Aufbau eines Lasersystems zur Drei-Stufen-Ionisation von Rubidium für eine deterministische Ionenquelle. Diplomarbeit

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1 Aufbau eines Lasersystems zur Drei-Stufen-Ionisation von Rubidium für eine deterministische Ionenquelle Diplomarbeit in Experimentalphysik von Jens Benary durchgeführt am Fachbereich Physik der Technischen Universität Kaiserslautern unter Anleitung von Prof. Dr. Herwig Ott Oktober 2016

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3 Erstgutachter: Prof. Dr. Herwig Ott Zweitgutachter: Prof. Dr. Georg von Freymann

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5 Zusammenfassung Die vorliegende Diplomarbeit befasst sich mit der Planung, dem Aufbau und der Charakterisierung eines Lasersystems zur Drei-Stufen-Ionisation von Rubidium. Anwendung findet dieses Lasersystem in einer Ionenquelle, die auf einer magneto-optischen Falle für 87 Rb-Atome basiert. Für die Falle wird ein DFB-Laser mit der Wellenlänge 780 nm zur Kühlung der Atome genutzt. Die Ionisation erfolgt über die Zwischenniveaus 5 2 P 3/2 und 5 2 D 5/2 mit Diodenlasern mit einer Wellenlänge von 776 nm und 1251 nm. Entstehende Ionen und Elektronen werden mittels Kanalelektronenvervielfacher nachgewiesen. Für den Betrieb der Ionenquelle ist eine möglichst geringe Hintergrundzählrate wünschenswert. Durch den Einsatz von drei Nahinfrarot-Lasern kann die Hintergrundzählrate gegenüber der Verwendung von zwei Lasern kürzerer Wellenlänge zur Ionisation stark verringert werden. Neben einer kurzen Einführung in das Thema der Ionenquellen und theoretischen Betrachtungen, insbesondere der Atom-Licht-Wechselwirkung von Drei- und Vier-Niveau-Systemen, enthält diese Arbeit eine Beschreibung der Konzeption und des Aufbaus der Diodenlaser. Abschließend werden erste Messungen der Ionisationsraten präsentiert. Hierbei wurden maximale Ionenzählraten in der Größenordnung von 10 5 s -1 erreicht. Eine Limitierung durch die verwendete Zählelektronik verhindert derzeit deutlich höhere Zählraten. Die Nachweiseffizienz der bei der Ionisation entstehenden Elektronen konnte von 0,42(4) bei der Verwendung eines Lasers der blaues Licht (λ =405 nm) emittiert auf 0,67(3) durch den Einsatz der Diodenlaser mit Wellenlängen von 776 nm beziehungsweise 1251 nm gesteigert werden. Der Anteil von detektierten Elektronen aus Ionisationsprozessen von Rubidium an der gesamten Elektronenzählrate beträgt bis zu 99,6(1)%. Die Hintergrundzählrate beträgt dabei 228(19) s -1 und zeigt sich unabhängig von der eingestrahlten Leistung des 1251 nm Lasers.

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7 Inhalt 1. Einleitung Anwendungen von Ionenquellen Charakterisierung von Ionenquellen Typen von Ionenquellen LMIS Paul-Falle Magneto-optische Falle 7 2. Theorie Atom-Licht-Wechselwirkung Drei-Niveau-System Vier-Niveau-System Photoionisation Rubidium Energieschema Übergangsdipolmomente Spektroskopieverfahren Absorptionsspektroskopie Fluoreszenzspektroskopie Polarisationsspektroskopie Linienprofile und Linienbreiten von Spektrallinien Natürliche Linienbreite Dopplerverbreiterung Stoßverbreiterung Leistungsverbreiterung Aufbau des Lasersystems Konzept Magneto-optische Falle Ionisationsschema Littrow-Anordnung für Diodenlaser Anregungslaser Aufbau 41

8 Spektrum Frequenzmodulationsstabilisierung Ionisationslaser Ionisationsraten Charakterisierung der Detektoren Einfluss weiterer Komponenten des Aufbaus auf die Zählraten Magnetfeld der MOT Rubidium-Dispenser Laser nm-Laser Anregungslaser Ionisationslaser Ausblick Anhang Datentabellen Matlab-Programme zur Berechnung von Populationsdynamiken Literaturverzeichnis 93

9 Kapitel 1 Einleitung In der Nanotechnologie gab es in jüngerer Vergangenheit große Entwicklungen. Diese Fortschritte wurden vorangetrieben durch die Weiterentwicklung neuer Instrumente für Messungen und Herstellungsprozesse. Entwicklungen wie Elektronenmikroskopie oder Rastersondenmikroskopie oder auch Fortschritte in der Nanofabrikation durch verschiedene Arten der Lithografie und Selbstassemblierung (Self-Assembly [1]) seien hier genannt. Damit die Nanotechnologie ihre vollen Möglichkeiten ausschöpfen kann, ist jedoch eine weitere Entwicklung der Mess- und Fabrikationsinstrumente nötig. Eine dieser Entwicklungen sind fokussierte Ionenstrahlen (focused ion beams, FIBs). FIBs sind ein nützliches Werkzeug im Bereich der Nanotechnologie in der Forschung und Industrie. In einem Aufbau ähnlich dem des Rasterelektronenmikroskops kann ein Ionenstrahl auf eine Größe von wenigen Nanometern fokussiert werden. Die Leistungsfähigkeit eines FIB hängt ganz entscheidend von der Ionenquelle ab. Die gebräuchlichsten Ionenquellen sind die sogenannten Flüssigmetallionenquellen (liquid metal ion sources, LMIS). Sie wurden bald nach ihrer Einführung zum verbreitetsten Typ von Ionenquellen [2], [3]. Die Fokusgröße von etwa 10 nm ist durch die Energieverteilung der Ga + -Quelle limitiert [4]. Durch Laserkühlung von Atomen und anschließende Ionisation kann die Energieverteilung der Ionenquelle um mehrere Größenordnungen gesenkt werden [5]. Dadurch werden Fokusgrößen kleiner als 1 nm möglich [5]. Ziel des Experiments ist der Aufbau einer solchen Ionenquelle. Dazu sollen 87 Rb-Atome in einer magneto-optischen Falle (engl. magneto-optical trap, MOT) gefangen, gekühlt und ionisiert werden. Der Aufbau eines Lasersystems zur Ionisation der gefangenen 87 Rb-Atome ist Thema dieser Diplomarbeit. Die vorliegende Arbeit gliedert sich in fünf Teile. Zunächst wird eine Einführung in die Charakteristiken und Realisierungsmöglichkeiten von Ionenquellen in Kapitel 1 gegeben. In Kapitel 2 wird auf die Theorie der Atom-Licht-Wechselwirkung, der Photoionisation sowie wichtige Eigenschaften von Rubidium und Grundlagen der Spektroskopie eingegangen. Kapitel 3 widmet sich dem experimentellen Aufbau des Lasersystems sowie dessen Charakterisierung. In Kapitel 4 werden Messergebnisse der Ionisation dargestellt. Abschließend zeigt Kapitel 5 zukünftige Weiterentwicklungen und Anwendungsmöglichkeiten des Systems auf.

10 2 Einleitung 1.1. Anwendungen von Ionenquellen Die vielfältigen Anwendungen von Ionenquellen ergeben sich aus den Wechselwirkungen der Ionen mit dem Probensubstrat. Zu den wichtigsten physikalischen Effekten auf ein Substrat treffender Ionen gehören: das Auslösen von neutralen und ionisierten Substratatomen durch Impulsübertrag aus der Substratoberfläche (Sputtern, Ionendünnung (engl. ion milling)) [6], [7]. Die Effektivität dieses Mechanismus wird durch die Sputterrate S beschrieben. Diese gibt an, wie viele Atome durch ein einfallendes Ion ausgelöst werden und liegt je nach Ionenart im Bereich 0 < S < 5 [8]. das Eindringen von Ionen in das Substrat. Nach Abgabe der kinetischen Energie der Ionen an Substratatome verbleiben die Ionen im Substrat (Dotierung) [9]. zerstörungsfreie Einlagerung der Ionen auf der Substratoberfläche bei ausreichend geringer kinetischer Energie (Deposition) [10]. Sekundärelektronenemission [11]. Aus diesen Effekten ergeben sich also drei Typen von Anwendungen: Materialbearbeitung, Abbildung und Implantation. Auslösen von neutralen und ionisierten Substratatomen ermöglicht beispielsweise die Bearbeitung von Schaltkreisen, indem Leiterbahnen zertrennt werden oder neue Leiterbahnen durch Aufbringen von Metallen erstellt werden [12]. Für die bildgebende Analyse mit Ionenstrahlen werden Sekundärionen und Sekundärelektronen genutzt [13]. Die Verfahren heißen Sekundärelektronen- beziehungsweise Sekundärionenmikroskopie. Durch massenspektroskopische Untersuchung der Sekundärionen (engl. secondary ion mass spectroscopy, SIMS) erhält man ein Bild des lokalen chemischen Gefüges [14]. Da bei dieser Technik auch Material abgetragen wird, lässt sie sich auch nutzen, ein Bild der chemischen Zusammensetzung in der dritten Dimension zu gewinnen [15]. Aufgrund der guten Fokussierbarkeit von Ionenstrahlen kann man Fremdatome ohne Verwendung von Masken in die Probe einbringen [16]. Dies findet in der lokalen Dotierung von Halbleitern eine weitere wichtige Anwendung von Ionenstrahlen Charakterisierung von Ionenquellen Der Schlüssel zu einem auf Nanometerskala fokussierbaren Ionenstrahl ist die Ionenquelle. Diese soll eine hohe Ionenrate mit kleiner räumlicher Verteilung und Winkelverteilung ermöglichen. Wichtige Maße für Qualität und Fokussierbarkeit eines Ionenstrahls sind die Emittanz (engl. emittance) und die Brillanz (engl. brightness). Die Emittanz ist ein Maß für die transversale Strahlbündelung. Für einen sich in z-richtung ausbreitenden Strahl ist die normalisierte, quadratisch gemittelte Emittanz in x-richtung ε x gegeben durch ε x = 1 mc x2 p x 2 xp x 2, (1-1) wenn p x die x-komponente des Ionenimpulses, m die Masse eines Ions und c die Lichtgeschwindigkeit darstellen. Die normalisierte, quadratisch gemittelte Emittanz in y-richtung ε y erhält man analog. Die Emittanz ist die Fläche im zweidimensionalen Phasenraum, die alle

11 Charakterisierung von Ionenquellen 3 durch Punkte repräsentierten Ionen umschließt. Eine direkte Folge des Liouville-Theorems [17] ist, dass die Phasenraumfläche, die von einer Linie konstanter Teilchendichte eingeschlossen ist, zeitlich konstant ist. Für die Emittanz folgt daraus, dass sie zeitlich konstant ist. Aus Gleichung (1-1) ist damit zu erkennen, dass eine Verkleinerung des Strahlquerschnitts nur auf Kosten einer Vergrößerung der Impulskomponenten und somit der Strahldivergenz zu erreichen ist. Die zeitliche Konstanz der Emittanz ist allerdings insofern eine Näherung, als dass das Liouville-Theorem nur für konservative Kräfte und nicht für Kräfte, die aufgrund der Raumladung des Ionenstrahls entstehen, anwendbar ist. Ein kleinerer Emittanzwert ist gleichbedeutend mit einer besseren Strahlqualität. Wenn die Emittanz erhalten ist, ergibt sich für die quadratisch gemittelte Positions- und Winkelabweichungen σ x beziehungsweise σ α am Ort des Fokus und die kinetische Energie des Ions U nach [18] der Zusammenhang σ x = ε x σ α U (1-2) Daraus ist zu erkennen, dass die Emittanz einen direkten Einfluss auf die erreichbare Fokusgröße hat. Außerdem erkennt man, dass eine Erhöhung der kinetischen Ionenenergie oder der Winkelabweichung eine Verringerung der Fokusgröße mit sich bringt, falls keine weiteren Einflüsse auf die Fokusgröße einwirken. Solche Einflüsse sind zum Beispiel chromatische und sphärische Aberration. Chromatische Aberration tritt auf, wenn Ionen mit unterschiedlichen kinetischen Energien in longitudinaler Richtung in einer Linse unterschiedlich fokussiert werden. Ändert sich die Brennweite abhängig von der Entfernung der Ionenflugbahn von der optischen Achse, kommt es zu sphärischer Aberration. Mit dem Durchmesser, der 50% des Ionenstroms enthält, d 50 als Maß für den Ionenstrahldurchmesser und unter der Annahme einer Gleichverteilung des Konvergenzwinkels α bis zu einem Winkel α 0 ergeben sich die Anteile an der Gesamtfokusgröße durch chromatische Aberration d c, sphärische Aberration d s sowie durch die Emittanz d ε zu [18]: ΔU 1 2 d c = 0,34 C c α 0 U (1-3) d s = C s α 0 (1-4) d ε = 4 ln 2 ε x α 0 U Dabei wird U gaußverteilt mit der vollen Halbwertsbreite ΔU 1 2 angenommen und auch, dass der Beitrag der Emittanz eine Gaußverteilung am Ort des Fokus aufweist. C c und C s sind die chromatischen beziehungsweise sphärischen Aberrationskoeffizienten. Es wurde gezeigt [19], dass die Gesamtfokusgröße d 50 durch (1-5) d 50 = (d 1,3 ε + d 1,3 s ) 2 1,3 2 + d c (1-6) dargestellt werden kann. Damit kann die minimale Fokusgröße für gegebene Emittanz ϵ x, Strahlenergie U, Energieverteilungsbreite ΔU 1 2, Konvergenzwinkel α 0 sowie Aberrationskoeffizienten C c und C s gefunden werden. Abbildung 1 zeigt die einzelnen Beiträge und die erreichbare Fokusgröße für zwei hypothetische Ionenstrahlen mit ε = m rad ev, C c = 25 mm und C s = 100 mm. Diese unterscheiden sich in der Größe

12 4 Einleitung a) b) Abbildung 1: Die Beiträge der Emittanz (d ε ), chromatischen Aberration (d c ) und sphärischen Aberration (d s ) zur Gesamtfokusgröße (d 50 ) in Abhängigkeit des Konvergenzwinkels im Fokus (α 0 ). Gezeigt sind die Berechnungen für zwei hypothetische Ionenstrahlen mit den Parametern: ε = m rad ev, C c = 25 mm, C s = 100 mm, a) U = ev, ΔU 1 2 U = 10 4 b) U = ev, ΔU 1 2 U = der Halbwertsbreite der Ionenenergieverteilung ΔU 1 2 und der kinetischen Energie der Ionen U. Abbildung 1 a) zeigt die berechneten Werte für Ionen, die aus einer thermischen Quelle bei ungefähr 1160 K stammen (U = ev, ΔU 1 2 = 3 ev), die rechte Grafik für eine Ionenquelle bei einer Temperatur von etwa 100 µk (U = ev, ΔU 1 2 = ev). Man kann sehen, dass für Ionenstrahlen aus ultrakalten Quellen die chromatische Aberration zu vernachlässigen ist und ähnliche Fokusgrößen wie mit Ionen aus thermischen Quellen aber mit deutlich geringerer Ionenenergie erreichbar sind. Die Brillanz B t, wird durch B t = I 4π 2 ε x ε y (1-7) berechnet [20], wobei I der Ionenstrom ist. Diese ist ein Maß für die Phasenraumdichte eines Strahls und ermöglicht einen Vergleich von Ionenquellen mit unterschiedlichen Ionenstromdichten, da sie die Emittanz einer Ionenquelle mit dem extrahierten Ionenstrom verbindet. Ein höherer Brillanzwert bedeutet, dass eine höhere Strahlqualität vorliegt. Für eine thermische Quelle ergibt sich, dass die Brillanz antiproportional zur Temperatur T ist [21]: B t 1 T. (1-8) Weitere wichtige Parameter sind, neben der erreichbaren Ionenstromdichte und dem erreichbaren Ladungszustand, die longitudinale Energieverteilung der Ionen [22].

13 Typen von Ionenquellen Typen von Ionenquellen Ionen können mit unterschiedlichen Methoden aus neutralen Atomen erzeugt werden, darunter Feld- und Photoionisation [23], [24]. In den späten 1970er Jahren kamen Flüssigmetallionenquellen auf und wurden bald zur verbreitetsten Realisierung von Ionenquellen [2], [3]. Diese arbeitet mit dem Prinzip der Feldionisation und erzeugt eine hohe Brillanz durch Minimierung der Quellengröße und damit der Emittanz (vgl. (1-7), (1-1)) [3], [25]. Ein anderer Ansatz zur Erhöhung der Brillanz ist die Verringerung der Temperatur der Ionen, wie in (1-8) ersichtlich ist [26]. Dazu werden Ionen in einer Paul-Falle [27], [28], [29], [30], [31] gefangen oder Atome mittels Laser gekühlt und anschließend ionisiert. Diese Laserkühlung kann auf einen thermischen Atomstrahl in transversaler Richtung angewendet werden [32], [33], [34]. Thermische Atomstrahlen haben eine breite longitudinale Energieverteilung, da sie mit der Quadratwurzel der Temperatur skaliert. Dies erhöht die chromatische Aberration bei der Fokussierung (Abbildung 1). Mit steigender Temperatur des Ofens aus dem der Teilchenstrahl erzeugt wird, steigt zwar der Teilchenfluss, was die Brillanz erhöht, allerdings steigt auch die mittlere longitudinale Geschwindigkeit, was die Laserkühlung erschwert. Eine Lösung dieses Problems verspricht die Kühlung der Atome in allen Raumrichtungen in einer magneto-optischen Falle und die Extraktion mittels elektrischer Felder nach der Ionisation LMIS Bei LMIS werden die Ionen aus einem verflüssigten Metall an einer feinen Nadelspitze (meist aus Wolfram) emittiert. Durch ein ausreichend hohes Feld von typischerweise V cm -1 [35] zwischen der Spitze und einer in geringem Abstand platzierten Extraktionsblende kommt es zu Feldionisation. Das Feld sorgt für eine konische Vorwölbung des flüssigen Metallfilms auf der Nadelspitze. Da das elektrische Feld an der Spitze eines Kegels unendlich groß wäre, kann die konische Form durch die Flüssigkeit nicht erreicht werden. Stattdessen entfernt Feldemission Material von der Spitze des sich formenden Kegels und eine runde Form der Spitze mit einem Radius von ungefähr 5 nm bildet sich. Das aus der Spitze verlorene Material wird durch nachströmende Flüssigkeit aufgefüllt [8]. Die Emission ist nicht kontinuierlich mit der Spannung verbunden. Es wird kein Strom emittiert bis eine Spannungsschwelle erreicht ist. Danach ist der Anstieg des Ionenstroms mit der angelegten Spannung annähernd linear. Die Spannungsschwelle hängt hauptsächlich von der Geometrie des Substrates, das den Flüssigkeitsfilm trägt, ab. In praktischen Anwendungen von LMISs in FIBs bestimmt die Energieverteilung die Stromdichte im Fokus, da diese durch die chromatische Aberration des Systems beschränkt wird. Energieverteilungen der LMIS nehmen mit Halbwertsbreiten von 5 ev und mehr an [8]. Ihr Vorteil sind die hohen Stromdichten in der Größenordnung von 1 A cm -2 und Ströme bis zu mehreren Nanoampere [4].

14 6 Einleitung Abbildung 2: Äquipontentialflächen in einer Paul-Falle nach Gleichung (1-9). Die blauen Diagonalen stellen die Asymptoten dar, die schwarz hervorgehobenen Hyperbeln die Elektroden im Abstand r 0 beziehungsweise z 0 vom Fallenzentrum Paul-Falle Mit einer Paul-Falle können geladene Teilchen mittels elektrischer Felder für längere Zeit in einem räumlich begrenzten Gebiet gespeichert werden. Um ein geladenes Teilchen räumlich zu beschränken, bedarf es eines dreidimensionalen Potentialminimums. Das Earnshaw-Theorem besagt, dass man mit elektrostatischen Feldern kein solches, dreidimensionales Potentialminimum erzeugen kann. In einer Paul-Falle wird diese Herausforderung gelöst, indem eine Kombination eines statischen und eines oszillierenden elektrischen Feldes verwendet wird, um im zeitlichen Mittel ein Potentialminimum zu erzeugen. Ein um die z-achse rotationssymmetrisches Potential nimmt die Form Φ = U 0 + V 0 cos(ωt) 2d 2 (2z 2 r 2 ) (1-9) an mit dem Abstand von der z-achse r und dem Abstand der Elektroden von der z-achse d. Abbildung 2 zeigt den Verlauf der Äquipotentialflächen in der Paul-Falle, Abbildung 3 das Potential in Abhängigkeit von den Koordinaten z und r zu den Zeitpunkten ωt = 0 und ωt = π. Für passende Werte der Fallenfrequenz ω werden die Bahnen der geladenen Teilchen in der Paul-Falle stabil, die Teilchen verlassen die Falle nicht. Um die Fallenfrequenzen zu finden, für die die Teilchenbahnen stabil sind, führt man die Bewegungsgleichungen der geladenen Teilchen auf die Form von Mathieu schen Differentialgleichungen zurück: d 2 x dτ 2 + (a 2b cos(2τ)) = 0. (1-10)

15 Typen von Ionenquellen 7 a) b) Abbildung 3: Potential zu den Zeitpunkten a) t = 0 und b) t = π. Für die Mathieu schen Differentialgleichungen gibt es im Allgemeinen keine analytische Lösung. Jedoch existieren je nach Wahl der Parameter a und b stabile oder instabile Lösungen. Für obiges Potential (1-9) ergeben sich die Parameter a und b: a = 4qU 0 md 2 ω 2, b = 2qV 0 md 2 ω 2, ωt τ = 2, (1-11) wobei m die Masse und q die Ladung des Teilchens sind. Teilchen können also abhängig von ihrem Ladungs-Masse-Verhältnis gefangen werden. Anschließende Laserkühlung und Extraktion durch angepasste elektrische Felder aus der Paul-Falle, ergeben eine Ionenquelle [27], [28], [29], [30]. Der Nachteil dieser Art der Ionenquelle sind die geringen Ströme. In einer Paul-Falle werden Ionenraten in der Größenordnung von 10 0 bis 10 1 Ionen pro Sekunde realisiert [31], während die Ionenrate aus einer MOT um einige Größenordnungen höher sein kann, da diese durch die Laderate der MOT beschränkt ist. Die Laderate einer MOT kann im Bereich von 10 8 bis liegen [36], [37] Magneto-optische Falle In einer magneto-optischen Falle wird die Anregung des Atoms in höherenergetische Zustände durch Laser genutzt, um Atome abzubremsen. Durch einen Magnetfeldgradienten können die Atome auf einen räumlichen Bereich beschränkt werden. Laserkühlung beruht auf dem Umstand, dass durch die Absorption der Laserphotonen ein Impuls p p = ħk p auf das Atom übertragen wird mit dem Wellenvektor des Photons k p. Dadurch wird das Atom in einen angeregten Zustand versetzt. Wenn das Atom wieder in den Grundzustand zurückfällt und dabei ein Photon emittiert, geschieht die Abstrahlung gleichwahrscheinlich in alle Raumrichtungen. Dabei wird wieder der Impuls p r = ħk r auf das Atom übertragen. Dabei ist k r der Wellenvektor des emittierten Photons. Über eine Anzahl von Absorbtionszyklen mitteln sich die Impulse der emittierten Photonen p r zu null und es bleibt der Impulsübertrag der absorbierten Photonen p ges = nħk p mit der Anzahl der Absorptionszyklen n. Ist der Laser gegen die atomare Übergangsfrequenz rotverstimmt, so können die Photonen des Lasers durch das Atom nur dann resonant absorbiert werden, wenn sich das Atom auf die Laserquelle

16 8 Einleitung a) b) Abbildung 4: Zur Funktionsweise einer magneto-optischen Falle. a) Niveauschema eines Atoms mit Gesamtdrehimpuls F = 0 im Grundzustand und F = 1 im angeregten Zustand. Mit σ + und σ sind die im Atom erzeugten Übergänge benannt. Das Laserlicht ist um δ gegen den atomaren Übergang verstimmt und zirkular polarisiert. Die Händigkeit des von links kommenden Lichts ist linkszirkular, des von rechts kommenden Lichts rechtszirkular. b) Gezeigt sind die Laserstrahlen mit der jeweiligen Polarisation und das Anti-Helmholtz-Spulenpaar. zu bewegt. Somit kann eine geschwindigkeitsabhängige Kraft auf die Atome ausgeübt werden. Mit gegenläufigen Laserstrahlen aus allen drei Raumrichtungen erhält man eine sogenannte Optische Melasse. Die Bezeichnung leitet sich von dem Umstand ab, dass durch die Streuung an entgegenkommendem Laserlicht eine permanente Reibungskraft auf die Atome einwirkt, die mit der Reibung in zähen Flüssigkeiten vergleichbar ist. Analog zum Earnshaw-Theorem lässt sich in der Optik formulieren, dass es unmöglich ist, nur durch die Streukraft des Strahlungsdrucks ein dielektrisches Teilchen in einem Punkt stabilen Gleichgewichts im freien Raum zu halten [38]. Durch ein statisches, inhomogenes Magnetfeld wird ein Magnetfeldgradient erzeugt, der zusammen mit zirkular polarisiertem Licht für ein ortsabhängiges Kühlen der Atome durch optisches Pumpen sorgt [39]. Aufgrund des Zeeman-Effektes spalten die magnetischen Zustände m F im Magnetfeld auf. Der zirkular polarisierte Laser kann nur in das entsprechende m' F-Niveau anregen (m F = m F + 1 für σ + -polarisiertes, m F = m F 1 für σ -polarisiertes Licht [40]). Das passiert an dem Ort, an dem die Aufspaltung der m F -Niveaus durch das Magnetfeld die Verstimmung des Lasers ausgleicht (Abbildung 4 a)). Dieses Konzept kann auf drei Dimensionen angewendet werden. Dazu bedarf es drei gegenläufiger, zirkular polarisierter Laserstrahlen und eines dreidimensionalen Magnetfeldgradienten. Ein solcher Gradient kann durch ein Anti-Helmholtz-Spulenpaar erzeugt werden. Abbildung 4 b) zeigt diese Anordnung. Die Magnetfelder der Spulen sind entgegengesetzt und der Magnetfeldgradient in allen drei Raumrichtungen linear B x x = B y y = 1 B z 2 z. (1-12) Mit einer solchen Anordnung lassen sich die Atome unter die Dopplertemperatur T D = ħγ 2k B kühlen [41]. Dabei ist Γ die natürliche Linienbreite des Kühlübergangs und k B

17 Typen von Ionenquellen 9 die Boltzmann-Konstante. Zwar mittelt sich der Impuls durch die spontane Emission über viele Absorptionszyklen zu null, jedoch führen die einzelnen Emissionsprozesse zu einer Zitterbewegung des Atoms. Dies entspricht einem Heizprozess. Die Dopplertemperatur ist die Temperatur, bei der der Effekt der Kühlung mit dem Heizprozess im Gleichgewicht ist. Messungen [42] zeigten, dass die Rückstoßtemperatur T R = ħ 2 k 2 p 2mk B die Grenze dieser Kühlmethode ist. Dabei ist m die Masse des Atoms. Diese Temperatur ist diejenige eines zunächst ruhenden Atoms, das genau ein Photon mit der Frequenz des Kühlübergangs emittiert und somit den Impulsübertrag p p = ħk p erhält. Für 87 Rb beträgt die Dopplertemperatur des 5S 1/2 5P 3/2 Übergangs T D = 145,57 µk, die Rückstoßtemperatur T R = 361,96 nk. Eine Ionenquelle erhält man, wenn die ultrakalten Atome photoionisiert oder feldionisiert und die Ionen durch elektrische Felder extrahiert werden. Ultrakalte Ionen aus einer MOT versprechen hohe Ionenraten, geringe Emittanz aufgrund der geringen Atomtemperatur und somit eine hohe Brillanz und gute Fokussierbarkeit, auch bei geringeren kinetischen Energien der Ionen.

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19 Kapitel 2 Theorie Dieses Kapitel soll die theoretischen Hintergründe der Anregung und Ionisation beleuchten. Der erste Teil beschäftigt sich mit der Beschreibung der Wechselwirkung zwischen Atomen und Licht in Mehr-Niveau-Systemen als Modell der durchgeführten, mehrstufigen Anregung und Ionisation von Rubidium. Im zweiten Teil wird auf das verwendete Material Rubidium mit seinen für das Experiment bedeutenden Eigenschaften eingegangen. Der dritte und der vierte Teil erläutert die verwendeten Spektroskopieverfahren sowie Erklärungen für die zu erwartende Form und Breite der Spektrallinien Atom-Licht-Wechselwirkung Das im Zuge dieser Diplomarbeit aufgebaute Lasersystem nutzt zur Ionisation von 87 Rb-Atomen einen Drei-Photonen-Übergang. Dieser Übergang wird verstärkt durch Resonanz mit den atomaren Zwischenniveaus 5 2 P 3/2 := 2 und 5 2 D 5/2 := 3. Diese Niveaus bilden zusammen mit dem Grundzustand 5 2 S 1/2 := 1 ein Drei-Niveau-System, wobei ausgehend von dem obersten Niveau 3 photoionisiert wird. Eine weitere Möglichkeit der Ionisation stellt die Anregung in einen Rydberg-Zustand np := 4 oder nf := 4 und die anschließende Feldionisation dar. Dieser Rydberg-Zustand mit der Hauptquantenzahl n kann aufgrund der Auswahlregeln nur den Bahndrehimpuls L = 2 (P) oder L = 4 (F) haben. Um die Diskussion allgemein zu halten werden die Niveaus in diesem Kapitel weiterhin mit 1, 2, 3 und 4 bezeichnet. Das Laserfeld mit der Frequenz ω k wird eingestrahlt. Seine Frequenz liegt nahe der des Übergangs 1 2. Dieser Laser wird im Folgenden als Kühllaser bezeichnet, da er auch für die Kühlung der Atome genutzt wird. Er kann dabei eine Verstimmung δ 1 gegen die Frequenz des Übergangs 1 2 aufweisen, da für die Kühlung eine Rotverstimmung nötig ist (Kapitel 1.3.3). Ein weiteres Laserfeld mit der Frequenz ω a wird eingestrahlt. Die Summe der Laserfrequenzen ω k + ω a kann eine Verstimmung δ 2 + δ 1 gegen die Summe der Übergangsfrequenzen ω 21 + ω 32 der Übergänge 1 2 und 2 3 haben. Dieser Laser wird als Anregungslaser bezeichnet. Die dritte Stufe für das Drei-Niveau-System ist die Ionisation. Der Ionisationslaser mit der Frequenz ω i regt in einen Zustand über der Ionisationsschwelle an. Dort bilden die atomaren Zustände ein Energiekontinuum und die Resonanzbedingung, dass die Ionisationslaserfrequenz der atomaren Übergangsfrequenz gleicht ist immer erfüllt.im oben beschriebenen Fall der Feldionisation von Rydberg-Zuständen ist die dritte Stufe die Einstrahlung des im Weiteren als Rydberg-Laser bezeichneten Lichtfeldes. Er überführt das Atom in einen Rydberg-Zustand 4 und das System kann als Vier-Niveau-System betrachtet werden. Drei-Niveau-System, Vier-Niveau-System und Photoionisation werden im Folgenden genauer behandelt.

20 12 Theorie a) b) Abbildung 5: Niveauschema des a) Drei-Niveau-Systems und b) Vier-Niveau-Systems mit den im Text verwendeten Bezeichnungen Drei-Niveau-System Ein Drei-Niveau-System in Leiterkonfiguration ist ein System für dessen Energieniveaus gilt: E 1 < E 2 < E 3, wie es Abbildung 5 zeigt. Der Hamiltonoperator für ein solches System lautet in semiklassischer Näherung H = H Atom + H INT (2-1) unter der Voraussetzung, dass die Laser nur an nahresonante Übergänge koppeln. Semiklassische Näherung bedeutet, dass nur die atomaren Anteile quantenmechanisch behandelt, elektromagnetische Felder klassisch betrachtet werden. Der atomare Anteil ergibt sich zu: H Atom = E E E = ħ (ω ω ω ) ħ ω = ( 0 ħ ω 2 0 ) 0 0 ħ ω 3 Der Wechselwirkungsoperator H INT beschreibt den Anteil der Wechselwirkung zwischen Atom und Lichtfeld. Unter Vernachlässigung der Kopplung der Zustände 1 und 2 durch den Anregungslaser sowie der Kopplung der Zustände 2 und 3 durch den Kühllaser ergibt sich in Dipolnäherung: H INT = d 12 E k,0 cos(ω k t) d 23 E a,0 cos(ω a t) (2-2) 0 Ω k cos(ω k t) 0 = ħ ( Ω k cos(ω k t) 0 Ω a cos(ω a t) ) 0 Ω a cos(ω a t) 0 (2-3) Dabei ist d ij das Übergangsdipolmoment zwischen den Zuständen i und j und Ω k = d 12 E k,0 ħ und Ω a = d 23 E a,0 ħ bezeichnen die Rabifrequenzen der zwei Übergänge.

21 Atom-Licht-Wechselwirkung 13 In Dipolnäherung wird das elektrische Feld am Ort des Elektrons eines Atoms gleichgesetzt mit dem elektrischen Feld am Ort des Atomkerns. Diese Näherung ist gerechtfertigt, wenn die Wellenlänge des Lichtfeldes viel größer ist als die Ausdehnung der Elektronenwolke. Der gesamte Hamiltonoperator für das Drei-Niveau-System ergibt sich zu: ω 1 Ω k cos(ω k t) 0 H = ħ ( Ω k cos(ω k t) ω 2 Ω a cos(ω a t) ) (2-4) 0 Ω a cos(ω a t) ω 3 Wählt man die Phasen der atomaren Übergänge und der Lichtfelder geeignet [43], vereinfacht sich der Hamiltonoperator in der Drehwellennäherung. Diese Näherung vernachlässigt schnell oszillierende Terme, da diese kaum zur Kopplung beitragen. Dies betrifft die Terme mit den Frequenzen ±(ω 2 ω 1 + ω k ) und ±(ω 3 ω 2 + ω a ). Der vereinfachte Hamiltonoperator ist gegeben durch: Aus dem charakteristischen Polynom H = ħ 2 ( 0 Ω k 0 Ω k 2δ 1 Ω a 0 Ω a 2δ 2 ) (2-5) 0 = ω 3 2(δ 1 + δ 2 )ω 2 (Ω k 2 + Ω a 2 4δ 1 δ 2 )ω + 2δ 2 Ω a 2 ergeben sich die Eigenwerte, wie in [44] angegeben, zu: ω 0 = 1 3 (δ 1 + δ 2 + Ω cos [ ζ 3 ]) (2-6) mit ω + = 1 3 (δ 2π ζ 1 + δ 2 + Ω cos [ ]) 3 ω = 1 3 (δ 2π + ζ 1 + δ 2 + Ω cos [ ]) 3 (2-7) Ω = 3(Ω k 2 + Ω a 2 ) + 4(δ 1 2 δ 1 δ 2 + δ 2 2 ) (2-8) und ζ = 2π arccos ( [9(Ω k 2 + Ω 2 a ) 4(2δ 1 δ 2 )(2δ 2 δ 1 )](δ 1 + δ 2 ) 27Ω 2 k δ 2 ) Ω 3 Die Eigenvektoren lassen sich nach [45] angeben als: a 0 = cos Θ 1 + sin Φ sin Θ 2 + cos Φ sin Θ 3 a + = sin Θ sin φ 1 (sin Φ cos Θ sin φ cos Φ cos φ) 2 + (cos Φ cos Θ sin φ sin Φ cos φ) 3 a = sin Θ cos φ 1 (sin Φ cos Θ cos φ cos Φ sin φ) 2 + (cos Φ cos Θ cos φ sin Φ sin φ) 3 (2-9) (2-10) mit den Mischungswinkeln Φ, Θ, φ, die die atomaren Zustände und die Eigenzustände des beschriebenen Drei-Niveau-Systems koppeln.

22 14 Theorie Im Fall der Zweiphotonenresonanz (δ 2 = 0)wird aus den Gleichungen (2-7) wie man durch Lösen von (2-6) sieht, ω 0 = 0 ω + = δ 1 + Ω k 2 + Ω a 2 + δ 1 2 (2-11) ω = δ 1 Ω k 2 + Ω a 2 + δ 1 2. Die Gleichungen (2-11) aus den Gleichungen (2-7) durch Einsetzen von δ 2 = 0 zu erhalten wird in [45] gezeigt. Die Mischungswinkel lassen sich angeben als: Φ = 0 Θ = Ω k Ω a tan 2φ = Ω k 2 + Ω a 2 Setzt man den Hamiltonoperator (2-4) und einen allgemeinen Zustand δ 2 (2-12) Ψ = c 1 (t) e iω 1t 1 + c 2 (t)e iω 2t 2 + c 3 (t)e iω 3t 3, (2-13) der sich aus der Superposition der Basiszustände ergibt, in die zeitabhängige Schrödingergleichung iħ t Ψ = H Ψ (2-14) ein, ergibt sich ein System gekoppelter Differentialgleichungen: c 1(t) = i c 2 (t) e iω 21t Ω k cos(ω k t) c 2(t) = i c 1 (t) e iω 21t Ω k cos(ω k t) + i c 3 (t) e iω 32t Ω a cos(ω a t) c 3(t) = i c 2 (t) e iω 32t Ω a cos(ω a t) mit ω 21 = ω 2 ω 1 und ω 32 = ω 3 ω 2. (2-15) Setzt man die exponentielle Schreibweise des Kosinus cos(α) = (e iα + e iα ) 2 ein und vernachlässigt die Summenfrequenzterme (ω 21 + ω k ) und (ω 32 + ω a ) aufgrund der Drehwellennäherung, erhält man: c 1(t) = iω k 2 c 2(t) e iδ 1t c 2(t) = iω k 2 c 1(t) e iδ 1t + iω a 2 c 3(t) e iδ 2t (2-16) c 3(t) = iω a 2 c 2(t) e iδ 2t, wobei δ 1 = ω k ω 21 und δ 2 = ω a ω 32 die Verstimmungen der Laser gegen die atomaren Übergangsfrequenzen sind.

23 Atom-Licht-Wechselwirkung 15 a) b) c) Abbildung 6: Numerisch berechnete Rabioszillationen im Drei-Niveau-System. Zu sehen sind die Populationswahrscheinlichkeiten P der Zustände 1 (blau), 2 (rot) und 3 (grün). Die Parameter der einzelnen Berechnungen sind: a) Ω k = 1 GHz, Ω a = 1 GHz, b) Ω k = 1 GHz, Ω a = 0.2 GHz, c) Ω k = 0.2 GHz, Ω a = 1 GHz. Alle Laser sind resonant mit den atomaren Übergängen (δ 1 = δ 2 = 0). Die Betragsquadrate der Koeffizienten c 1 2, c 2 2, c 3 2 entsprechen den Populationswahrscheinlichkeiten der jeweiligen Niveaus. Numerische Berechnungen der Populationswahrscheinlichkeiten (siehe Anhang 6.2) sind in Abbildung 6 grafisch dargestellt. Es treten Rabioszillationen auf. Für die Effektivität des Populationstransfers von Zustand 1 in Zustand 3 ist das Verhältnis der Rabifrequenzen entscheidend. Für gleiche Rabifrequenzen ist ein vollständiger Populationstransfer möglich (Abbildung 6 a)). Weicht das Verhältnis der Rabifrequenzen von Ω a Ω k = 1 ab, wird die Populationswahrscheinlichkeit des Zustands 3 verringert (Abbildung 6 b) und c)). Wird der Kühllaser gegen den Übergang 1 2 verstimmt, so nimmt die Populationswahrscheinlichkeit im mittleren Niveau ab (Abbildung 7). Im Resonanzfall liegt die maximale Besetzungswahrscheinlichkeit bei 50%, während diese für eine Verstimmung von δ 1 = 5 GHz nur noch 3,7% beträgt. Wird ein irreversibler Verlust Γ, wie eine Ionisation, aus dem obersten Niveau eingeführt, lautet der Hamiltonoperator (wiederum semiklassisch in Dipol- und Drehwellennäherung): H = ħ 0 Ω k 0 2 ( Ω k 2δ 1 Ω a ). (2-17) 0 Ω a 2δ 2 iγ

24 16 Theorie a) b) c) d) Abbildung 7: Numerisch berechnete Rabioszillationen im Drei-Niveau-System für verschiedene Verstimmungen des Kühllasers gegen den Übergang 1 2. Zu sehen sind die Populationswahrscheinlichkeiten P der Zustände 1 (blau), 2 (rot) und 3 (grün). Für alle Berechnungen wurden die Rabifrequenzen gleichgesetzt: Ω k = Ω a = 1 GHz. Die Verstimmung δ 1 wurde variiert: a) δ 1 = 0, b) δ 1 = 12 MHz, c) δ 1 = 1 GHz, d) δ 1 = 5 GHz. Die Verstimmung des Anregungslasers wurde dabei jeweils angepasst, sodass die Zweiphotonenresonanz gewahrt bleibt (δ 1 = δ 2 ). Einsetzen des Hamiltonoperators H und des allgemeinen Zustands (2-13) in die zeitabhängige Schrödingergleichung (2-14) ergibt wiederum ein System gekoppelter Differentialgleichungen: c 1(t) = iω k 2 c 2(t) e iδ 1t c 2(t) = iω k 2 c 1(t) e iδ 1t + iω a 2 c 3(t) e iδ 2t (2-18) c 3(t) = iω a 2 c 2(t) e iδ 2t Γ 2 c 3(t). Ist die Verlustrate gering gegenüber den Rabifrequenzen, so verhält sich das System näherungsweise wie das System ohne Verluste (Abbildung 8 a)). Die Verluste stellen nur eine kleine Störung dar mit vernachlässigbarer Auswirkung während der Dauer einer Rabioszillation. Für größer werdende Verlustrate wird der Populationsverlust stärker, bis zu dem Punkt, an dem die Verlustrate größer wird als die Rabifrequenzen (Abbildung 8 a) bis d)). Da die Ionisationswahrscheinlichkeit direkt proportional ist zur Population im Zustand 3, verringert sich der Populationsverlust bei großer Verlustrate. Die Ionisation geht so schnell von statten, dass es zu keiner relevanten Population kommt (Abbildung 8 d)).

25 Atom-Licht-Wechselwirkung 17 a) b) c) d) Abbildung 8: Numerisch berechnete Rabioszillationen im Drei-Niveau-System. Zu sehen sind die Populationswahrscheinlichkeiten P der Zustände 1 (blau), 2 (rot), 3 (grün)) und der ionisierte Anteil (schwarz) für verschiedene Werte der Populationsverlustrate Γ: a) Γ = 10 MHz,b) Γ = 100 MHz, c) Γ = 1 GHz, d) Γ = 10 GHz. Für die Rechnungen wurden die Rabifrequenzen gleichgesetzt (Ω k = Ω a = 1 GHz) und die Resonanz der Laser mit den atomaren Übergängen angenommen (δ 1 = δ 2 = 0). Die Ionisation ist effizienter, wenn die Rabifrequenzen und Verlustrate vergleichbar sind [43]. Außerdem ist die Ionisation besonders effizient, wenn die Rabifrequenzen aufsteigend größer werden und die Verlustrate die Rabifrequenz des letzten Übergangs übersteigt: Ω k < Ω a < Γ. (2-19) Für kleine Verstimmungen des Kühllasers gegen die atomare Übergangsfrequenz, unter Erhaltung der Zweiphotonenresonanz, ändert sich nichts an den Populationswahrscheinlichkeiten der Niveaus. Für größer werdende Verstimmungen verringert sich der ionisierte Anteil in gleicher Zeit. Dieser Sachverhalt sowie (2-19) sind in Abbildung 9 grafisch verdeutlicht. Für sehr kleine Verlustraten wird die Ionisation bei gegebener Rabifrequenz des ersten Übergangs Ω k effektiver, wenn für die Frequenzen gilt: Ω k > Ω a > Γ (2-20) Eine grafische Darstellung dieses Zusammenhangs zeigt Abbildung 10 exemplarisch.

26 18 Theorie a) b) c) d) Abbildung 9: Numerisch berechnete Rabioszillationen im Drei-Niveau-System. Zu sehen sind die Populationswahrscheinlichkeiten P der Zustände 1 (blau), 2 (rot), 3 (grün)) und der ionisierte Anteil (schwarz). a) Ω k = Ω a = Γ = 1 GHz, δ 1 = δ 2 = 0, b) Ω k = 1 GHz, Ω a = 2 GHz, Γ = 2 GHz, δ 1 = δ 2 = 0, c) Ω k = 1 GHz, Ω a = 2 GHz, Γ = 2 GHz, δ 1 = δ 2 = 12 MHz, d) Ω k = 1 GHz, Ω a = 2 GHz, Γ = 2 GHz, δ 1 = δ 2 = 1 GHz.

27 Atom-Licht-Wechselwirkung 19 a) b) Abbildung 10: Numerisch berechnete Rabioszillationen im Drei-Niveau-System. Zu sehen sind die Populationswahrscheinlichkeiten P der Zustände 1 (blau), 2 (rot), 3 (grün)) und der ionisierte Anteil (schwarz). δ 1 = δ 2 = 0, Γ = 5 khz, a) Ω k = 1 GHz, Ω a = 1 GHz, b) Ω k = 1 GHz, Ω a = 10 MHz. Die Werte des ionisierten Anteils wurden mit dem Faktor 100 skaliert, um den Unterschied zwischen beiden Konfigurationen deutlicher herauszustellen.

28 20 Theorie a) b) c) d) Abbildung 11: Numerisch berechnete Rabioszillationen im Vier-Niveau-System. Zu sehen sind die Populationswahrscheinlichkeiten P der Zustände a) 1, b) 2, c) 3 und d) 4. Die Parameter der Berechnungen sind: Ω k = 1 GHz, Ω a = 1 GHz, Ω r = 1 GHz, und δ 1 = δ 2 = Vier-Niveau-System Für das in Abbildung 5 b) gezeigte Vier-Niveau-System in Leiterkonfiguration ergibt sich der Hamiltonoperator in Analogie zur Herleitung in Kapitel in semiklassischer Näherung, Dipol- und Drehwellennäherung zu [43]: 0 Ω k 0 0 H = ħ 2 ( Ω k 2δ 1 Ω a 0 ). 0 Ω a 2δ 2 Ω r (2-21) 0 0 Ω r 0 Geht man wie beim Drei-Niveau-System vor um die Populationswahrscheinlichkeiten der Niveaus zu ermitteln, führt dies auf folgendes System gekoppelter Differentialgleichungen: c 1(t) = iω k 2 c 2(t) e iδ 1t c 2(t) = iω k 2 c 1(t) e iδ 1t + iω a 2 c 3(t) e iδ 2t c 3(t) = iω a 2 c 2(t) e iδ 2t + iω r 2 c 4(t) (2-22) c 4(t) = iω r 2 c 3(t).

29 Atom-Licht-Wechselwirkung 21 a) b) c) d) Abbildung 12: Numerisch berechnete Rabioszillationen im Vier-Niveau-System. Zu sehen sind die Populationswahrscheinlichkeiten P des Zustands 4 für verschiedene Werte der Rabifrequenzen der drei eingestrahlten Lichtfelder: a) Ω k = 1 GHz, Ω a = 1 GHz, Ω r = 1 GHz, b) Ω k = 1 GHz, Ω a = 1 GHz, Ω r = 2 GHz c) Ω k = 1 GHz, Ω a = 2 GHz, Ω r = 1 GHz, d) Ω k = 2 GHz, Ω a = 1 GHz, Ω r = 1 GHz. Alle Lichtfelder sind resonant gegenüber den jeweiligen atomaren Übergängen δ 1 = δ 2 = 0. Auch hier sollen, wie beim Drei-Niveau-System, zur Veranschaulichung der Systemdynamik einige grafische Darstellungen helfen. Abbildung 11 zeigt die Besetzungswahrscheinlichkeiten der vier Niveaus ohne Verstimmung der Laser gegen die atomaren Übergangsfrequenzen für den Fall gleicher Rabifrequenzen Ω k = Ω a = Ω r. Die Periodizität, die im Drei-Niveau-System erkennbar ist, ist hier nicht mehr vorhanden [43]. Die Populationswahrscheinlichkeit des obersten Niveaus nimmt ab, falls das Verhältnis der Rabifrequenzen des Kühl- und des Rydberg-Lasers von Ω r Ω k = 1 abweicht (Abbildung 12). Interessant ist hier zu sehen, dass eine Erhöhung der Intensität des Rydberg-Lasers darüber hinaus ( Ω r E 0r I r ) nicht zu einer höheren Besetzungswahrscheinlichkeit von Niveau 4 führt (Abbildung 12b). Hingegen ändert eine Variation der Rabifrequenz des Anregungslasers Ω a, unter Beibehaltung von Ω r Ω k = 1, die maximale Populationswahrscheinlichkeit von Niveau 4 nicht. Was sich jedoch ändert, ist die Besetzungswahrscheinlichkeit der Zwischenniveaus 2 und 3. Für große Rabifrequenzen des Anregungslasers Ω a > Ω k werden die Zwischenniveaus entvölkert und die Rabioszillationen entsprechen denen eines Zwei-Niveau-Systems Abbildung 13 a) und b)). Für Ω a < Ω k erreichen die Populationswahrscheinlichkeiten der Zwischenniveaus ebenfalls 100%. Dabei wechseln die Populationen auf einer längeren Zeitskala zwischen den unteren beiden und den oberen beiden Niveaus hin und her. Auf einer kurzen Zeitskala wechseln die Populationen zwischen Niveau 1 und 2 beziehungsweise den Niveaus 3 und 4.

30 22 Theorie a) b) c) d) Abbildung 13: Numerisch berechnete Rabioszillationen im Vier-Niveau-System. Zu sehen sind die Populationswahrscheinlichkeiten P der Zustände 1 (blau), 2 (rot), 3 (grün) und 4 (magenta). Für alle Rechnungen ist Ω k = 1 GHz, Ω r = 1 GHz, δ 1 = δ 2 = 0. Die Rabifrequenz des Anregungslasers wurde variiert: a) Ω a = 5 GHz, b) Ω a = 50 GHz, c) Ω a = 400 MHz, d) Ω a = 40 MHz. Dementsprechend stellen sich die Rabioszillationen dar als Überlagerung der Rabioszillationen eines Zwei-Niveaus-Systems, dessen Niveaus wiederum aus Zwei-Niveau-Systemen bestehen (Abbildung 13 c) und d)). Wenn die Ionisation wiederum, wie zuvor im Drei-Niveau-System, als Verlust Γ aus Niveau 4 modelliert wird, ergibt sich der Hamiltonoperator 0 Ω k 0 0 H = ħ 2 ( Ω k 2δ 1 Ω a 0 ) 0 Ω a 2δ 2 Ω i (2-23) 0 0 2δ 3 iγ Ω i und damit, auf dem gleichen Weg wie zuvor, ein System gekoppelter Differentialgleichungen: c 1(t) = iω k 2 c 2(t) e iδ 1t c 2(t) = iω k 2 c 1(t) e iδ 1t + iω a 2 c 3(t) e iδ 2t c 3(t) = iω a 2 c 2(t) e iδ 2t + iω i 2 c 4(t) e iδ 3t (2-24) c 4(t) = iω i 2 c 3(t) e iδ 3t Γ 2 c 4(t)

31 Atom-Licht-Wechselwirkung 23 a) b) c) d) e) f) Abbildung 14: Numerisch berechnete Rabioszillationen im Vier-Niveau-System. Zu sehen sind die Populationswahrscheinlichkeiten P der Zustände 1 (blau), 2 (rot), 3 (grün), 4 (magenta) und der ionisierte Anteil (schwarz). Die Parameter der einzelnen Berechnungen lauten: a) Ω k = Ω a = Ω r = 1 GHz, Γ = 1 GHz; b) Ω k = 1 GHz, Ω a = 2 GHz, Ω r = 2 GHz, Γ = 1 GHz c) Ω k = Ω a = Ω r = 1 GHz, Γ = 3 GHz; d) Ω k = 1 GHz, Ω a = 2 GHz, Ω r = 2 GHz, Γ = 3 GHz e) Ω k = Ω a = Ω r = 1 GHz, Γ = 5 GHz; f) Ω k = 1 GHz, Ω a = 2 GHz, Ω r = 2 GHz, Γ = 5 GHz Auch im Fall eines Vier-Niveau-Systems, wie für das Drei-Niveau-System, läuft die Ionisation besonders effektiv ab, wenn die Rabifrequenzen aufsteigend größer werden und die Verlustrate die Rabifrequenz des letzten Übergangs übersteigt: Ω k < Ω a < Ω i < Γ. (2-25) Abbildung 14 zeigt einige beispielhafte Konfigurationen zur Verdeutlichung. Sind die Werte passend gewählt, kommt es zur fast vollständigen Ionisation während der ersten Rabioszillation und weitere Oszillationen sind unterdrückt. Ist die Verlustrate deutlich größer als die

32 24 Theorie a) b) Abbildung 15: PhotoIonisationsquerschnitt σ 1 für die Ionisation aus dem Grundzustand von a) Helium (Werte entnommen aus [140]) und b) Rubidium (Werte entnommen aus [138], [139]). Rabifrequenzen, kommt es wieder zu einer Abnahme der Populationsverlustrate, da die Ionisationswahrscheinlichkeit proportional zur Population in Zustand 4 ist Photoionisation Ein Atom im Zustand n wird ionisiert, wenn es ein Photon des Ionisationslasers absorbiert. Die Verlustrate Γ ergibt sich also als Produkt der Besetzungsdichte ρ n des Zustands n und der Anzahl absorbierter Photonen pro Zeiteinheit P(ħω i ): Γ = ρ n P(ħω i ) = ρ n P(ħω i) η η i i (2-26) Der Quotient aus der Anzahl absorbierter Photonen pro Zeiteinheit und Photonenflussdichte des Ionisationslasers η i ist der Wirkungsquerschnitt für die Photoionisation: Setzt man noch für die Photonenflussdichte σ in = P(ħω i) η i (2-27) η i = I i ħω i (2-28) ein, mit der Intensität des Ionisationslasers I i, so erhält man für die Verlustrate: I i Γ = ρ n σ in ħω (2-29) i Hier zeigt sich auch die in Abschnitt und angenommene Proportionalität zwischen Ionisationswahrscheinlichkeit und Population im obersten Zustand.

33 Atom-Licht-Wechselwirkung 25 a) b) Abbildung 16: a) Zur Erklärung der verwendeten Achsen- und Winkelbezeichnungen. b) Differentieller Wirkungsquerschnitt für verschiedene Werte des Asymmetrieparameters β bei unpolarisiertem Licht. Der Abstand vom Mittelpunkt entspricht dem Wert des differentiellen Wirkungsquerschnitts. Absorbiert ein Atom im Zustand n mit der Energie E n = Ry (n δ n,l ) 2 ein Photon der Energie E i = ħω i, dann wird es ionisiert, falls E i > E n. Dabei steht Ry für die Rydberg-Energie und δ n,l für den Quantendefekt 1. Bei E i = E n, der Ionisationsschwelle, gibt es einen abrupten Anstieg des Wirkungsquerschnitts der Photoionisation, auf den ein Abfall zu höheren Photonenenergien folgt. Für wasserstoffähnliche Systeme skaliert dieser Abfall mit E i 8/3 und geht asymptotisch in E i 7/2 für hohe Energien über [46], [47]. In Abbildung 15 ist dieser Verlauf für die Ionisation des Grundzustands von Helium und Rubidium dargestellt. Die Winkelverteilung der Elektronen aus Photoionisation ist dabei nicht notwendigerweise isotrop. Für Ein-Elektronen-Systeme ergibt sich nach [48] der differentielle Wirkungsquerschnitt dσ dω = σ 4π [1 + β(3 cos2 Θ 1)] (2-30) mit dem Asymmetrieparameter β [ 1, 2] und dem Winkel zwischen dem in z-richtung einfallenden unpolarisierten Licht und der Elektronenrichtung Θ. Abbildung 16 zeigt die Achsenund Winkelbezeichnungen sowie die grafische Darstellung des differentiellen Wirkungsquerschnitts für verschiedene Werte des Asymmetrieparameters. Für linear polarisiertes Licht ergibt sich nach [49] folgender Zusammenhang: dσ dω sin 2 Θ [1 v c (cos Θ)]4 (2-31) mit v der Elektrongeschwindigkeit, c der Lichtgeschwindigkeit und dem Winkel zwischen Polarisationsrichtung und der Elektronenrichtung Θ. Die Winkelverteilung der Elektronen aus Photoionisation ist bei einem Wert von β = 0 isotrop. Für positive Werte von β hat die Winkelverteilung ein Maximum in Richtung der Polarisation, für negative senkrecht dazu. 1 Die Eigenenergien von Rydberg-Zuständen können durch eine Erweiterung des Ausdrucks für das Wasserstoffatom mit dem Quantendefekt beschrieben werden [146]. Der Quantendefekt berücksichtigt Korrekturen des Coulomb-Potentials durch die Abschirmung des Kerns aufgrund der inneren Elektronen.

34 26 Theorie 2.2. Rubidium Rubidium wurde 1861 von G. Kirchhoff und R. Bunsen bei der Untersuchung gemessener Spektrallinien entdeckt [50]. Sie schreiben: Keine dieser Linien gehört einem der bisher bekannten Elemente an. Unter denselben sind besonders zwei rothe dadurch merkwürdig, dass sie [ ] im alleräußersten Roth des Sonnenspectrums liegen. Wir schlagen daher für dieses Alkalimetall, mit Beziehung auf jene besonders merkwürdigen dunkelrothen Spectrallinien die Benamung Rubidium vor mit dem Symbol Rb, von Rubidius, welches von den Alten für das dunkelste Roth gebraucht wird. 2 Rubidium, ein Alkalimetall mit der Ordnungszahl 37, kommt natürlich in den zwei Isotopen 85 Rb und 87 Rb vor, deren Kernspin 5/2 beziehungsweise 3/2 beträgt [51]. Nur 85 Rb ist ein stabiles Isotop. 87 Rb ist radioaktiv mit einer Halbwertszeit von ungefähr fünf Milliarden Jahren [52]. In der Natur kommt Rubidium in einem Isotopengemisch aus 72,17% 85 Rb und 27,83% 87 Rb vor [53] Energieschema Die für diese Arbeit relevanten Energieniveaus sind in Abbildung 17 dargestellt. Die Wellenzahlen k i 2π, die den Energiedifferenzen der Energieniveaus 5S 1/2 und 5P 3/2 (aus [54]) sowie 5S 1/2 und 5D 5/2 (aus [55]) entsprechen, werden in Wellenlängen λ i und Frequenzen υ i umgerechnet: λ i = 2π k i = c υ i. (2-32) Alle Werte beziehen sich auf Vakuum. Die Hyperfeinaufspaltung der Energieniveaus berechnet sich aus [56]: mit ΔE HFS = A HFSK + B 2 K(K + 1) 2I(I + 1)J(J + 1) HFS 4I(2I 1)J(2J 1) (2-33) K = F(F + 1) I(I + 1) J(J + 1) (2-34) sowie den Hyperfeinkonstanten A HFS und B HFS. Die verwendeten Werte der Hyperfeinkonstanten sind in Tabelle 1 festgehalten. Tabelle 1: Hyperfeinkonstanten von Rubidium. Niveau 85 Rb 87 Rb Quelle A HFS [cm 1 ] B HFS [cm 1 ] A HFS [cm 1 ] B HFS [cm 1 ] 5S 1/2 0, , P 3/2 0, , , , [55] 5D 5/2-0, , , , In den Attischen Nächten von Aulus Gellius wird rubidius [118] für dunkelrot verwendet.

35 Rubidium 27 Abbildung 17: Energieniveauschema von Rubidium (nicht maßstabsgerecht).

36 28 Theorie Übergangsdipolmomente Die Fähigkeit des Atoms an das Lichtfeld zu koppeln wird durch das Übergangsdipolmoment beschrieben. Das Matrixelement, das die Hyperfeinzustände 1 = Fm F und 2 = F m F mit einander koppelt wird mit d 12 = F m F e r F m F bezeichnet. F ist dabei die Gesamtdrehimpulsquantenzahl und m F die zugehörige magnetische Quantenzahl. Das Übergangsdipolmoment kann dann nach dem Wigner-Eckart-Theorem umgeschrieben werden in ein Produkt aus Clebsch-Gordan-Koeffizienten und reduziertem Matrixelement [57]: oder mit dem Wigner-3j-Symbol: F m F e r q F m F = F e r F F m F F 1 m F q (2-35) F m F e r q F m F = F e r F ( 1) F 1+m F F 1 F 2F + 1 ( ) m F q m F (2-36) Der Parameter q gibt an, ob die Polarisation des zum Treiben des Übergangs genutzten Lichts links zirkular (q = 1), rechts zirkular (q = 1) oder linear (q = 0) ist. F e r F = J I F e r J I F (2-37) = J e r J ( 1) F +J+1+I J J 1 (2F + 1)(2J + 1) ( F F I ) (2-38) Hier bezeichnen J, I, F, m F die Quantenzahlen des einen Zustands und J, I, F, m F die Quantenzahlen des anderen Zustands. Somit kann nun die Stärke der Kopplung durch das Lichtfeld von zwei Zuständen 1 = J I F m F und 2 = J I F m F mit der der zwei Zustände 1 und 3 = J I F m F verglichen werden. Daraus können die relativen Amplituden der zugehörigen Peaks im Spektrum berechnet werden, da sowohl die Übergangsrate der spontanen Emission als auch die Rate der induzierten Absorption proportional zum Quadrat des Übergangsdipolmomentes sind [58]. Im Anhang 6.1 sind die für diese Arbeit relevanten Übergangsdipolelemente in Einheiten von J e r J in Tabelle 17 bis Tabelle 28 angegeben. Sie wurden nach Gleichungen (2-36) und (2-38) berechnet. Die Werte von J e r J lassen sich über die Relation [59] 3 1 τ = ω 0 2J + 1 3πε 0 ħc 3 2J + 1 J e r J 2 (2-39) aus der Lebensdauer τ berechnen, mit der Übergangsfrequenz ω 0, der elektrischen Feldkonstante ε 0 und dem reduzierten Planck schen Wirkungsquantum ħ. Es ergeben sich die Werte von J = 1 2 e r J = 3 2 = 3, Cm für den 5 2 S 1/2 5 2 P 3/2 Übergang und von J = 3 2 e r J = 5 2 = 2, Cm für den 5P 3/2 5D 5/2 Übergang.

37 Spektroskopieverfahren 29 a) b) Abbildung 18: Berechnetes, dopplerverbreitertes a) Transmissionsspektrum und b) Fluoreszenzspektrum der D2-Linie von Rubidium mit natürlichem Isotopenverhältnis bei einer Temperatur von 300 K Spektroskopieverfahren Die Beobachtung der durch Dampf hervorgerufenen Strahlungsdämpfung zeigt eine frequenzabhängige Variation der transmittierten Intensität, die sogenannten Spektrallinien. Das 5D 5/2- Spektrum von Rubidium wurde in dieser Arbeit mittels verschiedener Verfahren untersucht, die hier kurz erläutert werden Absorptionsspektroskopie Die Intensitätsabnahme von Licht beim Durchgang durch Materie wird durch das Lambert-Beersche Gesetz I = I 0 e αz, mit dem Absorptionskoeffizienten α, der Anfangsintensität I 0 und der durchlaufenen Strecke z, beschrieben. Atome im energetisch tieferen Zustand 1 können Strahlungsenergie bei der Übergangsfrequenz ω 12 absorbieren. Somit wird Leistung aus dem Strahl bei den Übergangsfrequenzen des Atoms gestreut. Die Differenz zwischen eingestrahlter und transmittierter Leistung ergibt das Absorptionsspektrum. Abbildung 19: Licht eines Diodenlasers (DL) durchläuft eine Rubidium-Gaszelle (Rb). Aus dem transmittierten, abgeschwächten Laserstrahl lässt sich das Absorptionsspektrum gewinnen. Durch Detektion spontan emittierter Photonen kann das Fluoreszenzspektrum aufgenommen werden Fluoreszenzspektroskopie Bei der Fluoreszenzspektroskopie wird die Absorption von Strahlung durch die Fluoreszenz der angeregten Atome nachgewiesen. Die angeregten Atome geben ihre Energie durch spontane oder induzierte Emission ab. Die räumliche Verteilung der spontanen Emission hängt von der Orientierung der Atome und den Symmetrieeigenschaften des angeregten Niveaus ab. Sind die Atome statistisch im Raum orientiert, ist die Abstrahlung durch spontane Emission isotrop.

38 30 Theorie Abbildung 20: Termschema für σ + -Übergang F = 2 F = Polarisationsspektroskopie Für die Polarisationsspektroskopie bedarf es zweier Laserstrahlen, eines Strahles mit höherer Leistung und zirkularer Polarisation (Pumplaser) und eines schwächeren, linear polarisierten Lasers (Abfragelaser). Beide Strahlen durchlaufen eine Gaszelle in entgegengesetzten Richtungen. Die Zelle steht zwischen zwei gekreuzten Polarisatoren (Abbildung 21). Der σ-polarisierte Pumpstrahl regt das Atom nicht in alle m F -Niveaus gleich an, da er Übergänge mit m F = 1 bewirkt (Abbildung 20). Dadurch kommt es zu einer Anisotropie im Gas, welche für eine Drehung der Polarisationsebene des Abfragestrahls sorgt. Der Detektor empfängt ein Signal, wenn die Polarisation des Abfragestrahls gedreht wird, da dann der zweite polarisierende Strahlteilerwürfel einen Teil des Abbildung 21: Experimentelle Anordnung zur Polarisationsspektroskopie. Der Laser (DL) wird in einen Strahls zum Detektor transmittiert. Das transmittierte Signal ist dopplerfrei [60]. Das beteilt, die gegenläufig durch die Gaszelle (Rb) gelei- Pump- (breit) und einen Abfragestrahl (schmal) gedeutet, dass die Linienbreite nur durch die natürliche Linienbreite γ, nicht durch die Dopp- Platte (grün) zirkular polarisiert. Der Abfragestrahl tet werden. Der Pumpstrahl wird durch eine λ/4- lerverbreiterung bestimmt ist. Wenn die Laser ist durch eine λ/2-platte (rot) und polarisierenden um δ = ω ω 0 gegen die atomare Übergangsfrequenz ω 0 verstimmt sind, wird der Pumplaser von Atomen der Strahlteiler linear polarisiert. Geschwindigkeitsklasse v zp = [(δ γ ) c ω 2 0, (δ + γ ) c ω 2 0] absorbiert. Der Abfragelaser hingegen, der in entgegengesetzter Richtung läuft, wird von Atomen der Geschwindigkeitsklasse v za = [ (δ + γ ) c ω 2 0, (δ γ ) c ω 2 0] aufgenommen. Hierbei zeigt der Index z an, dass die Geschwindigkeitskomponente entlang der longitudinalen Laserachse gemeint ist. Damit diese Geschwindigkeitsklassen zumindest teilweise überlappen, sodass der Abfragelaser mit Atomen, die vom Pumplaser beeinflusst werden interagiert, muss gelten: Daraus folgt: (δ γ 2 ) (δ γ 2 ) (2-40) δ γ 2. (2-41) Der Detektor wird daher nur ein Signal empfangen, wenn die Verstimmung des Lasers gegen die atomare Übergangsfrequenz kleiner ist als die halbe natürliche Linienbreite des Übergangs und somit kann ein dopplerfreies Spektrum aufgenommen werden.

39 Linienprofile und Linienbreiten von Spektrallinien Linienprofile und Linienbreiten von Spektrallinien Die Breite und Form der Spektrallinien wird durch Einwirkungen wie spontane Emission (Natürliche Linienbreite), Atombewegungen (Dopplerverbreiterung), Dichte des Dampfes (Stoßverbreiterung) und Strahlungsintensität (Leistungsverbreiterung) beeinflusst. Diese werden im folgenden Abschnitt erklärt Natürliche Linienbreite Ein schwingender Dipol, modelliert als harmonischer Oszillator, wird durch Energieabstrahlung gedämpft. Die Schwingungsdämpfung führt zu einer Dämpfung der Feldstärkenamplitude der emittierten Strahlung [61]: E(t) = E 0 e ( δt 2) cos(ω 0 t + φ). (2-42) Eine Fourier-Transformation ergibt das Amplitudenspektrum [62]: A(ω) = 1 2π E(t)e iωt dt. (2-43) Die Intensitätsverteilung ist proportional zum Produkt der Amplitude und ihrem komplex Konjugierten: I(ω) A(ω) A (ω). (2-44) Bei kleiner Dämpfung und in der Nähe der Eigenfrequenz ω 0 erhält man damit das Lorentz- Profil: I(ω) = I 0 γ 2π (ω ω 0 ) 2 + (γ 2) 2. (2-45) γ ist die volle Halbwertsbreite dieser Verteilung und wird natürliche Linienbreite genannt. Ihr reziproker Wert τ = 1 γ (2-46) ist die mittlere Lebensdauer und gibt die Zeitdauer an, in der die Anzahl angeregter Atome auf 1 e abgefallen ist. Die Beziehung zwischen Lebensdauer und natürlicher Linienbreite lässt sich auch aus der Energie-Zeit-Unschärfe gewinnen. Aufgrund der Lebensdauer τ eines angeregten Zustands besitzt die Übergangsenergie und somit, wegen der Beziehung E = ħω, auch die Frequenz der Spektrallinie eine Unschärfe. Der Übergang zwischen zwei angeregten Zuständen E 1 E 2 hat, da sich die Energieunschärfen beider Niveaus addieren, die Linienbreite mit den Lebensdauern τ 1 und τ 2 der angeregten Zustände. δω = ( 1 τ τ 2 ) (2-47) Die natürliche Linienbreite mit ihrem Lorentz-Profil lässt sich im Allgemeinen nicht beobachten, da verschiedene Mechanismen zu größeren beobachteten Linienbreiten führen und die natürliche Linienbreite überdeckt wird.

40 32 Theorie Dopplerverbreiterung In einem Gas bewirkt die statistische Verteilung der Geschwindigkeiten der Atome eine Linienverbreiterung, da es geschwindigkeitsabhängig zur Dopplerverschiebung kommt. Aufgrund des inhomogenen Mechanismus wird das Intensitätsprofil durch eine Gauß-Funktion beschrieben [62]: I(ω) = I(ω 0 )e [ ( ω ω 0 ω 0 u w 2 c ) ] (2-48) mit der Mittenfrequenz ω 0 und der wahrscheinlichsten Geschwindigkeit der Maxwell schen Geschwindigkeitsverteilung u w = 2k B T m mit Boltzmann-Konstante k B und der Temperatur T. Die volle Halbwertsbreite des Doppler-Profils, die Dopplerbreite δω D, ergibt sich zu [61]: δω D = 2 ω 0 c 2 k BT ln(2) m (2-49) wobei m die Masse des Atoms ist. Abbildung 22 zeigt ein Lorentz-Profil und ein verbreitertes Doppler-Profil mit der dreifachen Halbwertsbreite. Des Weiteren ist zum Vergleich ein Doppler-Profil mit der gleichen Halbwertsbreite wie der des Lorentz-Profils dargestellt Stoßverbreiterung Abbildung 22: Die spontane Emission erzeugt ein Lorentz-Profil der Spektrallinie (rot). Homogene Verbreiterungsmechanismen (wie Dopplerverbreiterung) produzieren ein Doppler-Profil mit größerer Halbwertsbreite (FWHM) (grün). Zum Vergleich beider Profile ist ein Dopplerprofil mit gleicher Halbwertsbreite (blau) wie für das Profil der natürlichen Linienbreite (rot) dargestellt. Wenn die mittlere Zeit zwischen zwei Stößen von Atomen vergleichbar ist mit der Lebensdauer der angeregten Atome, kommt es zu einer Herabsetzung der Lebensdauer und somit nach Gleichung (2-46) zu einer Verbreiterung der Spektrallinie. Die mittlere Stoßzeit τ m ergibt sich als Quotient aus mittlerer freier Weglänge λ m = 1 ( 2 nσ) und mittlerer relativer Geschwindigkeit υ m 1 τ m =. 2 n σ υ (2-50) m Die Dichte n lässt sich mittels idealer Gasgleichung [63] schreiben als n = p k B T und der Stoßquerschnitt entspricht σ = π d 2 im Modell starrer gleicher Kugeln mit dem Durchmesser d. Damit lässt sich die mittlere Stoßzeit darstellen durch: k B T τ m =. 2 π d 2 p υ (2-51) m Mit der mittleren Geschwindigkeit der Maxwell schen Geschwindigkeitsverteilung υ m = 8k B T (π m) ergibt sich: τ m = k BTm 16πdp 2. (2-52)

41 Linienprofile und Linienbreiten von Spektrallinien Leistungsverbreiterung Für hohe Intensitäten des einfallenden Lichts kommt es zur Leistungsverbreiterung des Spektrallinienprofils. Wird ein Zwei-Niveau-System mit dem unteren Niveau 1 und dem oberen Niveau 2 einem elektromagnetischen Feld E = E 0 cos ωt ausgesetzt, so ergibt sich mit den optischen Blochgleichungen [64] für Zwei-Niveau-Systeme für die Besetzungswahrscheinlichkeit des oberen Niveaus C 2 (t) 2 = Ω 0 2 sin (Ωt Ω2 2 ) (2-53) mit der Rabifrequenz Ω 0 = d 12 E 0 ħ, der verallgemeinerten Rabifrequenz Ω = (Ω δ 2 ) 1 2, dem Übergangsdipolmoment d 12 und der Verstimmung δ = ω 0 ω des Feldes gegen die Übergangsfrequenz ω 0. Wenn das obere Niveau mit der Zerfallsrate γ relaxiert, ist die durchschnittliche Populationswahrscheinlichkeit des Niveaus 2 P 2 (ω) = C 2 (t) 2 = γe γt C 2 (t) 2 dt Einsetzen von (2-53) liefert das Lorentz-Profil 0 Ω 0 2. (2-54) P 2 (ω) = 1 2 (ω ω 0 ) 2 + γ 2 (1 + S). (2-55) P 2 (ω) ist proportional zum Absorptionslinienprofil [65] und somit besitzt auch die leistungsverbreiterte Spektrallinie ein Lorentz-Profil. Die Halbwertsbreite γ s der Spektrallinie ist gegenüber der natürlichen Linienbreite γ um den Faktor (1 + S) 1 2 verbreitert. S = Ω 2 0 γ 2 ist der Sättigungsparameter. Die Intensität γ s = γ 1 + S (2-56) I s = πhcγ 3 λ 0 3 (2-57) für die der Sättigungsparameter den Wert eins annimmt, wird Sättigungsintensität genannt [66]. Da diese Intensität von der Übergangswellenlänge λ 0 abhängt, ist die Sättigungsintensität charakteristisch für den jeweiligen Übergang. Spektrallinienprofile für verschiedene Sättigungsparameter sind in Abbildung 23 gezeigt. Für den Fall, dass beide Niveaus mit den Raten γ 1 beziehungsweise γ 2 zerfallen, wird das Linienprofil wiederum durch Gleichung (2-55) beschrieben. Diesmal jedoch mit [67] γ = γ 1 + γ 2 2 Abbildung 23: Lorentz-Profile verschiedener Sättigungsparameter S. (2-58) S = Ω 0 2 γ 1 γ 2 (2-59)

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43 Aufbau des Lasersystems Kapitel 3 Dieses Kapitel beschreibt die Konzeption und den Aufbau der Laser für die zweite und dritte Anregungsstufe zur Drei-Stufen-Ionisation von 87 Rb-Atomen sowie die Charakterisierung der verwendeten Komponenten Konzept Magneto-optische Falle Die magneto-optische Falle wurde vor Beginn dieser Arbeit aufgebaut [37]. Abbildung 24 zeigt die schematische Darstellung der magneto-optischen Falle mit den wichtigsten Elementen (Vakuumkammer, Rubidium-Dispenser, Spulenkörper, Detektoren und Optiken, sowie Kühl-, Rückpump- und Ionisationslaser). Weitere Informationen können [37] entnommen werden. Ein DFB-Diodenlaser kühlt 87 Rb-Atome mittels des 5 2 S 1/2, (F = 2) 5 2 P 3/2, (F = 3) Übergangs (siehe Abbildung 17). Für das Kühlen der Atome wird eine Rotverstimmung der eingestrahlten Laser gegen diesen Übergang benötigt. Um dies zu erreichen, wird in einer Rubidiumdampfzelle das Spektrum von 87 Rb mittels dopplerfreier Sättigungsspektroskopie untersucht und der Laser über Frequenzmodulationsstabilisierung auf die (1, 3)-Cross-Over-Linie stabilisiert. Diese Cross-Over-Linie, die in der Mitte zwischen den Linien der Übergänge 5 2 S 1/2, (F = 2) 5 2 P 3/2, (F = 1) und 5 2 S 1/2, (F = 2) 5 2 P 3/2, (F = 3) liegt, ist um 212 MHz gegen den gewünschten Übergang rotverschoben. Anschließend passiert der Laserstrahl einen akustooptischen Modulator 3 (AOM) in Doppelpass-Konfiguration, welcher die Frequenz so verschiebt, dass eine Rotverstimmung von 12 MHz erreicht wird. Die Atome können auch nicht-resonant in den Zustand 5 2 P 3/2, (F = 2) angeregt werden und von da in den Zustand 5 2 S 1/2, (F = 1) zerfallen. Aus diesem Zustand können sie vom Kühllaser nicht mehr angeregt werden und können nicht mehr am Kühlzyklus teilnehmen. Dies kann durch einen Rückpumplaser vermieden werden. Der Rückpumplaser sättigt den Übergang 5 2 S 1/2, (F = 1) 5 2 P 3/2, (F = 2) und befördert die Atome wieder in den Zustand 5 2 P 3/2, (F = 2). Ist die Rückpumprate viel größer als die Rate des Zerfalls in das Niveau 5 2 S 1/2, (F = 1), sind nahezu alle Grundzustandsatome im Niveau mit der Gesamtdrehimpulsquantenzahl F = 2. Damit stehen alle Atome für den Kühlzyklus zur Verfügung. Der Rückpumplaser, ebenfalls ein DFB-Diodenlaser, wird über Frequenzmodulationsstabilisierung auf die (1, 2)-Cross-Over-Linie des Übergangs 5 2 S 1/2, (F = 1) 5 2 P 3/2 stabilisiert. Diese liegt um 78,5 MHz gegen den Übergang nach 5 2 P 3/2, (F = 2) verschoben. Durch einen weiteren AOM 4 wird dieser Laser in Resonanz mit dem Übergang 5 2 S 1/2, (F = 1) 5 2 P 3/2, (F = 2) gebracht. 3 EQ Photonics AOM EQ Photonics AOM

44 36 Aufbau des Lasersystems Abbildung 24: Schematischer Aufbau der magneto-optischen Falle. In der Vakuumkammer sind der Rubidium-Dispenser (1), die Spulenkörper (2), die Detektoren (orange) und Optiken (Goldtöne) zu erkennen. Die Kühllaser (rote Pfeile) und der Ionisationslaser (blauer Pfeil) werden durch Sichtfenster eingekoppelt. Nachdem die gefangenen Atome (grünes Rotationsellipsoid) ionisiert wurden, werden die Ionen und die Elektronen durch elektrische Felder zu den Detektoren gelenkt (grüne und lila Trajektorie). Zur Ionisation wird eine Laserdiode verwendet, die Licht mit einer Wellenlänge von 405 nm emittiert (405-nm-Laser). Entstehende Ionen und Elektronen werden mit Detektoren (Kanalelektronenvervielfacher, channel electron multiplier, CEM) registriert. Sie werden dazu durch Elektrodensysteme (Optiken) zu den Detektoren geleitet. Die Ionenoptik beinhaltet unter anderem eine längsgeschlitzte Elektrode (Gate-Elektrode). Die beiden Teile dieser Elektrode können mit dem gleichen Potential versehen werden, wodurch die Ionen zum Detektor geleitet werden (Gate-Elektrode geöffnet). Wird jedoch eine der Elektrodenteile geerdet, werden die Ionen abgelenkt und erreichen den Detektor nicht (Gate-Elektrode geschlossen). Der Elektronendetektor und der Ionendetektor sind in gleicher Entfernung von der MOT aufgebaut. Daher ist die Flugzeit der Elektronen zum Detektor von wenigen Nanosekunden geringer als die Flugzeit der Ionen, die sich auf einige Mikrosekunden beläuft. Dieser Zeitunterschied ist lang genug um die Trajektorie der Ionen, abhängig von der Detektion der Elektronen, zu kontrollieren. Wird kein Elektron detektiert, ist die Gate-Elektrode geschlossen. Nur wenn ein Elektron de-

45 Konzept 37 tektiert wird, wird die Gate-Elektrode geöffnet und Ionen können den Detektor erreichen. Damit wird ein hintergrundfreier Betrieb der Ionenquelle möglich. Da jedes Ion durch ein Elektron angekündigt wird, wird dieser Betriebsmodus heralded ion source genannt. Wird der Mechanismus der Rydberg-Blockade genutzt (siehe Kapitel 5) kann die Quelle dahingehend verändert werden, dass nur noch ein Atom angeregt werden kann. Somit entsteht immer genau ein Elektron-Ion-Paar. Der Betrieb wird deterministisch (deterministic ion source), da jedes Ion vorhergesagt werden kann. Eine Laserdiode mit einer Wellenlänge von 405 nm zur Ionisation der Rubidiumatome zu verwenden, zeigte dabei zwei Nachteile in Verbindung mit der Kammer und den Detektoren: 1. Zur Ionisation des 5 2 P 3/2-Zustands ist eine Energie von 2,59 ev ausreichend. Der 405-nm-Laser hat eine Photonenenergie von 3,06 ev. Somit erhalten die Elektronen einen Anteil der überschüssigen Energie von 0,47 ev in Form von kinetischer Energie. Dies erschwert den Nachweis der Elektronen in den Detektoren einerseits, andererseits verringert es die Ionisationsrate (siehe Kapitel 2.1.3). 2. Bei hohen Photonenenergien kommt es zu einer hohen Hintergrundzählrate [37]. Diese hohe Zählrate wird auf durch den Photoeffekt aus den Kammeroberflächen ausgelöste Elektronen zurückgeführt. Da die detektierten Elektronen als Trigger verwendet werden, ist eine möglichst niedrige Hintergrundrate erstrebenswert Ionisationsschema Ziel des neuen Laseraufbaus soll es sein, die Hintergrundrate der Elektronen, also Elektronen, die durch andere Prozesse als durch die Ionisation der in der MOT gefangenen 87 Rb-Atome entstehen, zu verringern. Gleichzeitig soll die Ionisationsschwelle nur in sehr geringem Maße überschritten werden, um die kinetische Energie der Elektronen nach der Ionisation gering zu halten. Dies ermöglicht eine höhere Detektionseffizienz der Elektronen. Abbildung 25 zeigt mögliche Varianten der Photoionisation von Rubidium. Die Wellenlängen der verwendeten Laser sollen möglichst groß sein, um eine möglichst geringe Photonenenergie zu realisieren. Dadurch soll die Hintergrundzählrate durch den Photoeffekt minimiert werden. Diese Vorgabe führt zum Ausschluss der Schemata a, b und c in Abbildung 25. Die Varianten d und e haben den Vorteil, dass sie mit IR-Diodenlasern ohne Frequenzverdopplung, wie sie häufig für die Erzeugung von Licht der Wellenlängen 297 nm, 420 nm und 480 nm nötig ist, auskommen. Dadurch ist der technische Aufwand deutlich geringer. Außerdem können mit diesen beiden Varianten np- und nf-rydberg-zustände mit Hauptquantenzahl n und Bahndrehimpulsquantenzahl L = 1 beziehungsweise L = 3, angeregt werden (siehe Kapitel 5). Schema e zeigt hier jedoch einen Vorteil gegenüber d, insofern als Atome im 5 2 D 5/2-Zustand einen Zerfallskanal über den 6 2 P 3/2-Zustand aufweisen. Somit können durch Hinzunahme eines weiteren IR-Diodenlasers mit einer Wellenlänge von 1030 nm auch ns- und nd-rydberg-zustände erreicht werden. Um das gleiche Konzept bei Schema d umzusetzen, bedarf es eines blauen Lasers mit einer Wellenlänge von 480 nm (Schema c), der aufgrund der hohen Photonenenergie bereits ausgeschlossen wurde. Wegen der größeren Variabilität des Systems fiel die Entscheidung auf die Ionisation mittels Drei-Photonen-Anregung über die Zwischenniveaus 5 2 P 3/2 und 5 2 D 5/2.

46 38 Aufbau des Lasersystems Abbildung 25: Vergleich verschiedener Möglichkeiten zur Anregung von Rubidium. Bei Variante a kann mit einem frequenzverdoppelten Farbstofflaser ionisiert werden. Hingegen können b bis e mit Diodenlasern angeregt werden. Schema b und c werden meist mit Frequenzverdopplung umgesetzt. Beispiele für die Verwendung dieser Schemata sind: a [108], [133], [150], b [154], [152], c [147] [134], [135], d [153], e [109], [148], [136].

47 Littrow-Anordnung für Diodenlaser Littrow-Anordnung für Diodenlaser Laserdioden haben einige Eigenschaften, derentwegen sie in spektroskopischen Anwendungen zum Einsatz kommen. Dazu zählen [68]: kostengünstige Bauteile kompakte Bauweise Möglichkeit hoher Modulationsfrequenzen des Injektionsstroms Langlebigkeit Strahldivergenz durch Kollimationsoptik ausgleichbar Freilaufende Laserdioden zeigen aber auch Eigenschaften, die ihre Verwendung in spektroskopischen Anwendungen ineffektiv machen. Darunter fallen vor allem die große Linienbreite, die typisch in der Größenordnung einiger zehn Megahertz liegt [69], und die mangelnde Frequenzstabilität. Ein Weg diese Nachteile zu beheben ist die Laserdiode in einen externen Resonator einzubringen (external cavity diode laser, ECDL). ECDLs nutzen frequenzselektive Elemente, um Durchstimmbarkeit und eine geringe Linienbreite zu gewährleisten [70]. Die gezielte Rückkopplung mit passender Amplitude und Phase bezüglich des internen Resonators (Front- und Endfacette der Laserdiode) sorgt für eine Modenselektion und Reduktion der spektralen Bandbreite (siehe Abschnitt 3.3.1). Die Rückkopplung der Strahlung erfolgt durch ein Beugungsgitter. In den meisten Fällen kommen für die Rückkopplung mit einem Gitter die Littrow-Anordnung [69], [71] oder die Littman-Metcalf-Anordnung [72] zum Einsatz. Bei der Littrow-Anordnung wird der Einfallswinkel Abbildung 26: Littrow-Anordnung. Die erste Beugungsordnung wird vom Gitter in die Laserdiode reflektiert, die nullte Ordnung ausgekoppelt. des Laserstrahls derart gewählt, dass die erste Beugungsordnung in die Diode reflektiert wird. Das Gitter bildet mit den Endfacetten der Diode einen externen Resonator. Die nullte Beugungsordnung wird als Nutzstrahl ausgekoppelt. Damit ändert sich die Richtung des Nutzstrahls bei Änderung der Gitterausrichtung. Dieser Nachteil wird durch die Littman-Metcalf- Anordnung behoben. Hier wird die erste Beugungsordnung senkrecht auf einen Spiegel gelenkt und der reflektierte Strahl durch das Gitter wieder in die Diode gebeugt. Ihr Nachteil besteht jedoch in einer geringeren Rückkopplung durch die Reflexion am Spiegel und zweimalige Beugung. Da die geringen Änderungen der Nutzstrahlrichtung des in dieser Arbeit erstellten Aufbaus nicht störend wirken kommt die Littrow-Anordnung zur Anwendung. Abbildung 26 zeigt den schematischen Aufbau der Littrow-Anordnung. Die einzelnen beleuchteten Furchen des Gitters können als Lichtquellen angesehen werden. Die von ihnen ausgehenden Lichtstrahlen überlagern sich abhängig von Wellenlänge und Richtung konstruktiv oder destruktiv. Konstruktive Interferenz liegt für Ausfallswinkel β vor, die die Gittergleichung d(sin α + sin β m ) = m λ (3-1)

48 40 Aufbau des Lasersystems erfüllen [62]. Die Interferenzordnung m ist eine ganze Zahl, d der Gitterabstand, λ die Wellenlänge des Lichts und α der Einfallswinkel des Lichts gegen die Gitternormale. Für die Littrow-Anordnung wird das Licht der ersten Interferenzordnung zurück reflektiert. Es gilt somit α = β 1 mit m = 1 und Gleichung (3-1) vereinfacht sich zu sin α = λ 2d Das Gitter wirkt also wellenlängenselektiv. (3-2) λ = 2d sin α. (3-3) Außer dem Einfallswinkel des Laserstrahls beeinflusst die Länge des externen Resonators und das Verstärkungsprofil des aktiven Mediums der Laserdiode die ausgekoppelte Wellenlänge. Durch eine Änderung der Länge des externen Resonators werden die Moden geändert, die durch den Resonator eine Verstärkung erfahren. Die Längenänderung kann durch Drehen des Gitters um einen Drehpunkt, der nicht zentral im Laserstrahl liegt (Abbildung 27), o- der durch eine Temperaturänderung der Diode erreicht werden. Wird die Temperatur geändert, kommt es zu einer Änderung des Brechungsindex des Halbleiterkristalls innerhalb der Diode und somit zu einer Änderung der optischen Weglänge. Die Wellenlänge ändert sich um Werte von 0,25 nm C 1 bei Ga xal 1-xAs-Lasern und 0,5 nm C 1 bei In xga 1-xAs yp 1-y-Lasern [73]. Abbildung 27: Frequenzselektion in der Littrow-Anordnung. Die emittierte Mode (schwarz) wird durch das Verstärkungsprofil des aktiven Mediums (rot), die Verstärkung durch das Gitter (blau) und die externen Resonatormoden (grün) bestimmt. Auch Änderungen des Injektionsstroms ziehen Wellenlängenänderungen nach sich. Einerseits erwärmt sich die Diode aufgrund ihres Widerstands, andererseits ändert sich mit dem Injektionsstrom die Dichte der Ladungsträger im Halbleitermaterial der Diode und dadurch wiederum der Brechungsindex. Der Zusammenhang zwischen der Änderung der emittierten Frequenz Δf und der Injektionsstromänderung ΔI ist näherungsweise proportional [74]: Δf = γ ΔI. (3-4) Die Proportionalitätskonstante γ weist typischerweise Werte zwischen 0,3 GHz ma 1 und 20 GHz ma 1 auf [75]. Um einen dauerhaften Betrieb bei einer bestimmten Wellenlänge zu ermöglichen, müssen Temperatur und Injektionsstrom aktiv geregelt werden.

49 Anregungslaser 41 Abbildung 28: Ansicht eines durchstimmbaren Diodenlasers in Littrow-Anordnung. Die Laserdiode und Kollimationslinse sind in einem Tubus untergebracht (schwarz). Das kollimierte Licht trifft auf das holographische Gitter (blau), das sich durch zwei Feingewindeschrauben ausrichten lässt. Über ein Peltierelement (gelb) kann die Temperatur geregelt werden Anregungslaser Aufbau Abbildung 28 zeigt schematisch die Littrow-Anordnung des Anregungslasers. Die antireflexbeschichtete Laserdiode 5, die mit dem Lasertreiber 6 über eine Schaltung verbunden ist, wird in einem Tubus gehaltert. Ebenfalls in diesem Tubus ist die asphärische Kollimationslinse 7, mit einer Brennweite von f = 4,51 mm und einer numerischen Apertur von NA = 0,55 untergebracht. Durch oben genannte Schaltung kann eine Modulation des Injektionsstroms der Laserdiode über eine induktive Kopplung vorgenommen werden. In Kapitel wird erklärt, wie diese Modulation für die Frequenzstabilisierung des Lasers genutzt werden kann. Ein L-Block nimmt den Tubus auf. Ein in der Nähe der Laserdiode in den L-Block eingebrachter Temperatursensor, ein Platin-Messwiderstand Pt der Genauigkeitsklasse B, wird von einem Temperaturcontroller 8 ausgelesen. Damit kann die Temperatur der Laserdiode überwacht werden. Zur Temperaturstabilisierung wird ein unter dem L-Block angebrachtes Peltierelement über eine PID-Regelung betrieben. Eine absolute Genauigkeit von unter 0,5 C ermöglicht das sichere Einhalten der empfohlenen Betriebstemperatur von 15 C bis 40 C. 5 Toptica LD AR-1 6 Thorlabs LDC205C 7 Thorlabs C230TMD-B, Antireflexbeschichtung für 600 nm 1050 nm 8 Thorlabs TED200C

50 42 Aufbau des Lasersystems a) b) Abbildung 29: a) Gemessene Laserkennlinie des Anregungslasers für verschiedene Temperaturen. b) Durch Anfitten einer Gerade (rot) an die Laserkennlinie für 20 C oberhalb der Laserschwelle kann die Laserschwelle zu Ith = 136 ma bestimmt werden. Der differentielle Wirkungsgrad beträgt etwa 0,33 mw ma -1. Das kollimierte Laserlicht wird auf das holographische Gitter 9 gestrahlt, welches an einem Gitterblock befestigt ist. Nach Gleichung (3-2) errechnet sich der Beugungswinkel bei einem Gitterabstand von d = 1/1800 mm und einer Wellenlänge von λ = 775,98 nm zu α = 44,3. Somit wird die nullte Beugungsordnung des Laserstrahls den Aufbau unter einem Winkel von 88,6, relativ zum einfallenden Strahl, verlassen. Über eine Feingewindeschraube, vor der ein zylindrischer Piezoaktor angebracht ist, lässt sich der Einfallswinkel gegen die Gitternormale einstellen. Der Piezoaktor wird über einen Frequenzgenerator 10 mit einem 9 Thorlabs GH13-18V 10 GWInstek AFG-2125

51 Anregungslaser 43 Abbildung 30: Gemessene Laserschwelle des Anregungslasers in Abhängigkeit der Temperatur. An den exponentiellen Verlauf wurde eine Fitkurve nach Gleichung (3-5) angepasst. Daraus ergibt sich eine charakteristische Temperatur von etwa 40 K. niederfrequenten Dreieckssignal mit 101 Hz angesteuert. Damit ist es möglich einen Frequenzbereich von einigen Gigahertz zur Aufnahme des 5D 5/2-Spektrums durchzufahren. Am Ende des L-Blocks befindet sich eine weitere Feingewindeschraube, um das Gitter so einstellen zu können, dass die Gitternormale in der Einfallsebene des Lichts liegt. Der L-Block wird mit der darunter befindlichen Aluminiumplatte über Kunststoffschrauben verbunden. Dadurch erreicht man eine verbesserte thermische Isolierung des L-Blocks und der Laserdiode von der Platte. Die Einstellung des Gitters ist optimal, wenn die Laserschwelle, bei ansonsten konstanten Bedingungen, minimal wird. Die Laserschwelle bezeichnet den Injektionsstrom, bei dem der Laserbetrieb einsetzt. Unterhalb der Laserschwelle gibt es einen nur geringen Anstieg der Ausgangsleistung. In diesem Bereich wird Fluoreszenz durch spontane Emission beobachtet. Oberhalb der Laserschwelle ist ein größerer Anstieg der Ausgangsleistung erkennbar. Dies ist auf die Verstärkung durch den Resonator und induzierte Emission zurückzuführen. Gemessene Laserkennlinien des justierten Lasers sind in Abbildung 29 für drei verschiedene Temperaturen gezeigt. Man sieht, dass bei steigender Temperatur auch die Laserschwelle steigt. Nach [76] lässt sich dieser Zusammenhang durch die Formel I S,T = I S,T0 e T T 0 (3-5) beschreiben, wobei I S,T den Schwellenstrom bei der absoluten Temperatur T und T 0 die sogenannte charakteristische Temperatur bezeichnen. Ist die charakteristische Temperatur gering, so ist die Temperaturabhängigkeit der Leistungscharakteristik des Lasers stark. Für den Anregungslaser ergibt sich eine charakteristische Temperatur von etwa 40 K, was niedriger als erwartet liegt. In [73] wird für einen GaAlAs-Laser eine charakteristische Temperatur von 200 K angegeben. Die Ursache dieser starken Abweichung konnte jedoch nicht gefunden werden.

52 44 Aufbau des Lasersystems Die Rückkopplug durch das Gitter lässt sich über die Polarisationsrichtung des einfallenden Lichts beeinflussen. Laut [77] lassen sich fünf unterschiedliche Regime nach dem Grad der Rückkopplung R unterscheiden 11 : 1. R < : Abhängig von der Phase der externen Rückkopplung wird die Linienbreite vergrößert oder reduziert < R < : Die Vergrößerung der Linienbreite bei außer Phase schwingender Rückkopplung wandelt sich zu einer scheinbaren Aufspaltung der Emissionslinie, die aber aus schnellen Modensprüngen entsteht < R < 10 4 : Die Modensprünge werden unterdrückt und der Laser emittiert eine einzelne, schmale Linie. Er ist sehr empfindlich gegenüber anderen äußeren Reflexionen < R < 0,15: Phasenunabhängig kommt es zu einer starken Linienverbreiterung. Aufgrund der erheblichen Reduzierung der Kohärenzlänge des Lasers wird dies als Kohärenz-Kollaps bezeichnet [78]. 5. 0,15 < R: Der Laser emittiert eine einzelne, longitudinale Mode mit geringer Linienbreite. Im Gegensatz zu Regime 3 ist der Laser jedoch recht unempfindlich gegenüber äußeren Reflexionen. Da sich in der Praxis äußere Reflexionen kaum vermeiden lassen, werden ECDLs im Allgemeinen in Regime 5 betrieben. Abbildung 32 zeigt die Rückkopplung des verwendeten holographischen Gitters. Ein Betrieb in Regime 5 ist demzufolge bei einer Wellenlänge von 776 nm unabhängig von der Richtung der Polarisation des Laserlichts gegeben. Verwendet wird eine Polarisation von etwa 45 mit der eine Rückkopplung von etwa 40% erreicht wird. Um Rückreflexe von optischen Komponenten des Aufbaus und damit verbundene Störungen der ausgekoppelten Wellenlänge der Diode zu verhindern, wird der ausgekoppelte Strahl durch einen Faraday Isolator 12 mit einer Isolation von > 60 db geführt. Faraday Isolatoren sind optische Bauteile, die Licht in nur einer Richtung durchlassen. Sie bestehen im Wesentlichen aus zwei Polarisatoren, die um 45 zueinander gedreht sind, und einem zwischen ihnen positionierten Faraday Rotator. Dieser besteht aus einem Material, das durch Anlegen eines starken Magnetfelds optisch aktiv wird und die Polarisation des Lichts dreht. Die Polarisation des Lichts, das den einen Polarisator in Durchlassrichtung passiert, wird nun um 45 gedreht und kann den zweiten Polarisator passieren. Die Polarisation des Lichts aus entgegengesetzter Richtung wird nach dem Passieren des Polarisators ebenfalls um 45 gedreht, allerdings in entgegengesetzter Richtung, sodass das Licht den zweiten Polarisator nicht passieren kann. Um das Licht des Lasers optimal durch den Faraday Isolator führen zu können, wird eine λ/2- Verzögerungsplatte vor den Isolator platziert. 11 Die Werte für R wurden mit einer DFB-Laserdiode bei einer Wellenlänge von 1,5 µm ermittelt. Andere Laserdioden können andere Regimegrenzen zeigen. 12 QIOPTIQ FI-780-5TVC

53 Anregungslaser 45 Abbildung 31: CCD-Kamera-Aufnahme des Anregungslaserprofils. Die Intensität des Laserstrahls ist farbcodiert dargestellt. Rot bedeutet hohe Intensität, blau geringe Intensität. Abbildung 32: Rückkopplung des holographischen Gitters in Abhängigkeit der Wellenlänge und Polarisationsrichtung. Entnommen aus [141]. Da das Strahlprofil des Lasers nur eine sehr geringe Elliptizität aufweist, wurde auf weitere Strahlformung mittels Linsen oder Prismen verzichtet. Das mit einer CCD-Kamera 13 in einem Abstand von etwa 40 cm von der Diode aufgenommene Strahlprofil ist in Abbildung 31 zu sehen. Der Strahl wird hinter dem Isolator durch einen polarisierenden Strahlteilerwürfel geführt um einen Teil zur Spektroskopie und einen Teil zum Experiment zu führen. Um den jeweiligen Anteil einstellen zu können, ist vor dem Strahlteiler eine weitere λ/2-verzögerungsplatte in den Strahlengang eingebracht. Der zum Experiment geführte Strahlteil wird durch einen AOM geführt und danach in eine Monomodefaser eingekoppelt. Über den extern schaltbaren AOM kann der Laser am Experiment ein- und ausgeschaltet werden, da der Laserstrahl nur bei aktivem AOM die Faserkopplung trifft. Der Strahlteil für die Spektroskopie wird zum Einstellen der Polarisation des Lichts durch eine λ/4-verzögerungsplatte in die Spektroskopiezelle 14 geleitet. Diese Zelle enthält Rubidium im natürlichen Isotopenverhältnis. Durch die hinter der Zelle aufgestellte λ/4-verzögerungsplatte wird das Licht wieder linear polarisiert und durch einen weiteren polarisierenden Strahlteiler zur Aufnahme des Spektrums auf eine Photodiode gelenkt. Eine weitere Photodiode ist neben der Spektroskopiezelle aufgebaut. Sie nimmt die Fluoreszenz der Rubidiumatome auf. Aus der entgegengesetzten Richtung wird der Kühllaserstrahl, durch eine Monomodefaser zum Spektroskopieaufbau geleitet, eingestrahlt. Der Strahl wird zur Regelung der in die Spektroskopiezelle geleiteten Intensität ebenfalls durch eine λ/2-verzögerungsplatte und einen polarisierenden Strahlteiler geführt. Abbildung 33 zeigt den Aufbau schematisch. 13 DataRay WinCamD-UCD23 14 Thorlabs GC25075-RB

54 46 Aufbau des Lasersystems Abbildung 33: Schema des Aufbaus des Anregungslasersystems Spektrum Das Spektrum setzt sich zusammen aus einzelnen Linien bei den Frequenzen, die den atomaren Übergängen entsprechen. Für den 5 2 P 3/2 5 2 D 5/2 Übergang erwartet man also aufgrund der Auswahlregel F = 0, ±1 für 87 Rb acht, für 85 Rb neun Spektrallinien, wenn das 5 2 P 3/2-Niveau aus dem Grundzustand 5 2 S 1/2(F = 2) für 87 Rb beziehungsweise 5 2 S 1/2 (F = 3) für 85 Rb angeregt wird (siehe Abbildung 17). Diese Linien sind, wie in Kapitel 2.3 beschrieben, verbreitert. Tabelle 2 zeigt die Lebensdauern der beiden relevanten Energieniveaus und die daraus resultierende natürliche Linienbreite. Sie liegt für das 5P 3/2-Niveau mit rund 6 MHz etwa neunmal so hoch wie die des 5D 5/2-Niveaus mit 0,67 MHz. Zur Abschätzung der Stoßverbreiterung benötigt man nach Gleichung (2-52) den Druck in der Spektroskopiezelle. Nach [79] und [54] ergibt sich der Rubidiumdampfdruck in Abhängigkeit der Temperatur gemäß log 10 P D = 2, , T (feste Phase) (3-6) log 10 P D = 2, , T (flüssige Phase) (3-7) der in Abbildung 34 gezeigte Verlauf. Dabei steht P D für den Druck in Torr und T für die absolute Temperatur. Für Temperaturen von unter 100 C, wie sie in der Spektroskopiezelle herrschen, ergibt sich ein Dampfdruck von unter Torr und daraus eine Stoßverbreiterung von unter 115 Hz. Die Stoßverbreiterung ist also bei den in der Spektroskopiezelle herrschenden Temperaturen und Drücken vernachlässigbar klein.

55 Anregungslaser 47 Abbildung 34: Dampfdruckkurve von Rubidium. Unter dem Schmelzpunkt von 39,31 C ist der Verlauf nach Gleichung (3-6) abgebildet (blau), darüber der Verlauf nach Gleichung (3-7) (rot). Um die Leistungsverbreiterung gering zu halten wird die Intensität im Bereich der Sättigungsintensität gehalten. Daraus ergibt sich ein Faktor von 1 + S für die Verbreiterung der natürlichen Linienbreite, wenn S die Intensität des Lasers in Einheiten der Sättigungsintensität ist. Die Sättigungsintensitäten von Kühl- und Anregungslaser liegen bei 16,7 µw mm 2 beziehungsweis 1,9 µw mm 2. Der Kühllaser ist gegen den 5 2 S 1/2, (F = 2) 5 2 P 3/2, (F = 3) Übergang in 87 Rb um 12 MHz rotverstimmt. Er wechselwirkt in der Spektroskopiezelle mit bestimmten Geschwindigkeitsklassen der Atome, bei denen die Verstimmung gegen den jeweiligen Übergang durch die Dopplerverschiebung aufgehoben wird. Die Geschwindigkeit v der Atome in Richtung des Kühllasers ergibt sich dann zu v = Δ c f ü, = f ü f k (3-8) wobei c die Lichtgeschwindigkeit, f ü die Frequenz des atomaren Übergangs und f k die Frequenz des Kühllasers ist. Tabelle 3 zeigt die Geschwindigkeiten, die die Resonanzbedingung (3-8) für die Übergänge 5 2 S 1/2, (F = 2) 5 2 P 3/2, (F = {1, 2, 3}) erfüllen. Tabelle 2: Lebensdauern und natürliche Linienbreiten der Energieniveaus von Rubidium. Energieniveau Lebensdauer Natürliche Linienbreite Quelle 5P 3/ (0.07) ns 2π 6.062(0.017) MHz [132] 5D 5/ (2.3) ns 2π 0.667(0.007) MHz [131]

56 48 Aufbau des Lasersystems Tabelle 3: Resonante Geschwindigkeitsklassen für die Anregung der 5 2 P 3/2-Hyperfeinniveaus von 87 Rb durch den Kühllaser. Übergang nach [MHz] v [m/s] F =3 12,00 9,20 F =2-254,65-198,85 F =1-411,59-321,30 Gegenüber dem aus entgegengesetzter Richtung eingestrahlten Anregungslaser haben die vom Kühllaser auf das 5 2 P 3/2-Energieniveau angehobenen Atome die Geschwindigkeiten nach Tabelle 3, jedoch mit umgekehrtem Vorzeichen. Stellt man Gleichung (3-8) nach um, erhält man mit den Geschwindigkeitswerten aus Tabelle 3 die dopplerverschobenen Frequenzen des Übergangs 5 2 P 3/2 5 2 D 5/2: = c v f ü. Setzt man f = f ü f 0 mit der Frequenz des Übergangs 5 2 P 3/2, (F = 3) 5 2 D 5/2, (F = 4) f 0, erhält man die in Tabelle 4 dokumentierte Aufspaltung der Spektrallinien für 87 Rb. Man sieht, dass die Spektrallinien für gleiches Endniveau sehr dicht bei einander liegen. Der Grund dafür ist, dass aufgrund der geringen Wellenlängenunterschiede der zwei Laser (λ k /λ a 1) die Dopplerverschiebung des einen durch die Dopplerverschiebung des anderen annähernd aufgehoben wird. Für 85 Rb ergibt sich eine andere Situation aufgrund der großen Verstimmung des Kühllasers gegen die atomaren Übergänge vom Grundzustand zum 5 2 P 3/2-Niveau. Diese Verstimmung, im Bereich von 1 GHz bis 1,2 GHz, führt dazu, dass die Zweistufenanregung in den 5 2 D 5/2-Zustand sehr unwahrscheinlich und die Anregung durch simultane Absorption zweier Photonen wahrscheinlicher als die Zweistufenanregung wird. Es ergibt sich demzufolge mit der Auswahlregel für Zweiphotonenabsorption F = 0, ±1, ±2, dass nur fünf Linien zu erwarten sind. Durch die gegenläufigen Strahlen der zwei Laser ist die Dopplerverbreiterung annähernd aufgehoben (3-9) Tabelle 4: Aufspaltung des 5 2 D 5/2-Spektrums von 87 Rb. Übergang von Übergang nach v z [m/s] f [MHz] F =3 F =4-9,20 0 F =3 F =3-9,20 28,83 F =2 F =3 198,85 27,36 F =3 F =2-9,20 51,78 F =2 F =2 198,85 50,31 F =1 F =2 321,30 49,45 F =2 F =1 198,85 66,25 F =1 F =1 321,30 65,39

57 Anregungslaser 49 Tabelle 5: Aufspaltung des 5 2 D 5/2-Zweiphotonenspektrums von 85 Rb. Übergang von Übergang nach f [MHz] F =3 F =5 1312,89 F =3 F =4 1322,24 F =3 F =3 1331,16 F =3 F =2 1338,70 F =3 F =1 1344,13 und die Linienbreite wird durch die natürliche Linienbreite des 5 2 D 5/2-Niveaus und die Leistungsverbreiterung bestimmt. Die Aufspaltung der Spektrallinien, wiederum bezogen auf den 5 2 P 3/2, F = D 5/2, F = 4 Übergang, ist in Tabelle 5 gezeigt. Zur Abschätzung der relativen Linienstärken der einzelnen Übergänge kann man sich der Gleichung (2-38) bedienen. Die Linienstärke ist proportional zum Quadrat des Übergangsdipolmoments [80]. Der Anregungslaser interagiert bei der Anregung aus den einzelnen Hyperfeinniveaus des 5 2 P 3/2-Zustands in 87 Rb nicht mit der gleichen Anzahl an Atomen für jeden Übergang. Die Anzahl bestimmt sich nach der Häufigkeitsverteilung der nach Gleichung (3-8) ermittelten Geschwindigkeiten der Atome. Für die Geschwindigkeitskomponente in einer Richtung in einem Gas ergibt sich die Verteilungsfunktion f(v z ) = m 2π k B T e ( 2k B T ) (3-10) als symmetrische Gaußfunktion [63]. Dabei ist v z die Geschwindigkeitskomponente in z-richtung, m die Masse der Gasteilchen, k B die Boltzmann-Konstante und T die absolute Temperatur. Diese Verteilung führt bei Temperaturen im Bereich derer, auf die die Spektroskopiezelle geheizt wird, zu einer relativen Wahrscheinlichkeit von etwa 0,6 für die Anregung des F = 3 Hyperfeinniveaus, einer relativen Wahrscheinlichkeit 0,3 für F = 2 und 0,1 für F = 1. Die Übergangsdipolmomente der Übergänge aus dem Grund- in den 5 2 P 3/2-Zustand sind demnach noch mit diesen Faktoren zu gewichten. Die Stärke der Linie im 5 2 D 3/2-Spektrums lässt sich ermitteln durch Aufsummieren der Produkte der Übergangsdipolelemente, die ein gemeinsames m F -Zwischenniveau aufweisen und der Polarisation des Lichts entsprechenden Auswahlregel für die m F -Niveaus genügen: mv z 2 w = f(v z ) d mf =a,m F =b d mf =b,m F =c. a,b,c (3-11) Die relativen Linienstärken des 5 2 D 5/2-Spektrums in Abhängigkeit der Polarisation der beiden Laser sind in Tabelle 29 im Anhang erfasst. Man erkennt, dass die stärkste Anregungswahrscheinlichkeit in das 5 2 D 5/2-Niveau durch zirkular polarisierte Laser der gleichen Händigkeit erreicht wird, während bei unterschiedlicher Händigkeit der beiden Laserpolarisationen die geringste Anregungswahrscheinlichkeit erreicht wird.

58 50 Aufbau des Lasersystems Abbildung 35: Berechnetes (blaue Linie) und gemessenes Absorptionsspektrum (rote Kreuze). Durch die Seitenbänder, die über die Frequenzmodulationsstabilisierung (näheres in Kapitel 3.3.3) den Lasern aufmoduliert werden, kommt es zu weiteren Linien im Spektrum. Zu jeder Linie entstehen jeweils zwei Seitenbandlinien im Abstand der Frequenz der Modulation des Kühl- und des Anregungslasers. Abbildung 35 zeigt das gemessene und ein nach den bisherigen Überlegungen berechnetes Absorptionsspektrum. Dabei wurde eine Linienbreite von γ = 6(2) MHz und eine Modulationsfrequenz von f mod = 66(5) MHz für beide Laser aus dem Fit an die gemessenen Werten ermittelt. Der Modulationsindex von M = 0,08 wurde aus dem Verhältnis der Amplituden der F = 4- Linien der Träger- und Seitenbandspektren über die Gleichung J 1 (M) J 0 (M) = I S I T (3-12) berechnet. J i (M) ist die Besselfunktion erster Art und i-ter Ordnung (siehe Abschnitt 3.3.3), I S die Amplitude der F = 4-Linie des Seitenbandspektrums und I T die Amplitude der F = 4-Linie des Trägerspektrums. Wie in Abschnitt 2.3 und beschrieben, kann das Spektrum auf verschiedene Arten aufgenommen werden. Der 5D 5/2-Zustand zerfällt nicht nur über das 5P 3/2-Niveau, sondern auch mit einer Wahrscheinlichkeit von 35% in das 6P 3/2-Niveau und von dort, unter Aussendung eines Photons mit einer Wellenlänge von 420 nm, mit einer Wahrscheinlichkeit von 31% in den Grundzustand [81]. Die Anregung in das 5D 5/2-Niveau ist also über die emittierten Photonen nachweisbar [82]. Da die Fluoreszenz in alle Raumrichtungen gleichverteilt ist, wird über eine kurzbrennweitige Sammellinse Licht eines möglichst großen Raumwinkels gesammelt und mit einer weiteren Konvexlinse auf die Photodiode fokussiert (Abbildung 33). Abbildung 37zeigt das aufgenommene Fluoreszenz- und Absorptionsspektrum. Da der Photonenfluss auf die Photodiode, die die Fluoreszenz misst, gering ist muss die Intensität der Laser zur Fluoreszenzmessung höher geregelt werden als bei der Transmissionsmessung. Daher kommt es zu einer starken Leistungsverbreiterung des Fluoreszenzspektrums. Zum Zeitpunkt

59 Anregungslaser 51 Abbildung 36: Fotografie der Fluoreszenz in der Spektroskopiezelle. Die blaue Fluoreszenz ist auch mit bloßem Auge erkennbar. der Aufnahme des Spektrums in Abbildung 37 stand kein Filter für 420 nm zur Verfügung. Daher werden auch die Photonen mit der Wellenlänge von 780 nm, die entstehen, wenn Atome aus dem 5P 3/2-Zustand in den Grundzustand zurückfallen, von der Photodiode detektiert. Somit erklärt sich, dass das Fluoreszenzspektrum für 85 Rb eine geringere Intensität aufweist. Der Übergang findet durch Zweiphotonenabsorption ohne Anregung des 5P 3/2-Zustands statt. Daher verringert sich das Photodiodensignal um den Beitrag der für die Anregung absorbierten Photonen und wird um den Beitrag der Photonen aus den Zerfallswegen über die 5D 5/2- und 6P 3/2-Zustände erhöht. Diese Zerfälle dauern etwa zehnmal so lang wie der Zerfall aus dem 5P 3/2-Niveau. Insgesamt ergibt sich damit eine Verringerung des Photodiodensignals. Aufgrund der geringen Signalstärke und der durch die Intensitätserhöhung verbreiterten Spektrallinien wurde auf die Nutzung des Fluoreszenzsignals zur Laserstabilisierung verzichtet. Werden die Verzögerungsplatten auf beiden Seiten der Spektroskopiezelle so eingestellt, dass der Kühllaser zirkular polarisiert und der Anregungslaser linear polarisiert wird, nimmt man, wie in Abschnitt erklärt, das dispersive Signal des Polarisationsspektrums auf. Dies ist in Abbildung 38 gezeigt. Die Spektrallinien der einzelnen Übergänge schwieriger zu identifizieren als im Absorptionsspektrum (Abbildung 39). Daher wurde das Polarisationsspektroskopiesignal nicht zur Laserstabilisierung verwendet. Für die Stabilisierung des Lasers wird das Absorptionssignal des Anregungslasers genutzt. Der Kühllaser wird linear polarisiert, um die einzelnen Spektrallinien deutlich erkennbar zu machen und damit das Wiederfinden und Wiedereinstellen der Laserstabilisierung zu vereinfachen. Der Anregungslaser ist zirkular polarisiert, da so, laut der Werte aus Tabelle 29, das für linear polarisierten Kühllaser maximale Absorptionssignal zu erwarten ist. In dieser Konstellation ist es möglich, den Anregungslaser auf die Seitenbänder zu stabilisieren. Nach dem Durchgang durch den AOM wird somit der Anregungslaser in Verbindung mit dem Kühllaser resonant mit dem Übergang vom Grundzustand 5 2 S 1/2, (F = 2) in den Zustand 5 2 D 5/2, (F = 4).

60 52 Aufbau des Lasersystems Abbildung 37: Das Fluoreszenz- und Absorptionsspektrum wurde über das 5D 5/2-Niveau von 87 Rb und 85 Rb gescannt. Die Spektroskopiezelle wird über einen Widerstandsdraht (10 Ω m 1 ) beheizt. Dieser wird zur Reduktion der durch den Stromfluss entstehenden magnetischen Felder in Bifilarwicklung um die Zelle angebracht. Ein Kondensieren von Rubidium an den Zellfenstern würde die Messergebnisse verschlechtern. Dies wird dadurch vermieden, dass vor allem die Enden der Zelle beheizt werden. Durch das Heizen der Spektroskopiezelle wird der Dampfdruck innerhalb der Zelle erhöht und damit auch die Anzahl der mit den Lasern interagierenden Atome. Dies ver- Abbildung 38: Polarisationsspektrum des 52D5/2-Niveaus von 87Rb.

61 Anregungslaser 53 Abbildung 39: Absorptionsspektrum des 5 2 D 5/2-Niveaus von 87 Rb (blau) mit Regelsignal (rot, siehe 3.3.3). stärkt die Absorption der Laser und somit das Signal der Absorptionsspektroskopie. Die Zelle wird auf etwa 60 C erhitzt. Dadurch erhöht sich der Dampfdruck in der Zelle um ungefähr das Dreißigfache (vgl. Abbildung 34). Das Absorptionssignal wird um etwa eine Größenordnung verstärkt. Da der Kleber, der den Widerstandsdraht an der Zelle fixiert, bei 60 C bereits an Festigkeit verliert und das Spektroskopiesignal für die Stabilisierung ausreichend stark ist, wird nicht höher geheizt. Der Kühllaser wird mit einer Leistung von 90 µw und einer 1/e²-Breite von etwa 1,5 mm in die Spektroskopiezelle eingestrahlt. Nach Herstellerangaben werden etwa 90% der Leistung durch die Zellenfenster transmittiert. Dies entspricht einer Intensität von 26,59 µw mm 2 und somit etwa der 1,5-fachen Sättigungsintensität. Der Anregungslaser weist eine Leistung von 200 µw bei einer 1/e²-Breite von etwa 0,5 mm am Ort der Spektroskopiezelle auf. Durch Anfitten von Lorentz-Profilen (2-45) wird eine minimale Linienbreite von etwa 6 MHz aus den aufgenommenen Absorptionsspektren ermittelt. Die mit einer CCD- Kamera aufgenommenen Strahlprofile der beiden Laser am Ort der Zelle sind Abbildung 40 zu sehen. a) b) Abbildung 40: CCD-Kamera-Aufnahmen des Strahlprofils des a) Anregungslasers und b) Kühllasers am Ort der Spektroskopiezelle. Die Rasterweite beträgt 0,5 mm. Die Intensität des Laserstrahls ist farbcodiert dargestellt. Lila bedeutet hohe Intensität, blau geringe Intensität.

62 54 Aufbau des Lasersystems a) b) Abbildung 41: Besselfunktionen. a) Besselfunktionen erster Art nullter bis vierter Ordnung. b) Besselfunktionen erster Art für kleine Modulationsindizes Frequenzmodulationsstabilisierung Um den Laser auf einer Frequenz zu halten, muss dieser auf eine Referenz stabilisiert werden. Als solche Referenz eignet sich ein atomarer Übergang, da dieser zeitlich unveränderlich ist. Atomare Übergänge entsprechen den Peaks im Spektrum. Ziel der Stabilisierung ist auf einen Peak des Spektroskopiesignals zu regeln. Für die Regelelektronik ist die Ableitung des Spektroskopiesignals jedoch geeigneter, da den Peaks des Spektroskopiesignals Nulldurchgänge steiler Flanken in der Ableitung entsprechen. Somit ist anhand des Vorzeichens der Ableitung die Regelrichtung festgelegt.

63 Anregungslaser 55 Abbildung 42: Regelsignal zur Stabilisierung des Anregungslasers. Monochromatisches Licht, dessen elektrisches Feld gegeben ist durch E(t) = E 0 e iω tt, (3-13) wird mit einer kleinen Störung der Frequenz ω m moduliert: ω = ω t + M sin(ω m t). Der Modulationsindex M ist ein Maß für die Amplitude der Störung. Damit ergibt sich für das modulierte elektrische Feld: E(t) = E 0 e iω tt e im sin(ω mt)t. (3-14) Durch eine Reihenentwicklung der zweiten Exponentialfunktion und unter Nutzung der Besselfunktionen erhält man: J n (M) = ( 1)m 2m+n m! (m + n)! (M 2 ) E(t) = m=0 (3-15) J n (M)e i(ω t+nω m )t. (3-16) n= Für kleinen Modulationsindex können Terme mit n > 1 vernachlässigt werden. b) zeigt die Besselfunktionen der ersten drei Ordnungen. Man erkennt, dass die zweite und höhere Ordnungen für kleinen Modulationsindex nicht berücksichtigt werden müssen. Man erhält ein Signal aus Trägerfrequenz und zwei Seitenbändern: E(t) = J 1 (M)e i(ω t ω m )t + J 0 (M)e i(ω t )t + J +1 (M)e i(ω t+ω m )t. (3-17)

64 56 Aufbau des Lasersystems a) b) Abbildung 43: Wellenlänge des Anregungslasers a) ohne und b) mit Frequenzmodulationsstabilisierung. In einem Medium mit frequenzabhängigem Absorptionskoeffizient α k erfährt das elektrische Feld eine Abschwächung um den frequenzabhängigen Faktor T k = e α(ω t+kω m )L. Nach Durchgang durch das Medium ergibt sich für die Intensität: I(t) E(t) 2 ( α 1 α 1 ) J 1 (M) cos(ω m t). (3-18) Aufgrund der frequenzabhängigen Absorption der Seitenbänder wandelt sich die Frequenzmodulation in eine Amplitudenmodulation. Aus der Taylorentwicklung der Intensität in erster Näherung I(ω t + M sin(ω m t)) I(ω t ) + J 1 (M) sin(ω m t) d dt I(ω t) (3-19) erkennt man den Zusammenhang zwischen dem modulierten Spektroskopiesignal und seiner Ableitung. Das Spektroskopiesignal wird nun mit einem Referenzsignal sin(ω m t + φ) gemischt. Sind Spektroskopie- und Referenzsignal in Phase, bleibt die Ableitung als Regelsignal übrig. Da mit der Änderung der Modulationsfrequenz auch die Phase zwischen den Signalen geändert wird, hängt das Regelsignal von der Modulationsfrequenz ab. Die Modulationsfrequenz wird deshalb von Hand angepasst bis das Ableitungssignal klar definiert ist. Das Regelsignal der Frequenzmodulationsstabilisierung des Anregungslasers ist in Abbildung 42 zu sehen. Auf jede Frequenz, bei der das Regelsignal einen Nulldurchgang hat, kann der Laser stabilisiert werden. Mit der Frequenzmodulationsstabilisierung ist es möglich, die Frequenz des Anregungslasers über die übliche Dauer des Experiments stabil zu halten. Abbildung 43 zeigt den Verlauf der Wellenlänge des Anregungslasers über mehrere Stunden hinweg ohne und mit Frequenzmodulationsstabilisierung.

65 Ionisationslaser 57 Abbildung 44: Schematischer Aufbau des Ionisationslasers Ionisationslaser Der Aufbau des Ionisationslasers entspricht weitgehend dem des Anregungslasers. Es handelt sich wieder um eine Littrow-Anordnung. Daher wird hier nur auf die Laserdiode und das verwendete Gitter eingegangen. Wie Abbildung 17 zeigt, wird für die Ionisation von 87 Rb aus dem angeregten 5D 5/2-Zustand Licht mit einer Wellenlänge kleiner als 1251,99 nm benötigt. Zum Einsatz kommt eine antireflexbeschichtete Laserdiode 15, die nach Herstellerangaben bei maximaler Ausgangsleistung von über 100 mw in einem Bereich von 1220 nm bis 1320 nm durchstimmbar ist. Der aufgrund der Entspiegelung der Frontfacette nötige externe Resonator wird wiederum durch ein holographisches Gitter 16 mit Gitterkonstante d = 1/1200 mm zusammen mit der Endfacette der Laserdiode gebildet. Für diese Gitterkonstante ergibt sich nach Gleichung (3-2) der Winkel α = 48,7 zwischen einfallendem Licht und der Gitternormalen, um eine Wellenlänge von λ = 1252 nm zurück zu koppeln und somit zu verstärken. Abbildung 45: Rückkopplung des holographischen Gitters in Abhängigkeit der Wellenlänge und Polarisationsrichtung. Entnommen aus [142]. Um einen Betrieb im Rückkopplungsregime 5 zu gewährleisten, muss die Polarisationsebene von der parallelen Ausrichtung zum Gitter verdreht werden, wie Abbildung 45 zu entnehmen ist. Aus technischen Gründen ist die Kollimation und Strahlformung am einfachsten zu reali- 15 Toptica LD AR-1 16 Thorlabs GH13-12V

66 58 Aufbau des Lasersystems a) b) Abbildung 46: Strahlprofil des Ionisationslasers in einem Abstand von etwa 40 cm a) ohne und b) mit Strahlformung. Die Rasterweite entspricht 1 mm. Die Aufnahme erfolgte mit einer CCD-Kamera. sieren, wenn die schnelle Achse des Laserprofils parallel oder senkrecht zur Ebene des optischen Tisches steht. Aus diesen beiden Bedingung ergibt sich die Einstellung der schnellen Achse des Laserprofils senkrecht zur Tischebene. Die Kollimationslinse wurde so eingestellt, dass maximale Ausgangsleistung erzielt wird. Aufgrund eines auftretenden Astigmatismus sind bei dieser Einstellung jedoch beide Achsen nicht kollimiert. Zur weiteren Strahlformung wird zuerst ein anamorphes Prismenpaar genutzt, um die 1/e²-Strahlbreite in Richtung der schnellen Achse von etwa 5 mm auf 1,5 mm zu verringern. Damit ist es möglich den Strahl durch einen Faraday-Isolator 17 zu führen. Dieser ist für einen maximalen Strahldurchmesser von 3,6 mm bei einer Isolation von > 60 db spezifiziert Eine λ/4-verzögerungsplatte vor dem Isolator sorgt für eine Linearpolarisierung des Laserlichts, sodass ein Transmissionsgrad von 86% durch den Isolator erreicht wird. Durch ein System zweier plankonvexer Zylinderlinsen mit Brennweiten f 1 = 38,1 mm und f 2 = 40 mm sowie einer plankonvexen sphärischen Linse mit Brennweite f s = 750 mm wird ein annähernd rundes Strahlprofil mit einem Strahldurchmesser von etwa 1,5 mm geformt (Abbildung 46). Dieser Strahl wird durch eine λ/2-verzögerungsplatte und einen polarisierenden Strahlteilerwürfel in zwei Strahlen geteilt, die jeweils in eine Monomodefaser eingekoppelt werden. Der Aufbau ist in Abbildung 44 schematisch dargestellt. Eine Faser koppelt das Licht an ein Wellenlängenmessgerät 18. Das Messgerät zeigt die Wellenlänge dabei auf 0,1 nm genau. Diese Genauigkeit ist hier ausreichend, da die Wellenlänge des Lasers auf 1251,4(1) nm eingestellt wird. Die Wellenlänge ist innerhalb des Fehlers ausreichend zur Ionisation. Die Elektronen erhalten eine kinetische Energie nach der Ionisation von 4,6(8) 10 4 ev. Die geringe kinetische Energie der Elektronen nach der Ionisation erleichtert ihren Nachweis mittels der Detektoren. Die zweite Faser leitet das Licht zum Experiment. 17 Thorlabs IOT VLP 18 Burleigh WA-2500

67 Ionisationslaser 59 a) b) Abbildung 47: Wellenlängenabhägigkeit der Ausgangsleistung des Ionisationslasers. a) Herstellerangabe mit dem Injektionsstrom I = 490 ma und b) eigene Messung mit dem Injektionsstrom I = 300 ma.

68 60 Aufbau des Lasersystems Abbildung 48: Gemessene Laserkennlinie des Ionisationslasers bei einer Temperatur von T = 22 C und Die Wellenlängenabhängigkeit der Ausgangsleitung ist in Abbildung 47 dargestellt. Die Angaben des Herstellers konnten nur qualitativ nachvollzogen werden. Dies liegt einerseits an der Abhängigkeit der Werte von externem Resonator, Rückkopplungsgrad sowie der Laserdiodentemperatur. Letztere ist für die Messungen des Herstellers unbekannt. Andererseits wurden die eigenen Messungen bei einem geringeren Injektionsstrom durchgeführt als die des Herstellers, um eine Beschädigung der Diode zu verhindern. Die Laserschwelle des Ionisationslasers bei einer Diodentemperatur von 22 C wurde zu I th = 286 ma bestimmt. Der differentielle Wirkungsgrad beträgt etwa 0,19 mw ma 1. Die gemessene Abhängigkeit der Ausgangsleistung vom Diodenpumpstrom ist in Abbildung 48 dargestellt. Nach der Auskopplung aus der Faser stehen für das Experiment maximal 13,3 mw Leistung bei einer Wellenlänge von 1251,4 nm und einem Injektionsstrom von 490 ma zur Verfügung.

69 Kapitel 4 Ionisationsraten Im Folgenden werden die untersuchten Ionisationskanäle bezüglich der produzierten Ionenund Elektronenzählraten verglichen und eine systematische Untersuchung der Hintergrundzählraten sowie der Beiträge verschiedener Komponenten des Aufbaus zur Hintergrundzählrate präsentiert. Die drei untersuchten Ionisationskanäle sind: 1. Anregung in den 5 2 P 3/2-Zustand mit dem Kühllaser und anschließende Photoionisation mit Laserlicht mit einer Wellenlänge von 405 nm. 2. Anregung in den 5 2 D 5/2-Zustand mittels Kühl- und Anregungslaser und anschließende Photoionisation mit Laserlicht mit einer Wellenlänge von 776 nm und 780 nm. 3. Anregung in den 5 2 D 5/2-Zustand mittels Kühl- und Anregungslaser und anschließende Photoionisation mit Laserlicht mit einer Wellenlänge von 1251 nm Charakterisierung der Detektoren Der Nachweis der Ionen und Elektronen erfolgt, wie in Kapitel beschrieben, über CEMs. Mit CEMs ist der Nachweis einzelner Teilchen (primäre Teilchen) möglich. Wird zwischen dem Eingang und Ausgang eines CEM eine elektrische Spannung angelegt, dient die aktive Oberfläche des CEM mit ihrem hohen Widerstand als Dynode. Die primären Teilchen lösen Sekundärelektronen aus. Die Sekundärelektronen werden durch die angelegte Spannung in das Innere des Kanals beschleunigt, wo diese ihrerseits weitere Sekundärelektronen aus der Kanaloberfläche auslösen. Es Abbildung 49: Querschnitt eines CEMs. entsteht ein Lawineneffekt, der typischerweise etwa 10 8 Elektronen erzeugt und eine Dauer von acht Nanosekunden aufweist. Die Verstärkung durch den CEM hängt von der angelegten Spannung ab. Sie steigt kontinuierlich bis zum Erreichen einer Sättigung. Jedoch sollte die Betriebsspannung so gering wie möglich sein, um die Lebensdauer des CEM maximal zu halten. Der Arbeitspunkt der CEMs 19 wurde ermittelt. Hierfür wurden Kühl- und Rückpumplaser sowie Anregungslaser und Ionisationslaser mit einer Leistung von P 776 nm = 14,5 µw und P 1251 nm = 3,1 µw in die Vakuumkammer eingestrahlt. Der Dispenser wurde für diese Messungen nicht in Betrieb genommen, um eine konstante Ionen- und Elektronenrate zu ermöglichen (siehe Abschnitt 4.2.2). Die Zählrate des Ionen- und Elektronendetektors wurde in Abhängigkeit der Detektorbetriebsspannung aufgezeichnet. Zu jeder Detektorspannung wurden 100 Messwerte über je eine Sekunde erfasst und gemittelt. Abbildung 50 zeigt diese gemittelten Messwerte. Der optimale Arbeitspunkt liegt etwas oberhalb des linearen Bereiches im nichtlinearen Sättigungsbereich der Kurve [83]. Es ergibt sich für die Detektorbetriebsspannung ein Wert von etwa 2,4 kv, der für die weiteren Messungen verwendet wurde. 19 Dr. Sjuts KBL 15RS