Molekülphysik und Quantenchemie

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1 Hermann Haken Hans Christoph Wolf Molekülphysik und Quantenchemie Einführung in die experimentellen und theoretischen Grundlagen Dritte, überarbeitete und erweiterte Auflage Mit 300 Abbildungen, 43 Tabellen, 133 Aufgaben und vollständigen Lösungen 13

2 Professor Dr. Dr. h. c. Hermann Haken Institut für Theoretische Physik, Universität Stuttgart D Stuttgart Professor Dr. Hans Christoph Wolf Physikalisches Institut der Universität Stuttgart D Stuttgart ISBN Auflage Springer-Verlag Berlin Heidelberg New York ISBN Auflage Springer-Verlag Berlin Heidelberg New York Die Deutsche Bibliothek CIP-Einheitsaufnahme Haken, Hermann: Molekülphysik und Quantenchemie: Einführung in die experimentellen und theoretischen Grundlagen ; mit 43 Tabellen / Hermann Haken ; Hans Christoph Wolf. 3., überarb. und erw. Aufl. Berlin ; Heidelberg ; New York ; Barcelona ; Budapest ; Hongkong ; London ; Mailand; Paris ; Santa Clara ; Singapur ; Tokio : Springer, 1998 (Springer-Lehrbuch) ISBN (Berlin...) NE: Wolf, Hans C.: Dieses Werk ist urheberrechtlich geschützt. Die dadurch begründeten Rechte, insbesondere die der Übersetzung, des Nachdrucks, des Vortrags, der Entnahme von Abbildungen und Tabellen, der Funksendung, der Mikroverfilmung oder der Vervielfältigung auf anderen Wegen und der Speicherung in Datenverarbeitungsanlagen, bleiben, auch bei nur auszugsweiser Verwertung, vorbehalten. Eine Vervielfältigung dieses Werkes oder von Teilen dieses Werkes ist auch im Einzelfall nur in den Grenzen der gesetzlichen Bestimmungen des Urheberrechtsgesetzes der Bundesrepublik Deutschland vom 9. September 1965 in der jeweils geltenden Fassung zulässig. Sie ist grundsätzlich vergütungspflichtig. Zuwiderhandlungen unterliegen den Strafbestimmungen des Urheberrechtsgesetzes. c Springer-Verlag Berlin Heidelberg 1992, 1994, 1998 Printed in Germany Die Wiedergabe von Gebrauchsnamen, Handelsnamen, Warenbezeichnungen usw. in diesem Werk berechtigt auch ohne besondere Kennzeichnung nicht zu der Annahme, daß solche Namen im Sinne der Warenzeichen- und Markenschutz-Gesetzgebung als frei zu betrachten wären und daher von jedermann benutzt werden dürften. Einbandgestaltung: MetaDesign, Berlin Satz: K+V Fotosatz, Beerfelden Druck und Einband: Druckhaus Beltz, Hemsbach/Bergstr. SPIN: / Gedruckt auf säurefreiem Papier

3 Inhaltsverzeichnis 1. Einleitung Was ist ein Molekül? Ziele und Methoden Historische Bemerkungen Bedeutung von Molekülphysik und Quantenchemie für andere Disziplinen Mechanische Eigenschaften von Molekülen, Größe, Masse Größe Form der Moleküle Masse Spezifische Wärme, kinetische Energie Aufgaben Moleküle in elektrischen und magnetischen Feldern Dielektrische Eigenschaften Unpolare Moleküle Polare Moleküle Brechungsindex, Dispersion Die Anisotropie der Polarisierbarkeit Moleküle im Magnetfeld, Grundbegriffe und Definitionen Diamagnetische Moleküle Paramagnetische Moleküle Aufgaben Einführung in die Theorie der chemischen Bindung Eine Erinnerung an die Quantenmechanik Heteropolare und homöopolare Bindung Das Wasserstoff-Molekülion H Das Wasserstoff-Molekül H Das Variationsprinzip Die Methode von Heitler-London Kovalent-ionische Resonanz Die Wasserstoffbindung nach Hund-Mulliken-Bloch Vergleich der Wellenfunktionen Die Hybridisierung Aufgaben... 76

4 X Inhaltsverzeichnis 5. Symmetrien und Symmetrieoperationen. Ein erster Einblick Einige Grundbegriffe Anwendung auf das Benzol: Die Wellenfunktion der π-elektronen nach der Hückel-Methode Nochmals das Hückel-Verfahren. Die Energie der π-elektronen Slater-Determinanten Die Wellenfunktion beim Ethylen. Parität Zusammenfassung Aufgaben Symmetrien und Symmetrieoperationen. Ein systematischer Zugang* Grundbegriffe Molekulare Punktgruppen Die Auswirkung von Symmetrieoperationen auf Wellenfunktionen Ähnlichkeitstransformationen und Reduktion der Matrizen Grundbegriffe der Darstellungstheorie der Gruppen Der Begriff der Klasse Charakter einer Darstellung Die Bezeichnungen für irreduzible Darstellungen Die Reduktion einer Darstellung Zusammenfassung Ein Beispiel: das H 2 O-Molekül Aufgaben Das Mehrelektronenproblem der Molekülphysik und Quantenchemie Problemstellung und Übersicht Hamilton-Operator und Schrödinger-Gleichung Slater-Determinante und Energie-Erwartungswerte Die Hartree-Fock-Gleichung. Die Self-Consistent-Field (SCF)-Methode Das Hartree-Fock-Verfahren bei einer abgeschlossenen Schale Die unbeschränkte SCF-Methode für offene Schalen Die eingeschränkte SCF-Methode für offene Schalen Korrelationsenergie Koopman s Theorem Konfigurationswechselwirkung Die 2. Quantisierung * Zusammenfassung der Resultate der Kap Aufgaben Methoden der Molekülspektroskopie, Übersicht Spektralbereiche Übersicht über die optischen Molekülspektren Weitere experimentelle Methoden Aufgaben Rotationsspektren Mikrowellen-Spektroskopie Zweiatomige Moleküle Das Spektrum des starren Rotators (Hantel-Modell)

5 Inhaltsverzeichnis Intensitäten Der nicht-starre Rotator Isotopie-Effekte Stark-Effekt Mehratomige Moleküle Einige Anwendungen der Rotationsspektroskopie Aufgaben Schwingungsspektren Infrarot-Spektroskopie Zweiatomige Moleküle, harmonische Näherung Zweiatomige Moleküle. Der anharmonische Oszillator Rotations-Schwingungs-Spektren zweiatomiger Moleküle. Der rotierende Oszillator und die Rotationsstruktur der Banden Schwingungsspektren vielatomiger Moleküle Anwendung der Schwingungsspektroskopie Infrarot-Laser Mikrowellen-Maser Aufgaben Quantenmechanische Behandlung von Rotations- und Schwingungsspektren Das 2-atomige Molekül Die Born-Oppenheimer-Näherung Rechtfertigung der Vernachlässigungen Die Rotation drei- und mehratomiger Moleküle Der Ausdruck für die Rotationsenergie Der symmetrische Kreisel Der asymmetrische Kreisel Die Schwingungen drei- und mehratomiger Moleküle Symmetrie und Normalkoordinaten Zusammenfassung Aufgabe Raman-Spektren Der Raman-Effekt Schwingungs-Raman-Spektren Rotations-Raman-Spektren Kernspin-Einflüsse auf die Rotationsstruktur Aufgaben Elektronen-Zustände Der Aufbau von Bandenspektren Bindungstypen Einelektronenzustände zweiatomiger Moleküle Mehrelektronenzustände und elektronische Gesamtzustände von zweiatomigen Molekülen Als Beispiel: Elektronenzustände von H Aufgaben XI

6 XII Inhaltsverzeichnis 14. Elektronenspektren von Molekülen Schwingungsstruktur der Bandensysteme kleiner Moleküle, Franck-Condon-Prinzin Rotationsstruktur von elektronischen Bandenspektren kleiner Moleküle, Übersicht und Auswahlregeln Die Rotationsstruktur der Bandenspektren kleiner Moleküle, Fortrat-Diagramme Dissoziation, Prädissoziation Anwendung von Bandenspektren kleinerer Moleküle Elektronische Spektren größerer Moleküle Aufgaben Weiteres zur Methodik der Molekülspektroskopie Absorption von Licht Strahlungslose Prozesse Emission von Licht Kalte Moleküle Farbstoff-Laser Hochauflösende Zweiphotonen-Spektroskopie Ultra-Kurzzeit-Spektroskopie Photoelektronen-Spektroskopie Hochauflösende Photoelektronen-Spektroskopie Aufgaben Wechselwirkung von Molekülen mit Licht: Quantentheoretische Behandlung Eine Übersicht Zeitabhängige Störungstheorie Die spontane und induzierte Emission sowie die Absorption von Licht durch Moleküle Die Form des Hamilton-Operators Die Form der Wellenfunktionen der Anfangs- und Endzustände Die allgemeine Form der Matrixelemente Übergangswahrscheinlichkeiten und Einstein-Koeffizienten Berechnung des Absorptionskoeffizienten Übergangsmomente, Oszillatorenstärke und räumliche Mittelung Das Franck-Condon-Prinzip Auswahlregeln Zusammenfassung von Kap Theoretische Behandlung des Raman-Effektes und Elemente der nichtlinearen Optik Zeitabhängige Störungstheorie höherer Ordnung Theoretische Behandlung des Raman-Effektes Zwei-Photonen-Absorption

7 Inhaltsverzeichnis 18. Magnetische Kernresonanz Grundlagen der Kernspin-Resonanz Kernspins im Magnetfeld Messung von Kernspin-Resonanz Protonenresonanz in Molekülen Die chemische Verschiebung Feinstruktur, direkte Kernspin-Kernspin-Kopplung Feinstruktur, indirekte Kernspin-Kernspin-Kopplung zwischen 2 Kernen Indirekte Spin-Spin-Wechselwirkung zwischen mehreren Kernen Dynamische Prozesse, Relaxationszeiten Kernspin-Resonanz anderer Kerne Zwei-dimensionale Kernspinresonanzspektroskopie Die grundlegenden Ideen Quantenmechanische Theorie von COSY Untersuchung dynamischer Prozesse mit Hilfe der 2-dimensionalen Austausch-Spektroskopie, insbesondere NOESY Anwendungen der Kernspin-Resonanz Aufgaben Elektronenspin-Resonanz Grundlagen Der g-faktor Hyperfeinstruktur Feinstruktur Berechnung von Feinstrukturtensor und Spinwellenfunktionen von Triplettzuständen Doppelresonanzverfahren: ENDOR Optischer Nachweis magnetischer Resonanz, ODMR Anwendungen der ESR Aufgaben Große Moleküle, Biomoleküle, Übermoleküle Bedeutung für Physik, Chemie und Biologie Polymere Molekulare Erkennung, Molekularer Einschluß Energieübertragung, Sensibilisierung Moleküle für Photoreaktionen in der Biologie Moleküle als Grundbausteine des Lebens Molekulare Funktionseinheiten Aufgaben Molekulare Elektronik und andere Anwendungen Was ist das? Molekulare Leiter Moleküle als Schalter Moleküle als Energieleiter XIII

8 XIV Inhaltsverzeichnis 21.5 Molekulare Speicher Spektroskopie einzelner Moleküle in kondensierter Phase Elektrolumineszenz, Leuchtdioden Ausblick: Intelligente molekulare Materialien Aufgaben Anhang A1. Die Berechnung von Erwartungswerten für Wellenfunktionen, die durch Determinanten dargestellt sind A1.1 Berechnung von Determinanten A1.2 Berechnung von Erwartungswerten A2. Berechnung der Dichte von Lichtwellen Lösungen zu den Aufgaben Literaturverzeichnis Sachverzeichnis Fundamental-Konstanten der Atomphysik (Vordere Einbandinnenseite) Energie-Umrechnungstabelle (Hintere Einbandinnenseite)

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