1 Translationszustandssumme
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- Christin Kuntz
- vor 6 Jahren
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1 1 Translationszustandssumme Um die Gleichung für die dreidimensionale Translationszustandssumme (Gl. (4.89c) im Skript) ( ) 2πmkB T 3/2 q t,3d V h 2 (1) aus der Gleichung für die Zustandsdichte ρ(e) m 3/2 2 5/2 πh 3 E 1/2 V herzuleiten, verwendet man die folgende Definition für die Zustandssumme Q (Gl. (4.11b) im Skript): Q ρ(e) exp( E/k B T )de. (2) Wenn man den Ausdruck für ρ(e) in Gl. (2) einsetzt, bekommt man: Q m 3/2 2 5/2 πh 3 V E 1/2 exp( E/k B T )de. (3) Man findet das Integral in Tabellenbüchern oder im Skript (Gl. (4.24)): x n exp( ax)dx Γ(n + 1) a n+1. (4) Mit n 1/2, a (k B T ) 1 und Γ(3/2) (1/2) π folgt dann: was zu beweisen war. Q (m 3/2 2 5/2 πh 3 V ) 1 ( ) π(kb T ) 3/2 2πmkB T 3/2 V 2 h 2, (5) 2 Berechnung einer Geschwindigkeitskonstanten mit der Theorie des Übergangszustandes a) Mit Gl. (4.97) (1. Eyringsche Gleichung) ergibt sich für die thermischen Geschwindigkeitskonstanten k a und k b : k a (T ) 2 k ( ) BT E,cis exp (6) h RT und k b (T ) 2 k BT h exp ( E,trans RT ), (7) wobei E,cis 23 kj mol 1 und E,trans E,cis U kj mol 1. E,trans ist die Barrierenhöhe für die Rückreaktion. Der Faktor 2 in den Gleichungen für k a und k b ergibt sich aus der Tatsache, dass der Übergangszustand zwei Enantiomere hat (siehe Abbildung 1) und somit zwei, für alle praktischen Zwecke, gleichwertige Reaktionswege zur Verfügung stehen. Die gesuchte Gleichgewichtskonstante K c ergibt sich dann mit Gl. (6) und Gl. (7) zu K c [trans] eq [cis] eq k ( a U exp k b RT ) qtrans. (8) 1
2 as oder P Konfiguration ar oder M Konfiguration Abbildung 1: Chirale Übergangszustände der cis-trans Isomerisierung von Dichlorethen. Das Verhältnis der molekularen Zustandssummen, die zuvor faktorisiert wurden (Gl. (4.81) im Skript), lässt sich schreiben als q v,trans q r,cis q v,cis, (9) wobei ausgenutzt wurde, dass q t,trans g e,trans g Kernspin,trans /σ trans q t,cis g e,cis g Kernspin,cis /σ cis 1. (1) Im klassischen Grenzfall ist das Verhältnis der Rotationszustandssummen unabhängig von der Temperatur und ergibt sich zu: q r,cis ( ) 3/2 π kb T 1 hc (A B C)trans π ( kb T hc ) 3/2 1 (A B C)cis (A B C) cis (A B C) trans.691. (11) Analog ergeben sich die folgenden Verhältnisse für die Rotationszustandssummen, die zur Berechnung von k a und k b gebraucht werden: (A B C) cis.74 (12) q r,cis (A B C) und (A B C) trans (A B C) (13) Die Vibrationszustandssummen q v,trans, v und q v,cis werden mit den entsprechenden auf dem Übungsblatt angebenen Grundschwingungsenergien und den Gleichungen (4.84) und (4.85) des Skriptes berechnet. 2
3 Anmerkung: Bei der Berechnung von q v,trans und q v,cis sind alle 12 Schwingungsfreiheitsgrade zu berücksichtigen! Bei v entfällt der Schwingungsfreiheitsgrad, welcher der Torsion entspricht. Die berechneten Ergebnisse sind in Tabelle 1 angegeben. Tabelle 1: Zustandssummen und Geschwindigkeitskonstanten bei verschiedenen Temperaturen. T/K q v,cis v q v,trans k a /s 1 k b /s 1 K c b) Die allgemeine Form der Arrheniusgleichung lautet: ( ) k a,b A a,b exp Ea,b A. (14) RT Eine lineare Regression von ln(k a ) bzw. ln(k b ) gegen 1/T (siehe Abbildung 2) und anschliessende Auswertung nach Arrhenius (Gl. (4.67a,b) und Gl. (4.68) im Skript) ergibt für k a : E a A kj mol 1 und A a s 1 (Regressionskoeffizient r 1.) bzw. für k b : E b A kj mol 1 und A b s 1 (r 1.). Mit diesen Arrhenius Parametern bestimmt man für T 12 K die thermischen Geschwindigkeitskonstanten k a s 1 und k b s 1, was zu vergleichen ist mit den experimentellen Werten von: k a 421 s 1 und k b 459 s 1 (Skript Seite 28). 1 1 ln(ka /(s -1 )) -1 ln(kb /(s -1 )) Abbildung 2: Auftragung von ln(k a /s 1 ) und ln(k b /s 1 ) als Funktion von 1/T zur Ermittlung der Aktivierungsenergie und Arrheniusparameter der cis-trans Isomerisierung von Dichlorethen. Die Abweichung um den Faktor zwischen dem hier verwendeten Modell und dem Experiment ist ein typischer Wert. Dieser ergibt sich aus den Ungenauigkeiten der experimentellen 3
4 Werte und des hier verwendeten Modells zur Bestimmung der Schwingungsfrequenzen und Rotationskonstanten des Übergangszustandes, die hier genau als Mittelwert der zugehörigen Werte der beiden Moleküle angenommen wurden. Der grösste Fehler der Theorie rührt von der Unsicherheit in E her. c) Eine einfache Abschätzung erzielt man dadurch, dass man alle einander entsprechenden Grundschwingungen für cis- und trans-dichlorethen und den Übergangszustand gleichsetzt mit Ausnahme der Torsionsschwingung die hier der Reaktionskoordinate r q entspricht, und die deshalb im Übergangszustand (r q festgehalten! Kap ) nicht vorkommt. Durch die obige Näherung vermeidet man die etwas mühselige Produktbildung zur Berechnung der Vibrationszustandssummen und man erhält bzw. [ 1 exp [ 1 exp ( hc 46 cm 1 k B T ( hc 227 cm 1 k B T )] (15) q r,cis )]. (16) Für T 5 K ergibt sich für / ein Wert von.485 und damit k a s 1 bzw. /.488 und k b s 1. Diese Näherung aus Gl. (15) und (16) ist also recht gut, da man für k a nur einen um 21% bzw. für k b einen um 9% zu hohen Wert erhält. d) Nach einer linearen Regression gemäss der van t off-gleichung d ln K d(1/t ) R R (17). -.1 ln(kc ) Abbildung 3: Auftragung gemäss der van t off-gleichung von ln(k c ) als Funktion von 1/T zur Bestimmung der Reaktionsenthalpie und Reaktionsentropie. erhält man aus der Steigung R /R und aus dem Achsenabschnitt R S /R. Man erhält: R (2.585 ±.14) kj/mol R S (.679 ±.18) J/(K mol). 4
5 ierbei gilt für die Isomerisierungsreaktion unter Idealgasverhalten K c K. Es handelt sich dabei um Mittelwerte über den gesamten Temperaturbereich 5 21 K, wenn man in Gl. (17) einen konstanten Wert für R annimmt. Die Temperaturabhängigkeit von R und R S kann bestimmt werden, indem man jeweils zwischen zwei Temperaturen linear interpoliert (Tabelle 2). Mit dieser Approximation erhält man analog für E A und A die Werte, die in der cis-trans Isomeri- Tabelle 2: Reaktionsenthalpien R und Reaktionsentropien RS sierung von Dichloroethen für verschiedene Temperaturen. T /K R /(kj mol 1 ) R S /(J K 1 mol 1 ) Tabelle 3 dargestellt sind. Offenbar sind R, A und E A im Temperaturbereich 5 21 K Tabelle 3: Aktivierungsenergien E A und der präexponentielle Arrhenius Faktor A für in- und Rückreaktion bei verschiedenen Temperaturen. T /K k a k b E A /(kj mol 1 ) A/s 1 E A /(kj mol 1 ) A/s nur leicht temperaturabhängig. Geht man jedoch gegen K ändert sich der Wert von R auf 1.8 kj/mol. 5
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