Feinstaubimmissionen von Holzfeuerungen: Untersuchungen zum Verhalten der Schadstoffe in der Atmosphäre

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1 Feinstaubimmissionen von Holzfeuerungen: Untersuchungen zum Verhalten der Schadstoffe in der Atmosphäre Nicolas Bukowiecki, Maarten Heringa, André Prévôt, Urs Baltensperger Labor für Atmosphärenchemie, Paul Scherrer Institut, Villigen

2 Übersicht Einige Grundlagen zum Feinstaub Feinstaubimmissionen durch Holzfeuerungen in der Schweiz/Alpenraum: Bisherige Messresultate (Aerosolmassenspektrometer, 14 C) Wie können wir die Feinstaubbildung genauer beobachten? Ein Beispiel von Messungen an der PSI-Smogkammer Zukunftspläne, neue Methoden

3 Feinstaub-Definition PM10 = Partikel mit aerodynamischem Durchmesser <10 µm PM1 = Partikel mit aerodynamischem Durchmesser <1µm Primär: Direkt als Aerosol emittiert Sekundär: Aerosolbildung aus gasförmigen Vorläufern Dieselruss: ca. 0.1 µm Pollen: µm Meersalz: µm Ammoniumsulfat: ca. 0.5 µm Mineralstaub: µm Holzverbrennung: Twohy et al., 2010

4 Einige Fakten zur Lebensdauer von Feinstaub Grosse Partikel werden rasch aus der Atmosphäre entfernt, kleine nicht: Ein 10 µm Partikel braucht ½ Tag um 100 m zu sedimentieren, ein 1 µm Partikel dagegen 3 Wochen. Kleine Partikel ( µm) werden hauptsächlich durch Wolkenbildung und Niederschlag aus der Atmosphäre entfernt. Sehr kleine Partikel (<50 nm) diffundieren und koagulieren schnell (< ½ Tag) Feinstaub (primär und sekundär) aus Holzverbrennungen liegt hauptsächlich im Grössenbereich µm und verbleibt daher je nach Witterung tagelang in der Atmosphäre

5 Die PM10-Konzentration haben in der Schweiz bis 2000 abgenommen und sind seither ~konstant BAFU Fachtagung Holzverbrennung und Feinstaub, Bern, 8/9. November 2011

6 Eine gut bekannte PM-Zusammensetzung ist der Schlüssel zur genauen Quellenzuordnung BAFU Fachtagung Holzverbrennung und Feinstaub, Bern, 8/9. November 2011 Die Zusammensetzung von Feinstaub (PM10) an verschiedenen Standorten in der Schweiz % ist organisch (primär und sekundär) OM: Organic Matter Gianini et al., Atmos. Environ. 2011, submitted

7 Von der Zusammensetzung zur Quellenzuordnung Zusammensetzung von PM1-Feinstaub in Zürich im Winter: >50% wird sekundär durch chemische Prozesse in der Atmosphäre gebildet Beitrag von Holzfeuerungen (primär und sekundär) Energiespiegel 19/2008

8 In den letzten Jahren speziell auf Immissionen von Holzfeuerungen untersuchte Standorte (kampagnenbasiert) Schlüsselinstrument: Aerosol-Massenspektrometer (AMS) Schlüsselmethode: Positive Matrix Factorization BAFU Fachtagung Holzverbrennung und Feinstaub, Bern, 8/9. November 2011

9 Zusammensetzung von PM1 (ohne BC) 40-80% ist organisch Lanz et al., ACP, 2010

10 Quellen von organischem PM1 SOA Verkehr Holzverbrennung SOA: Sekundäres organisches Aerosol (auch von Holzverbrennung) Lanz et al., ACP, 2010

11 Reiden, Winter Übersicht 14 C Analysen im Winter ECbiomass ECfossil Zürich, Winter OCnonfossil ECbiomass ECfossil OCnonfossil OCfossil OCfossil Jungfraujoch, Winter ECbiomass Moleno, Winter ECbiomass Roveredo, Winter ECbiomass ECfossil ECfossil OCnonfossil OCnonfossil ECfossil OCfossil OCnonfossil Szidat et al. OCfossil OCfossil

12 Wintersmog in Roveredo BAFU Fachtagung Holzverbrennung und Feinstaub, Bern, 8/9. November 2011

13 Oxidatives Potential von Holzverbrennungsaerosolen LOG WOOD BURNER PELLET OFEN Nicht von Null unterscheidbar ROS: Reactive oxidative species Miljevic et al., 2010

14 Oxidatives Potential von Holzverbrennungsaerosolen LOG WOOD BURNER DIESEL oder Zigarrettenrauch: 50 nmol mg -1 Miljevic et al., 2010

15 Was passiert mit den Emissionen in der Atmosphäre? Untersuchungen in der PSI Smogkammer

16 Die Experimente BAFU Fachtagung Holzverbrennung und Feinstaub, Bern, 8/9. November 2011

17 Die untersuchten Öfen ~ Pellet 2009

18 Alter Stückholzofen: Verlauf der Konzentrationen von BC (black carbon) und von organischem Kohlenstoff (Org) BC t0 Orgcor = Org t BCt BC t 0 filter filling Heringa et al., Atmos. Chem. Phys., 11, , 2011 BAFU Fachtagung Holzverbrennung und Feinstaub, Bern, 8/9. November 2011

19 Konzentrationen von schwarzem Kohlenstoff (BC), primärem organischem Aerosol (POA) und sekundärem organischem Aerosol (SOA) nach 5 Stunden Alterung BAFU Fachtagung Holzverbrennung und Feinstaub, Bern, 8/9. November 2011 Startphase Stabile Brennphase Heringa et al., Atmos. Chem. Phys., 11, , 2011

20 Die meisten bisherigen Massenspektrometermessungen in der Schweiz basieren auf Kampagnen (2-5 Wochen) BAFU Fachtagung Holzverbrennung und Feinstaub, Bern, 8/9. November 2011 Weiterführende Möglichkeiten : Aethalometer (Lichtabsorption auf Filterband, 7 Wellenlängen) ACSM (Aerosol chemical speciation monitor) : Mini-AMS Laufende BAFU - Projekte Off-line Analysen: Tracersubstanzen wie Levoglucosan (Nachteil: Nicht unbedingt stabil) Massenspektrometeranalyse von Filtern: Lösungsmittel+Atomisierung mit AMS, Laserdesorption oder z.b. Elektrospray-Ionisation Zukünftige BAFU/Kantone Projekte???

21 ACSM (Aerosol chemical speciation monitor) ermöglicht längere Messungen BAFU Fachtagung Holzverbrennung und Feinstaub, Bern, 8/9. November 2011 Beispiel: Zürich 2011

22 Proof of concept Vergleich von AMS-Messungen online und auf Filtern in Zürich, April Offline OM/SO y = x R 2 = Online OM/SO 4

23 Laser desorption ionisation (LDI) Massenspektren Holzfeuer-Spektrum vom Stückholz-Ofen am PSI San Vittore Winter San Vittore Sommer Lüdin, 2011

24 Die neue mobile Smogkammer am PSI bringt die Smogkammer direkt zu den Emissionsquellen Natural sunlight Damit sind auch Alterungsexperimente bei Aussenlufttemperaturen möglich ~10m 3 UV-lights

25 Zusammenfassung/Diskussion Holzfeuerungen sind im Winter eine wichtige Quelle für organischen Feinstaub, nicht nur in der Schweiz sondern von Portugal bis Skandinavien. Das primäre emittierte Material ist nur ein Teil der Geschichte. Die Konzentration kann sich in der Atmosphäre verdoppeln oder verdreifachen durch Oxidation freigesetzter Gase. Die gebildeten primären (POA) und sekundären organischen Aerosole (SOA) können mittels hochaufgelöster Massenpektrometrie untersucht werden. Eine Smogkammer ist ideal für gezielte Untersuchungen der Bildung von Sekundäraerosolen. Emissionsfaktoren, SOA-Bildung und das Altern von OA unter simulierten Bedingungen wurden in der Smogkammer mit zwei verschiedenen Holzöfen und einem privaten Pellet-Ofen getestet. Die Emissionen eines Holzofens bestehen zu einem Grossteil aus OA und BC. Während stabiler Brennbedingungen dominieren allerdings dann feuerfeste Komponenten wie zum Beispiel Kaliumsalze. Eine wichtige Frage: Entsprechen die COC (condensible organic compounds (EPA-Methode) dem primären organischen Aerosol oder werden diese wegen wasserlöslicher Gase damit überschätzt?

26 Danke: PSI: E. Weingartner, R. Alfarra, P. DeCarlo, M. Heringa, V. Lanz, C. Mohr, T. Tritscher, R. Richter, G. Wehrle, N. Meyer, T. Heck Empa: C. Hüglin, M. Gianini, S. Weimer FHNW: H. Burtscher, A. Keller, M. Fierz Ökozentrum Langenbruck: Christian Gaegauf, Michael Sattler Hochschule Luzern: Thomas Nussbaumer Queensland University: Branka Miljavic, Zoran Ristovski) Firma Attika Feuer AG Finanzielle Unterstützung: - BAFU, BFE - OSTLUFT - Kantone Graubünden, Tessin, Zürich, Basel, Solothurn, Luzern, Wallis - Liechtenstein - Schweiz. Nationalfonds - ETH-Kompetenzzentrum-Projekt IMBALANCE - EU-Projekte ACCENT, EUCAARI, POLYSOA Ihnen für Ihre Aufmerksamkeit! Mehr Information: