1 Innere Rotation von Alkanen
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- Maja Goldschmidt
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1 Physikalische Chemie II Lösung November Innere Rotation von Alkanen a Unter Verwendung der Energieniveaus des harmonischen Oszillators schreibt sich die Zustandssumme Q = g n e εn/kbt = = e ω/2k BT = a x n e ωn+ 1 2 /k BT e ωn/kbt = e ω/2k BT e ω/k n BT 1 mit a = e ω/2k BT und x = e ω/k BT. Diese geometrische Reihe lässt sich umformulieren zu Q = a 1 x = e ω/2kbt 1 e ω/k BT = e ε/kbt 1 e ω/k BT. 2 Dabei ist ε = ω/2 die Nullpunktsenergie n =. Die obige Reihe konvergiert nur für x < 1, was bei ε/ > immer erfüllt ist. b Das Potential als Funktion des Diederwinkels ist in Abbildung 1 gezeigt. Die dreifache Symmetrie der Potentialkurve hat zur Folge, dass jeweils drei Konformere pro Energieniveau existieren. Abbildung 1: Potentialverlauf für die innere Rotation in Ethan mit harmonischer Näherung im Potentialminimum und den daraus berechneten 4 niedrigsten Energieniveaus der Torsionsschwingung. 1
2 Physikalische Chemie II Lösung November 216 c Die Wellenzahl ν = 28 cm 1 entspricht einer Energie von E = hc νn A = 3.35 kj mol 1. Dieser Wert entspricht im harmonischen Oszillator genau dem Abstand zwischen zwei benachbarten Schwingungsniveaus. Die Nullpunktsenergie beträgt somit E = 1 2 hc νn A = 1.68 kj mol 1. Die Energieniveaus sind in Abbildung 1 gezeigt. Die Zustandssumme für einen harmonischen Oszillator d. h. eines der drei Konformere unter Berücksichtigung des Ergebnisses aus Aufgabenteil a ist wie folgt: Q = e E / 1 e hc νn A/ = Für alle 3 Oszillatoren errechnet man somit einen Wert von = 3Q = Wie man in Abbildung 1 erkennen kann, befindet sich bereits das Schwingungsniveau mit n = 3 oberhalb der Potentialbarriere. Damit können alle Ethanmoleküle, die sich bei Raumtemperatur auf einem Schwingungsniveau mit n 3 befinden, die innere Rotation ungehindert durchführen. d Die Besetzungswahrscheinlichkeit des niedrigsten Schwingungsniveaus n = bei T = 293 K berechnet sich mit Gleichung 2 der Aufgabenstellung. Die Entartung g ist 3, da es drei energiegleiche Konformere gibt. p = 1 3 exp E = 1Q exp E =.7472 = 74.7 % 4 Um den Anteil der Moleküle zu bestimmen, die bei Raumtemperatur genügend Energie haben, um die Rotationsbarriere zu überwinden, muss man die Besetzungen aller Niveaus mit n 3 bestimmen. Die Wahrscheinlichkeit p n 3 für die Besetzung der Energieniveaus mit genügend Energie im klassischen Bild zur freien inneren Rotation lässt sich aus der Besetzungswahrscheinlichkeit der ersten 3 Energieniveaus berechnen, da p n = 1 gilt. Somit errechnet sich p n 3 wie folgt: p n 3 = 1 p + p 1 + p 2 = 1 1 Q [ exp E + exp E 1 + exp E ] 2, 5 mit E = ω/2 = 1.68 kj mol 1, E 1 = 3 ω/2 = 5.3 kj mol 1 und E 2 = 5 ω/2 = 8.38 kj mol 1 ergibt sich für die Besetzungswahrscheinlichkeit der Zustände mit n 3 p n 3 = =.162 = 1.6%. 6 Folglich können 1.6% der Ethanmoleküle bei Raumtemperatur die Rotation um die C C-Achse ungehindert ausführen. Bemerkung: Im Ethanmolekül führt die endlich hohe Potentialbarriere zu einer Tunnelaufspaltung sodass g 3 und nur in der harmonischen Näherung gilt g = 3. 2
3 Physikalische Chemie II Lösung November 216 e Der Potentialverlauf als Funktion des Diederwinkels für n-butan ist in Abbildung 2 dargestellt. Abbildung 2: Potentialverlauf bei der die innere Rotation von n-butan als Funktion des Diederwinkels ϕ aufgetragen ist. f Die Zustandssummen für die beiden Isomere sind verschieden, da einerseits die Energieminima unterschiedliche Werte aufweisen und andererseits die Zustandsdichten verschieden sind. In diesem Fall jedoch sollen die Schwingungsfrequenzen der beiden Isomere als identisch ν = 11 cm 1 genähert werden. Damit besitzen beide Isomere dieselbe Zustandsdichte, lediglich das Potentialminimum ist beim gauche-konformer um 3.8 kj mol 1 höher als beim anti-konformer. Die Zustandssummen der Konformere sind: Q gauche = Q anti = g gauche,n e εmin,gauche+ ωn+1/2 g anti,n e εmin,anti+ ωn+1/2 = 2e ε min,gauche = e ε min,anti e ωn+1/2 e ωn+1/2 7 3
4 Physikalische Chemie II Lösung November 216 Wie in der Aufgabenstellung erwähnt gilt für die Konformationen E min,gauche = ε min,gauche N A = 3.8 kj mol 1 und E min,anti = ε min,anti N A = kj mol 1. Der Entartungsfaktor 2 der gauche-konformation berücksichtigt die Existenz der beiden energiegleichen gauche-konformere. Somit ergibt sich für die Gleichgewichtskonstante und somit auch das Teilchenzahlverhältnis N gauche N anti = K c = Q gauche Q anti = 2e ε min,gauche ε min,anti = 2e E min,gauche. 8 Für T = 293 K ergibt sich damit eine Gleichgewichtskonstante von K c =.42. Für den zweiten Teil der Aufgabe ist die Temperatur gesucht, bei welcher die Teilchenzahlen beider Konformere gleich ist. In diesem Fall ist das Teilchenzahlverhältnis und somit auch die Gleichgewichtskonstante 1. Nach Umformung von Gleichung 8 finden wir den folgenden Ausdruck T = E min,gauche R ln2 9 Nach Einsetzen der Werte erhält man so einen Wert von T = 659 K. g Um von der gauche- in die anti-konformation übergehen zu können, muss ein n-butanmolekül die Potentialbarriere von 1.8 kj mol 1 überwinden. Zunächst wird das erste Schwingungsniveau oberhalb dieser Potentialbarriere gesucht. Mit ν gauche = 11 cm 1, ω gauche N A = 1.21 kj mol 1 und E = ω gauche N A /2 =.65 kj mol 1 findet sich, dass alle Schwingungsniveau der gauche-konformation mit n 9 oberhalb der Potentialbarriere liegen. Für den Rückweg, von der anti- in die gauche-konformation, benötigt ein n-butanmolekül eine Energie von 14.6 kj mol 1. Mit ν anti = 12 cm 1, ω anti N A = 1.22 kj mol 1 und E = ω anti N A /2 =.61 kj mol 1 folgt analog, dass alle Schwingungsniveaus mit n 12 über der Barriere liegen. Analog zu Gleichung 2 berechnen sich die Zustandssummen der beiden Konformere wie folgt: Q gauche = Q anti = 2 exp 1 exp exp 1 exp E min,gauche+e ω gauchen A E min,anti+e ω antin A =.8376 = Als Nächstes definiert man den Anteil der Moleküle, die bei Raumtemperatur vom gauche- ins anti-konformer isomerisieren können, als p gauche,n 9, und den Anteil, welcher vom anti- ins gauche-konformer isomerisieren kann, als p anti,n 12. Für die Berechnung 4
5 Physikalische Chemie II Lösung November 216 dieser beiden Grössen wird zusätzlich die gesamte Zustandssumme des Systems benötigt. Diese kann berechnet werden als: = Q gauche + Q anti. 11 Somit ergibt sich für p gauche,n 9 und p anti,n 12 : 8 p gauche,n 9 = 1 p gauche,n p anti,n 8 = 1 1 = exp g gauche,n exp }{{} = Q anti =.38 = 3.8% 11 p anti,n 12 = 1 p anti,n p gauche,n = = =.19 = 1.9% E min,gauche + ω gauche n + 1/2 Q anti E 8 min,gauche exp ω gauchen + 1/2 Q anti k B T }{{} = Q gauche g anti,n exp E min,anti + ω anti n + 1/2 exp ω antin + 1/2 Q gauche Q gauche Wie für ein chemisches Gleichgewicht erwartet vgl. Entartung im Gleichgewichtssystem, erfüllen die beiden Grössen p gauche,n 9 und p anti,n 12 die Beziehung: 12 p gauche,n 9 p anti,n 12 = g gauche g anti = Die Arrheniusparameter aus der Eyringschen Gleichungen a 1. Eyringsche Gleichung für unimolekulare Reaktionen vgl. Skript, Gl. 4.97: k uni T = k BT h q q exp E. 14 5
6 Physikalische Chemie II Lösung November 216 Mit erhält man E A T = R dln k uni d 1/T = 2 dln k uni T dt E A T = 2 1 T + d ln q dt 15 d ln q dt + E Die Ableitungen sind unter der Randbedingung konstanten Volumens auszuführen, so dass die partielle Ableitung nach T einfach der gewöhnlichen Ableitung entspricht. Mit der in der Aufgabenstellung angegebenen Beziehung lässt sich Gl. 16 als U = 2 ln q T E A T = + N A U U + E schreiben. Für den Arrhenius-Vorfaktor AT gilt: V,n i AT = k uni T exp [E A T / ] = k BT q h q exp E kb T + U U + E exp = k BT q h q exp kb T + U U. 19 b 1. Eyringsche Gleichung für bimolekulare Reaktionen: Als Nächstes werden die Arrhenius-Parameter für die 1. Eyringsche Gleichung für bimolekulare Reaktionen Gl im Skript bestimmt. Die Reaktionsgeschwindigkeitskonstante lautet in diesem Fall: k bi T = k BT h q exp E. 2 q A q B Analog zum in a besprochenen Lösungsweg ergibt sich: E A T = 2 1 T Hierbei wurde erneut die Beziehung + d ln q d T d ln q B d T = + N A U U A U B + E. U = 2 ln q T V,n i d ln q A d T + E 2 21 verwendet. Auch bei der Berechnung von AT wird wie in a vorgegangen. Es ergibt sich für den Arrhenius-Parameter AT AT = k BT q kb T + U U A U B exp. 22 h q A q B 6
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