste Kernanregungsenergien kleine Einfangsquerschnitte für Kernreaktionen hohe Seprationsenergien für Protonen bzw. Neutronen E S (n) 7.67 MeV 08 Pb Z = 8, N = MeV 09 Pb Z = 8, N = 17 E S (p) MeV 08 Pb Z = 8, N = MeV 09 Bi Z = 8, N = 16 Zusammenfassung assu Atomekerne sind aus Neutronen und Protonen zusammengesetzt, die durch die Restwechselwirkungen aus der starken Wechselwirkung zwischen den Nukleonenbausteinen Quarks aneinander gebunden sind. Kernkräfte sind kurzweitige Paarkräfte, die Nukleonen in unmittelbarem Kontakt aneinander binden. Kernmaterial hat eine extrem hohe Dichte. Mit zunehmender Massenzahl wird die Stabilität der Kerne eine anwachsender Neutronenüberschuss benötigt, der bei schweren Kernen bis etwa 50 % betragen kann. Wegen des Fehlens einer primären zentralen Kernkraft werden Atomkerne durch eine Reihe quantitativer Kernmodelle beschrieben, die je nach Anwendungszweck ausgewählt werden, aber jeweils nur Teilaspekte der Kernphysik beschreiben können. Zusammenfassung assu Das Tröpfchenmodell hat sich als ein für pauschale Energieberechnungen sehr geeignetes Kernmodell erwiesen, das sowohl die Stabilität als auch die Instabilität (Radioaktivität) von Atomkernen pauschal vorhersagen kann. Es versagt aber bei der Energieberechnung individueller Kerne, vor allem wenn diese sich weit entfernt vom Stabilitätsbereich befinden. Kerne können wie Elektronen in den Atomhüllen durch Energiezufuhr in höherenergetische Zustände angeregt werden. Beim Zerfall bzw. der Abregung dieser Zustände kommt es zur Emission charakteristischer Kernstrahlung, i. d. R. Gammastrahlung Alpha-Zerfall A X X A Z Z 7 95 Am 9 Np 1 He He 1,0568 E = m v -7, u = 91,5 MeV -,0060 E Np v Np = E v 0,00605 E Q=56MeV 5,6 = m Np/m E Np E = 5,6 MeV/(m /m Np +1) = 5,5 MeV

3 Zusammenhang Energie-Halbwertszeit bei Alphastrahlern Geiger-Nuttall-Regel log = a + b. log E V rgie in kev erfallsener Ze E-18 1E-15 1E-1 1E-9 1E-6 1E- 1E+0 1E+ 1E+6 1E+9 1E+1 1E+15 1E+18 Halbwertszeit in Jahren -Zerfall ß-Teilchen - Energiespektrum Konversionselektronen Karlsruher Nuklidkarte Nuklide E (kev) I E ß - Na % , Co 1 9 % 1 8, 1 87 % 115 0,0 19 I 0 9% 9 9 0,01 % ,0 % 7 69

4 Zerfallsprozesse - Zusammenfassung Zerfallsgesetz Augerelektronen Aktivität A N N N N N0 t t 0 t lnn lnn t 0 lnn e lnn0 e e N N e 0 t A A e 0 t t N t Zerfall und Aufbau 17 Cs 17m Ba 17 Ba (stabil) ,00 0,75 1,75 Radioaktivität (relati iv) 0,5 05 0, Halbwertszeiten Radioaktivität (relati iv) 0,1 0,01 0, Halbwertszeiten Aktivitä ät 1,50 1,5 1,00 0,75 A_1 A_ Gesamt Radioaktivität t (relativ) 0,75 0,5 0,5 Radioaktivität t (relativ) 0,1 0,01 0,50 T 1/ =,6 min 0,5 0, ,01 0, ,001 0,01 0, Zeit (min) Halbwertszeiten Halbwertszeiten 10 Ba 10 La 10 Ce 18 Po 1 Pb 1 Bi 00,00 1,75 1,50 Aktivitä ät 1,5 1,00 0,75 A_1 A_ Gesamt 0, ,5 0, Zeit (d)

5 1 ß,1,5 a 1 1E+1 1E+0 1, a Am 7,,1 Ma Np Empirische Reichweiten von Teilchen Rel lative Aktivität 1E-1 1E- 1E- 1E- 1E-5 1 Am 7 Np Reichweite (m) ,1 0,01 0,001 0,0001 Elektronen in Luft Protonen in Luft Alpha-Teilchen in Luft Elektronen in Wasser Protonen in Wasser Alpha-Teilchen in Wasser 1E-6 0, E-7 0, E-8 1E-1 1E+0 1E+1 1E+ 1E+ 1E+ 1E+5 1E+6 1E+7 1E+8 Jahre 0, ,01 0, Energie (MeV) Ionisationsdichten Schwächung von Teilchen-Strahlung Neutronen primär werden fast immer schnelle Neutronen erzeugt Abbremsung durch elastische und inelastische Stöße, am effektivsten durch Protonen, da gleiche Masse bei thermischen Neutronen Einfangreaktionen Elektromagnetische Strahlung Schwächung durch Wechselwirkung mit Hüllenelektronen (Photoeffekt, Compton-Steueung, Paarbildung) I = I 0. e -µx (µ = Schwächungskoeffizient) Schwächung abhängig vom Absorbermaterial (v. a. Z) und der Photonenenergie

6 Photoeffekt Comptoneffekt E e =E -E ' -E B E e =E -E B Paarbildung Wechselwirkungen - Zusammenfassung Strahlung Wechselwirkungsort Reaktion s (barn) Name Elektronenhülle Anregung, Ionisation 10 5 Atomare Anregung, Ionisation Protonen, elastische Streuung 10 Kernstreuung schwere Ionen Atomkern inelastische Streuung <1 Coulomb-Anregung Einfang 0,1 Transmutation Anregung, Ionisation» 100 Atomare Anregung, Ionisation Elektronen (e -, Elektronenhülle ß + -Vernichtung (100 %) Positronenvernichtung i ß -, ß + ) Coulomb-Feld Atomkern inelastische Streuung» 1 Bremsstrahlung Elektronenhülle elastische Streuung 0,1 koherente Streuung Valenzelektronen inelastische Streuung Compton-Effekt Rumpfelektronen Vollabsorption 10 Photo-Effekt Photonen Coulomb-Feld Atomkern Vernichtung Paar-Bildung elastische Streuung Mössbauer-Effekt Atomkern inelastische Streuung 0,001 Kern-Anregung Absorption Kern-Photo-Effekt Neutronen Atomkern inelastische Streuung 10 Neutronenmoderation Absorption 10 Neutroneneinfang Wechselwirkung Strahlung-Materie Coulomb-Barriere M + R + +R Dissoziation M + Ionisation M + + e - M* M + + X Y + M + + X M + X + Rekombination Chemische Reaktion Ladungstransfer U Z A Z x 1 1 A A A x M M + M n+ + (n-1)e - M* M + h Fluoreszenz Emission von Auger-Elektronen M* Anregung M* R Dissoziation in Radikale M* R + + R - Dissoziation in Ionen M* + X Y Chemische Reaktion M* + X M + X* Energietransfer

7 Neutronenquellen Spontanspaltung von 5 Cf (,E6 Neutronen s -1 µg -1 ),n-reaktionen, z. B. 6 Ra/Be mit 1E7 n/s Spaltreaktoren Spallationsquellen Compoundkern-Zerfälle Ein Ergebnis - mehrere Wege Kernreaktionen nach Neutroneneinfang + Compound- Kern n, n,n n,n n, n, np n,p n,p n,f Kernreaktion A(x,y)B Quo vadis? (n,) (p,) (,) (,n) (p,n) (n,n) (,n) (d,) (n,) (,n) (p,) (d,n) A (,p) (n,pn) (,n) (d,) (,p) (,np) (n,) (d,p) (n,p) (n,p)

8 Wiederholung Spaltstoffe in der Kerntechnik Geladene Teilchen (Protonen, Deuteronen, Alpha-Teilchen) können in den Atomkern nur dann eindringen (und damit Reaktionen auslösen) auslösen), wenn sie genügend Energie besitzen besitzen, um die Coulomb-Barriere zu überwinden. Auch g Gammastrahlung g kann Kernreaktionen hochenergetische auslösen ( Kernphotoeffekt ) Neutronen können auch bei geringer kinetischer Energie in den Atomkern eindringen, Wird ein Neutron in einem Atomkern eingefangen, so wird dessen Bindungsenergie freigesetzt, Dies kann zu verschiedenen Reaktionen führen Th U 8U 9 P , 5,8 6,,8 5, 6,7 6,,8 6, Überschussenergie (MeV) -,1 1,5 0,6-1,5 1,6 sn, (barn) 7 7 7, ,7 70 sn,f (barn) < 0, < 0, Z 90 N 1 11 kritische Energie für die Kernspaltung p g ((MeV)) 7,5 freiwerdende Bindungsenergie des angelagerten thermischen Neutrons (Massendefekt) (MeV) 5U 9 Neutronen je Spaltreaktion 9,,9 Isobarenausbeute bei der Kernspaltung 10 Spa altausbeute (%) 1 9 0,1 0,01 5 U , Isobarenmasse (u) Neutroneneinfangsquerschnitte von 5U und 8U Energieverteilung bei der Kernspaltung 1E+5 1E+ 1E+ Energie in MeV E+ 1E+1 E Einfangsque erschnitt (barn) Art kinetische Energie der Spaltprodukte kinetische Energie der prompten Neutronen prompte Gammastrahlung ß-Strahlung der Spaltprodukte -Strahlung der Spaltprodukte Neutrinos Summe 1E+0 1E 1 1E 1E 1E 1E 1E 5 1E 6 1E 7 1E 8 1E 9 U 8 n,g thermische n: < 0,1 ev epithermisch: < 1 ev mittelschnell: i l h ll < 10 kkev V schnell: 10 kev 0 MeV U 8 n,f U 5 n,g U 5 ng U 5 n,f 1E 10 1E 1E 1E 1 1E 1 1E+0 1E+1 1E+ 1E+ 1E+ Neutronenenergie (ev) 1E+5 1E+6 1E+7 1E+8

9 Aufbau von Transuranen in Kernreaktoren u1 100 % Uran.000 MWd/t U 95,5 % Uran,5 % SP 1%TUE Cm Cm Cm 5 Cm 6 Cm 16,9 d 9,1 a 18,1 a 8500 a 70 a 1 Am a Am 16 h Am 770 a Am 10,1 h, % 5 U =, % 0% 0, 6 U,0 % SP 0,76 % 5 U 0% 0, 6 U,5 % SP 0,9 % 0,1 % Np, Am 8 87,7 a a a 1 1,5 a,75e5 a,956 h 8,00E7 a 96,8 % 8 U =,5 % 1,5 % SP 1%TUE 7 Np 8 Np 9 Np 9, % 8 U,1E6 a 117d,117,55 d ß - 5 U 7,0E8 a 6 U 7 U 8 U 9 U,E7 a 6,75 d,7e9 a (n,),5 m (n,n) Folie 50 u1 nach KTG KAT-1-81 zit W. Schüller udo; Moderatoren gute Moderatoren müssen vor allem zwei Bedingungen erfüllen: 1. die Spaltneutronen müssen durch möglichst wenig Stöße abgebremst werden. der Einfangsquerschnitt für Neutronen muss möglichst gering sein Moderator mittlere Stoßzahl für eine Abbremsung von 1,75 relative Neigung zum Einfang thermischer MeV auf 0,05 ev Neutronen 1 H H Be C Spaltneutronen Reaktorgifte: 19 Sm (stabil) prompte Neutronen werden innerhalb von 10-1 s nach der Spaltung emittiert machen über 99 % aller Spaltneutronen aus verzögerte Neutronen werden von einigen Spaltprodukten erst nach Sekunden bis wenigen Minuten nach der Spaltung freigesetzt erhöhen die mittlere Lebensdauer auf ca. 1/15 Sekunde. sind für die Regelbarkeit von Reaktoren unentbehrlich

10 Neutroneneinfangsquerschnitte für 5U(n,f), 8U(n, ) und 9(n,f) Kernreaktor - Grundbestandteile 1E+ U 8 n,g U 5 n,f 1E+ 5U, 9,1 9 1) Spaltmaterial (z. B.,5 Moderator (zum Abbremsen schneller Neutronen) E Einfangsque erschnitt (barn) 9 n,f 1E+ Spaltwahrscheinlichkeit für 5U mit langsamen Neutronen am höchsten, da Verweilzeit der Neutronen am längsten Schnelle Abbremsung der Spaltneutronen auf Energien unterhalb des Resonanzbereichs nötig 1E+1 1E+0 Die Spaltneutronen p müssen schnell von ca. 1 MeV auf < 1 ev abgebremst g werden 1E 1 1E 1 1E thermische n: < 0,1 ev epithermisch: < 1 ev mittelschnell: i l h ll < 10 kkev V schnell: 10 kev 0 MeV 1E 1E 1E 1 1E+0 1E+1 1E+ 1E+ Neutronenenergie (ev) 1E+ 1E+5 1E+6 1E+7 Geschlossener Kernbrennstoffkreislauf Kernkraftwerke weltweit T Typ B i i l Beispiele Siedewasserreaktoren KWU 69 Schnelle Brüter Superphénix Gasgekühlte Reaktoren A Anzahl hl Matrox Leichtwassergekühlter Grafitreaktor RBMK Schwerwassergekühlter Druckwasserreaktor CANDU Druckwasserreaktor EPR (im Bau) Stand: (IAEA) Plutonium Uran-Konversion Uran-Gewinnung Extraktion von (IV) und U(VI) mit T ib t l h Tributylphosphat h t (TBP) NO- NO- BE-Lager BE-Herstellung Wiederaufarbeitung 5U-Anreicherung Gesamt UO+ Reaktor IInstallierte t lli t Leistung L i t MWe + Regulationsmöglichkeit (Neutroneneinfang z. B. durch Steuerstäbe) Kühlung Sicherheitsvorkehrungen zur Rückhaltung radioaktiver Stoffe (NO) UO(NO) TBP TBP Uran S lt d kt Spaltprodukte Endlager g Wiederaufarbeitung von Kernbrennstoffen nach dem rex rex-verfahren Verfahren (Plutonium (Plutonium-UraniumUranium Refining by Extraction) (NO) TBP 1. Auflösen des Kernbrennstoffs mit HNO UO(NO) TBP. Extraktion von (IV) und U(VI) mit TBP WAK: 0 % TBP/Kerosin. Rückextraktion von (III) nach Reduktion von (IV) (z. B. mit U(IV), Eisensulfamat, elektrochemisch). Rückextraktion von U(VI) mit verdünnter Säure

11 1 H Li Be IUPAC-Periodensystem Periodensystem der Elemente Stand: Na Mg Al Si P S Cl Ar 19 K 7 Rb 0 Ca 8 Sr 1 Sc 9 Y Ti 0 Zr V 1 Nb Cr Mo 5 Mn Tc 6 Fe Ru 7 Co 5 Rh Cs Ba La 71 Hf Ta W Re Os Ir Pt Au Hg Tl Pb Bi Po At Rn 87 Fr 88 Ra 89 Ac Lanthanoide Actinoide Ce 10 Rf 59 Pr 105 Db 60 Nd 106 Sg 61 Pm 107 Bh 6 Sm 108 Hs 6 Eu 109 Mt 6 Gd 8 Ni 6 Pb 110 Ds 65 Tb 9 Cu 7 Ag 111 Rg 66 Dy 0 Zn 8 Cd 11 Cn 67 Ho 5 B 1 Ga 9 In 68 Er 6 C Ge 50 Sn 11 Uuq 69 Tm 7 N As 51 Sb 70 Yb 8 O Se 5 Te 116 Uuh 71 Lu Th Pa U Np Am Cm Bk Cf Es Fm Md No Lr 9 F 5 Br 5 I He 10 Ne 6 Kr 5 Xe Die Actinoide eine Einteilung Element Symbol Z Kommentare Thorium Uran Th U 90 9 Schon vor Entdeckung der Radioaktivität (188 bzw. 1989) bekannt lange bekannt, Chemie verkannt Protactium (Actinium) i Pa (Ac) 91 (89) Auch natürlich spät gefunden, noch mehr EKAs Neptunium Plutonium Np 9 9 Die ersten Transurane Die Chemie passt gar nicht mehr Actinoiden-Effekt Americium Am 95 darf s ein Neutron mehr sein Einsteinium Fermium Lawrecium Es Fm Lr Fermium Fm 100 Herstellung nur noch mit Beschleunigern Da muss doch noch was gehen! Valenzelektronen-Konfiguration der Lanthanoide und Actinoide im Grundzustand Actinoiden-Kontraktion Lanthanoide Actinoide Lanthan La 5d 1 6s Actinium Ac 6d 1 7s Cer Ce f 1 5d 1 6s Thorium Th 6d 7s Praseodym Pr f 6s Protactinium Pa 5f 6d 1 7s Neodym Nd f 6s Uran U 5f 6d 1 7s Promethium Pm f 5 6s Neptunium Np 5f 6d 1 7s Samarium Sm f 6 6s Plutonium 5f 6 7s Europium Eu f 7 6s Americium Am 5f 7 7s Gadolinium Gd f 7 5d 1 6s Curium Cm 5f 7 6d 1 7s Terbium Tb f 9 6s Berkelium Bk 5f 9 7s Dysprosium Dy f 10 6s Californium Cf 5f 10 7s Holmium Ho f 11 6s Einsteinium Es 5f 11 7s Erbium Er f 1 6s Fermium Fm 5f 1 7s Thulium Tm f 1 6s Mendelevium Md 5f 1 7s Ytterbium Yb f 1 6s Nobelium No 5f 1 7s Lutetium Lu f 1 5d 1 6s Lawrencium Lr 5f 1 6d 1 7s Elektronenhülle und Oxidationsstufen OZ Element Elektronenkonfigur. Oxidationsstufen (in wässriger Lösung) 89 Actinium Ac [Rn] 6d 1 7s 90 Thorium Th [Rn] 6d 7s 91 Protactinium Pa [Rn] 5f 6d 1 7s 5 9 Uran U [Rn] 5f 6d 1 7s Neptunium Np [Rn] 5f 6d 1 7s Plutonium [Rn] 5f 6 7s Americium Am [Rn] 5f 7 7s Curium Cm [Rn] 5f 7 6d 1 7s 97 Berkelium Bk [Rn] 5f 9 7s 98 Californium Cf [Rn] 5f 10 7s 99 Einsteinium Es [Rn] 5f 11 7s 100 Fermium Fm [Rn] 5f 1 7s 101 Mendelevium Md [Rn] 5f 1 7s 10 Nobelium No [Rn] 5f 1 7s 10 Lawrencium Lr [Rn] 5f 1 6d 1 7s

12 Trennung von Actinoiden durch Kationenaustauschchromatographie Die natürlichen Actinoide Tendenz zur Bindung am Harz nimmt mit Ionenradius, also mit steigendem Z, ab. Tendenz zur Komplexbildung mit Anionen nimmt mit Z zu Analoges Verhalten zu Lanthanoiden, a d 1, min, a 7,5. 10 a 8 U Th m Pa U 0 Th a 6 h,. 10 a a 19 d 5 U 1 Th 1 Pa 7 Ac 7 Th 1, a 5,7 a 6, h 1,9 a Th 8 Ra 8 Ac 8 Th, a 7 d 1, a 7900 a 15 d 10 d 7 Np Pa U 9 Th 5 Ra 5 Ac Herstellung von elementarem Uran UO + H SO + H O H O+ + [UO (SO ) ]- UO + Na CO + NaHCO Na+ + [UO (CO ) ]- + H O [UO (SO ) ]- + 6 NH + H O (NH ) U O 7 + (NH ) SO + SO - [UO (CO ) ]- + 6 NaOH Na U O 7 + Na CO + CO - + H O 7 Feinreinigung: UO (NO ) + TBP [UO (NO ) (TBP) ] Metallisches Uran: durch Reduktion von Halogeniden mit Ca oder Mg Uran-Anreicherung thermische Zersetzung des UO (NO ) zu UO Reduktion mit H zu UO Fluorierung mit HF zu UF Oxidierung zu UF 6 mit elementarem Fluor Anreicherung (Gasdiffusion, Ultrazentrifugation)

13 Ionenaustauschchromatographie Radiochemische Analytik Actinoide - Anionenaustauscher NR + Cl - (NO ) 6 - SO - Na + Cm + Nitrat-Komplexe von Ac(IV) Actinoide - Redoxchemie NO - NO - NO - NO + NO + (NO ) + (NO ) + (NO ) - NO - U UO (NO ) 5 - NO - H + (NO ) - 6 H(NO ) - 6 O O NpO NpO Isotopenverdünnungsanalyse R R 8 A A 8 A A R R 8 8 R Effekte zum Nachweis ionisierender Strahlung Primäre Effekte bei geladenen Teilchen Ionisation oder Anregung Sekundäre Effekte: In Gasen oder Halbleiter Erzeugung bewegliche Ladungsträger In bestimmten Kristallen, Lösungen und Gasen Erzeugung von Lumineszenzlicht Chemische Umsetzungen Bei ungeladenen Teilchen zunächst: Rückstoßprotonen (bei Neutronen) p ( ) Photo-, Compton-, Paarelektronen (bei Photonenstrahlung)

14 Prinzip Gaszähler: Arbeitsbereiche Halbleiterdetektoren Ionisierende Strahlung erzeugt in einem Zählgas Elektronen und Molekülionen. Diese werden in einem elektrischen Feld getrennt. t Abhängig von der Stärke des elektrischen Feldes unterscheidet man - Ionisationskammern, - Proportionalzähler - Geiger-Müller-Zähler Gammaspektrometrie - Wechselwirkungen Wechselwirkungen in einem realen Detektor Gammaspektren bei verschieden großen Detektoren Szintillationsdetektoren

15 Vergleich der Gammaspektren von 60 Co, aufgenommen mit einen NaI(Tl)- und einem HPGe-Detektor Flüssigszintillationspektrometrie (LSS) Oft auch LSC (Liquid Scintillation Counting) Radionuklid Strahlung Chem. Quench Lösungsmittel Fluoreszierende Substanzen Photonen (UV/Vis) Farb-Quench Photomultiplier Flüssigszintillationsspektrum von 17 Cs Radiochemische Analytik Notwendig, wenn Selbstabsorption im Probenmaterial, Überlagerung verschiedener Strahlungen Hoher Untergrund durch Probenmaterial Geringe Konzentration Aufkonzentrierung nötig 1. Probenvorbereitung / Aufkonzentrierung / Anreicherung. Abtrennung der Probenmatrix. Abtrennung verschiedener Radionuklide. Herstellung eines geeigneten Messpräperates Kanal Vergleich gängiger radiochemischer Trennverfahren Methode Vorteile Nachteile (Mit)Fällungen einfache Durchführung, schnell, Abtrennung fest-flüssig geringe Selektivität hohe h Ausbeute Flüssig-flüssig- Extraktion hohe Selektivität, schnell, vielseitig, organischer Abfall aufwändig verträglich mit hoher Phasentrennung Salzfracht Ionenaustausch- Chromatographie einfach Säulen- oder Batch- Betrieb Probleme bei Schwebstoffen empfindlich gegenüber Salzgehalt z. T. sehr selektiv Extraktions- selektiv Haltbarkeit,,geringe g Kapazität, Chromatographie kleine Volumina schnell empfindlich gegenüber Salzgehalt Ausbeutetracer Probe 1,0 Bq 0, Bq 9 0,5 Messpräparat 0,5 Bq 0,1 Detektor 0,05 cps 0,01 cps 9 A 8 A R R 8

16 Strahlenwirkungen Deterministische Strahlenwirkungen allgemeine und lokale Effekte Schweregrad von Dosis abhängig! Schwellendosis Beispiele: Strahlenkrankheit, Strahlentod, Hautreaktionen, Strahlenkatarakt, Sterilität, Änderungen im Blutbild Stochastische Strahlenwirkung zufallsabhängig, Wahrscheinlichkeitsabhängigkeit Beispiel: Tumorbildung keine Schwellendosis! Rechtfertigung & Beschränkungen S Dosisbegriffe Körper-Dosis Äquivalent-Dosis nicht messbar messbare Grenzwertfestlegung Schätzwert der Dosis bei externer Strahlenexposition Organdosis H T Ortsdosis Effektive Dosis E H*(10) H'(0,07) Personendosis Dosimeter! Tiefenpersonendosis H P (10) Oberflächenpersonendosis H P (0,07) Organdosis H T,R Effektive Dosis E ist die mit einem biologischen Wirkungsfaktor w R multi-plizierte, über ein Organ gemittelte Energiedosis D T,R (T = tissue, R = radiation). Bei verschiedenen Strahlungsarten mit unterschiedlichen w R wird summiert. Zur Bestimmung der effektiven Dosis werden die einzelnen Organdosen summiert. Die unterschiedliche Strahlenempfindlichkeit verschiedener Organe wird durch Gewebewichtungsfaktoren w T berücksichtigt: Einheit: Sievert (Sv) 1 Sv = 1 Joule pro Kilogramm H T,R = w R. D T,R E = w T H T

17 Mittlere effektive Dosis der deutschen Bevölkerung im Jahr 006 Interne Strahlenexposition Nuklearmedizin 0.1 msv Radon und Folgeprodukte msv A-Bombentests Röntgen- Tschernobyl diagnostik Kernreaktoren Forschung E =,0 msv msv Industrie <0.05 msv 0 0. msv Nahrung 0. msv Terrestrische Strahlung Lösung des Problems: Einführung von Modellen Biokinetische Modelle Beschreiben Deposition, Verteilung und Retention von Radionukliden im Körper Ziel: Berechnung der Aktivität in einzelnen Organen Dosimetrische Modelle Ziel: Berechnung der Dosis in Ziel-Organen auf Grund der gemessenen Aktivität in den Organen 0. msv Kosmische Strahlung Inkorporationsüberwachung Überwachung der Radioaktivität in der Luft + einfach, Gruppenerfassung, emfindlich, kontinuierlich - nur Inhalation, repräsentativ?, nur bei Normalbetrieb Ganz-/Teilkörperzählung + individuell, gut für -Strahler Strahler, direkte Bestimmung der inkorporierten Aktivität, unabhängig von Inkorporationspfad - teure Ausstattung, nur für -Strahler, komplexe Auswertung Ausscheidungsanalytik + individuell, gut für alle Strahler, unabhängig von Inkorporationspfad - zeitaufwändig und teuer, schwierige Auswertung, Querkontaminationen Erdalkalimetalle: Häufige Fällungen Hydroxid-Fällung Sr, Ba und Ra bleiben in Lösung die meisten anderen Metalle fallen aus (aber nicht Alkalimetalle) Carbonat-Fällung Ca, Sr, Ba, Ra fällen aus Alkalimetalle und Anionen bleiben in Lösung Chromat-Fällung Ba und Ra fallen aus (ph ), Ca und Sr bleiben in Lösung Nitrat-Fällung DIE Klassische Methode zur Trennung von Ca und Sr Träger und Tracer Träger (engl. Carrier) ) inaktive Isotope des Analyten, um Verluste z. B. durch Oberflächensorptionen zu verhindern oder Fällungen zu ermöglichen (beachte: 0,1 Bq/L 90 Sr entspricht, mol/l), werden u. U. auch für andere störende Radionuklide benötigt, werden auch für abzutrennende Tochternuklide (z. B. bei 90 Sr- Bestimmung über 90 Y) benötigt Können auch zur Bestimmung der chemischen Ausbeute benutzt werden (z. B. durch AAS, ICP-MS, Titration oder Gravimetrie) Tracer Zur Bestimmung der chemischen Ausbeute Entweder ein in der Probe nicht vorkommendes Radioisotop mit gleichen chemischen Eigenschaften oder eine bekannte Menge eines stabilen Trägers Möglichkeiten zum Nachweis von 90 Sr (Proben ohne 89 Sr) 90 Sr Messung Sr-Abtrennung Probe 90 Y- Nachbildung Y-Abtrennung 90 Sr+ 90 Y- Y-Abtrennung Messung 90 Y Messung 90 Y- Messung Rückrechnung auf 90 Sr

18 t Nachbildung von 90 Y aus 90 Sr Sr-Resin,00 1,75 1,50 Aktivität 1,5 1,00 0,75 Sr-90 Y-90 Gesamt 0, ,5 0, Zeit (h)