2.3 Quadrupolwechselwirkung
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- Matthias Kolbe
- vor 6 Jahren
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1 2.3 Quadrupolwechselwirkung Elektrostatische Energie des Kerns Der Begriff "magnetische Resonanz" impliziert, dass wir uns nur mit magnetischen Wechselwirkungen eschäftigen. Dies ist aer nicht der Fall. Grundsätzlich mißt man Energieunterschiede zwischen unterschiedlichen Spinzuständen. Diese werden primär, aer nicht ausschließlich durch magnetische Wechselwirkungen eeinflusst. Eine wichtige Ausnahme ist die elektrostatische Wechselwirkung der Kerne mit ihrer Umgeung. Sie hängt vom Spinzustand des Kerns a und eeinflusst deshal die Resonanzfreuenzen in der kernmagnetischen Resonanz. Ein Beispiel dafür ist die Aufspaltung der Zeeman-Üergänge in Gallium und Arsen die wir in den Spektren von GaAs gefunden hatten. Diese Aufspaltung ist im Gegensatz zur chemischen Verschieung nicht proportional zur Stärke des magnetischen Feldes, sondern unahängig davon. Wir erechnen hier im Rahmen der klassischen Elektrostatik den orientierungsahängigen Teil der Wechselwirkungsenergie des Kerns mit seiner Umgeung, welche für diese Aufspaltung verantwortlich ist. Um die elektrostatische E- nergie eines Kerns zu erechnen etrachten wir ihn als eine Ladungsverteilung r( Æ r). Als Funktion eines äußeren Potenzials V(r) eträgt seine Energie E = Ú V( Æ r) r( Æ r) dr 3. Einen nützlicheren Ausdruck erhält man, wenn man das Potenzial als eine Taylorreihe schreit: Hier stellen V( Æ r) = V(0) + S a V a (0) x a + 1/2! S a, V a (0) x a x. a, = x, y, z. V a = V/ x a und V a = 2 V/ x a x die erste und zweite Aleitung des Potenzials und damit das elektrische Feld, resp. dessen Gradienten dar. Letzteres wird als elektrischer Feldgradienten-Tensor ezeichnet.
2 Der Ursprung des Koordinatensystems soll im Zentrum des Kerns liegen. Da dieser durch elektrostatische Kräfte in einer Gleichgewichtsposition gehalten wird, muss das Feld, d. h. die erste Aleitung des Potenzials an dieser Stelle verschwinden. Somit können wir die Wechselwirkungsenergie schreien als E = V(0) Ú r( Æ r) dr 3 + 1/2! S a, V a (0) Ú r( Æ r) x a x dr 3 +. Der erste Term eschreit die Energie der elektrischen Punktladung, welche nur vom Potenzial an der Stelle der Ladung ahängt. Er wird uns deshal im Folgenden nicht mehr interessieren. Es ist nützlich, das Integral im zweiten Term in zwei Teile aufzuteilen: Ú r( Æ r) x a x dr 3 = 1/3 Ú r( Æ r) (3x a x - d a r 2 ) dr 3 + 1/3 Ú r( Æ r) r 2 dr 3. Der zweite Term ist offensichtlich nicht orientierungsahängig. Er stellt eine Verschieung der Energie dar, welche uns nicht mehr interessiert. Der erste Term hingegen hat jetzt die Form eines irreduzilen Tensors zweiter Stufe. Er stellt den asymmetrischen Teil der Ladungsverteilung des Kerns dar und wird als sein Quadrupolmoment ezeichnet. Die einzelnen Matrixelemente sind gegeen durch Q a = Ú r( Æ r) (3x a x - d a r 2 ) dr 3. Prinzipiell existieren 9 Matrixelemente Q a ; aufgrund der Symmetrieedingung Q a = Q a und der Spurfreiheit S a Q aa = 0 rauchen aer nur fünf unahängige Größen diskutiert werden. Wir setzen nun diese Definition in die Taylorentwicklung der Energie ein und erhalten für den uadratischen Term E (2) = 1/6 S a, V a Q a. Dies ist die Wechselwirkung des Kernuadrupolmoments mit dem elektrischen Feldgradienten-Tensor. Vereinfacht wird dies als Quadrupolwechselwirkung ezeichnet. Offensichtlich verschwindet dieser Beitrag zur Gesamtenergie wenn der Feldgradient verschwindet. Dies ist z.b. immer dann der Fall wenn der Kern sich an einer Stelle mit kuischer Symmetrie efindet. Allgemein ist der Feldgradient ein Maß für die Änderung des Feldes Modellsystem Üer die elektrische Quadrupolwechselwirkung sind Kernspins somit Sensoren für den Verlauf des elektrischen Feldes in der Umgeung der Kerne. Natürlich kann diese Kopplung nicht den gesamten Verlauf des Feldes erfassen. Aufgrund der Herleitung ist aer klar auf welche Teile der Ladungsverteilung die Wechselwirkung empfindlich ist.
3 Es handelt sich um einen Tensor zweiter Stufe und wir haen die Darstellung so gewählt dass wir einen irreduzilen Tensor erhalten. Dieser eschreit eine Ladungsverteilung wie sie durch d-oritale dargestellt wird: für eine axial symmetrische Umgeung kann die Empfindlichkeit durch ein d z 2 Orital dargestellt werden, woei die lauen Teile z.b. positive und die roten negative Partialladungen darstellen. Aweichungen von der axialen Symmetrie entsprechen z.b. einem Beitrag von d x 2 -y 2. Um den Einfluss von elektrischen Ladungen auf die Energie des Kerns darzustellen kann man aer auch ein Modell aus diskreten Punktladungen etrachten. Wir plazieren auf jeder Koordinatenachse eine Punktladung. Auf der z-achse sei der Astand a, auf den x- und y-achsen. Für a= ildet die Anordnung somit ein reguläres Oktaeder, für a ist es entlang der z-achse gestreckt. Das Potenzial kann als Funktion des Ortes Æ r geschrieen werden als = 4pe 0 [ V( Æ 1 r) = S i 4pe 0 r - = r i 1 r - (0,0,a) + 1 r - (0,0,-a) + 1 r - (,0,0) + 1 r - (-,0,0) + 1 r - (0,,0) + 1 r - (0,-,0) ]. Die Komponenten des EFG Tensors erhalten wir durch zweimaliges Aleiten, z.b. 2 x ( 1 r - (,0,0) ) = - x 2 ( 1 r - (,0,0) ) = - 1 (x - ) 2 + y 2 + z 2 Damit erhalten wir für V xx = 2 V/ x 2 = x - ((x - ) 2 + y 2 + z 2 ) 3/2. ( ) 3/2 + 3(x - ) ((x - ) 2 + y 2 + z 2 ) 5/2. 2 a a
4 H- + xl 2 HH- + xl 2 + y 2 + z 2 L 5ê2-1 HH- + xl 2 + y 2 + z 2 L 3ê2 + 3 x 2 Hx 2 + H- + yl 2 + z 2 L 5ê2-1 Hx 2 + H- + yl 2 + z 2 L 3ê2 + 3 x 2 Hx 2 + y 2 + H-a + zl 2 L 5ê2-1 Hx 2 + y 2 + H-a + zl 2 L 3ê2 + Da uns nur der Wert am Ursprung interessiert können wir x = y = z = 0 setzen und erhalten V xx 0 = /4πe 0 (-2/a 3 + 2/ 3 ) und entsprechend für die anderen Komponenten 3 H + xl2 HH + xl 2 + y 2 + z 2 L - 1 5ê2 HH + xl 2 + y 2 + z 2 L + 3ê2 3 x2 Hx 2 + H + yl 2 + z 2 L - 1 5ê2 Hx 2 + H + yl 2 + z 2 L + 3ê2 3 x2 Hx 2 + y 2 + Ha + zl 2 L 5ê2-1 Hx 2 + y 2 + Ha + zl 2 L 3ê2 V yy 0 = V xx 0 V zz 0 = /4πe 0 (4/a 3-4/ 3 ). Die gemischten Komponenten V a = 0 verschwinden alle in diesem Koordinatensystem. Es handelt sich offenar um ein symmetrieangepasstes Hauptachsensystem. Wir lassen im Folgenden die Spezifizierung des Nullpunktes weg Symmetrie Offensichtlich gilt im Falle der oktaedrischen Symmetrie (a=) V xx = V yy = V zz = 0, d.h. die Quadrupolwechselwirkung verschwindet. Dies ist kompatiel mit der allgemeinen Aussage dass sie ein Maß für die Aweichung von der Rotationssymmetrie ist. Im hier diskutierten Beispiel hatten wir axiale Symmetrie ezüglich der z-achse angesetzt. Daraus folgt V xx = V yy. Außerdem hatten wir den Teil der nicht von der Orientierung ahängt eliminiert. Deshal gilt allgemein Damit folgt für den Fall axialer Symmetrie V xx + V yy + V zz = 0. V xx = V yy = - V zz / 2. Der Feldgradient ist ein Maß für die Asymmetrie der Ladungsverteilung. In ähnlicher Weise ist das elektrische Kern-Quadrupolmoment ein Ausdruck für die Asymmetrie der Ladungsverteilung im Kern. Er verschwindet für eine kugelförmige Ladungsverteilung. Aus der Theorie der Kerne folgt, dass für einen Kern mit Spin 0 oder 1/2 das Quadrupolmoment verschwindet. Dieser Beitrag zur Resonanzfreuenz in NMR Spektren muss somit nur für Spins I > 1/2 erücksichtigt werden.
5 Die am häufigsten untersuchten Kerne sind mit Sicherheit 1 H und 13 C. Beide esitzen einen Kernspin I=1/2. Viele anderen Kerne haen aer einen größeren Spin und damit eine Quadrupolwechselwirkung. Am häufigsten tritt der Spin 3/2 auf.
3.4 Kondition eines Problems
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