Berechnung der Mie-Streufunktionen zur Kalibrierung optischer Partikelzähler. Diplomarbeit

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1 Berechnung der Mie-Streufunktionen zur Kalibrierung optischer Partikelzähler Diplomarbeit von Tobias Vetter Institut für Physik der Atmosphäre Johannes Gutenberg-Universität Mainz Abteilung Wolkenphysik und -chemie Max-Planck-Institut für Chemie Mainz September 2004

2 Inhaltsverzeichnis 1 Einleitung 1 2 Streulichtmessgeräte Grundlage Aufbau Lichtstreuung: Theoretische Grundlagen Einleitung Mie-Theorie Allgemeine Herleitung Sphärisches Partikel Umsetzung in einen Computer-Algorithmus Programm BH-Mie-Rechner Anforderungsdefinition Benutzeroberfläche Startfenster Fenster zur Eingabe benutzerdefinierter Wellenlängen Auswertungsfenster Ausgabedaten Validierung Plausibilitätsprüfung Vergleich: Beispiel aus [Bohren und Huffman (1998)] Vergleich: Fortran-Code aus [Bohren und Huffman (1998)] Zusammenfassung Anwendung von BH-Mie-Rechner Auswirkungen der Geräte-Konfiguration und Einfluss des Realteils des Brechungsindexes Einfluss des Imaginärteils des Brechungsindexes Zusammenfassung und Ausblick 48 Literaturverzeichnis 49 I

3 Kapitel 1 Einleitung Die physikalischen und chemischen Vorgänge in der Atmosphäre werden auf vielfältige Art und Weise durch das atmosphärische Aerosol beeinflusst. Die potentiell schädliche Wirkung von durch Industrie oder Verkehr erzeugten Aerosolpartikeln auf die Gesundheit des Menschen spielt heute in der Wahrnehmung der Gesellschaft eine große Rolle. Dabei ist auch die Bedeutung der Lebensdauer der Aerosolpartikel und ihres Transports in der Atmosphäre bekannt. Das atmosphärische Aerosol ist nicht nur lokal wichtig, sondern auch global: So ist der Abbau von stratosphärischem Ozon, der zu dem in den Medien oft diskutierten Ozonloch führt, nur dann möglich, wenn, neben einer Reihe von weiteren Bedingungen, auch Oberflächen von Aerosolpartikeln für die Reaktionen der heterogenen Chemie zur Verfügung stehen. Weiterhin dienen Aerosolpartikel als Kondensationskerne und spielen somit eine grundlegende Rolle bei der Wolkenbildung, was wiederum großen Einfluss auf unser Klima hat. Wie der oft zitierte Bericht des [Intergovernmental Panel on Climate Change (2001)] aufzeigt, ist das wissenschaftliche Verständnis der Rolle des atmosphärischen Aerosols im Strahlungshaushalt der Erde jedoch bisher gering und daher aktuell ein wichtiger Bereich in der Forschung. An Aerosolpartikeln findet Extinktion der einfallenden Strahlung statt, d.h. Aerosolpartikel absorbieren und streuen das Licht der Sonne. Während die Streuung des Lichts an Luftmolekülen die bläuliche Färbung des Himmels bewirkt ([Demtröder (1995)]), führt die Anwesenheit der im Vergleich zu Luftmolekülen großen Aerosolpartikel zu einer weißlichen Färbung des Himmels. Ein weiterer Effekt ist die Beeinflussung der horizontalen Sichtweite: Je mehr Aerosolpartikel vorhanden sind, desto geringer ist die Sichtweite in der Atmosphäre. Das durch Streuung von Licht an Partikeln hervorgerufene Streumuster ist abhängig von Größe, Form und Brechungsindex der Partikel. Die nach Gustav Mie benannte Theorie beschreibt die Streuung von Licht an sphärischen Teilchen theoretisch. In der Praxis ist meist die umgekehrte Fragestellung von Bedeutung: Die zu beobachtenden Streumuster sollen zur Erforschung von Aerosolpartikeln dienen und es sollen Rückschlüsse auf die noch unbekannten Eigenschaf- 1

4 KAPITEL 1. EINLEITUNG 2 ten eines streuenden Partikels gezogen werden. Dazu kommen Streulichtmessgeräte zum Einsatz, die einen Ausschnitt des Streumusters erfassen können. Nach [Thomas (2003)] ist dabei der pragmatische und allgemein anerkannte Ansatz die Annahme von sphärischen Partikeln. Dass die Partikel unterschiedliche Formen haben und ihre Orientierung variiert, wird somit zumeist nicht berücksichtigt. Weiter wird darauf hingewiesen, dass es nicht möglich ist, für jeden Partikel den Brechungsindex zu bestimmen. Daher müssen für die Auswertung von Messdaten sinnvolle Annahmen über die Zusammensetzung, d.h. den Brechungsindex der Partikel gemacht und Literaturwerte herangezogen werden. Streulichtmessgeräte bieten den Vorteil, das atmosphärische Aerosol im luftgetragenen Zustand, d.h. in-situ vermessen zu können. Sie ermöglichen zeitlich hochaufgelöste Messungen und die Ermittlung von Größenverteilungen. In dieser Diplomarbeit werden aus vorgegebenen Partikeleigenschaften die resultierenden Streumuster mittels der Mie-Streufunktion berechnet. Diese Daten sollen zur Kalibrierung von optischen Partikelzählern genutzt werden. Zunächst wird nun die Funktionsweise von Streulichtmessgeräten vorgestellt (Kapitel 2). Zur Interpretation von mit ihnen aufgenommenen Daten sind Kenntnisse der Mie-Theorie notwendig, diese wird in Kapitel 3 kurz dargelegt. Eine Vorstellung des entwickelten Computerprogramms ist in Kapitel 4 zu finden, Ergebnisse und die Beispiele aus der Programmanwendung in Kapitel 5.

5 Kapitel 2 Streulichtmessgeräte 2.1 Grundlage In der Luft suspendierte Aerosolpartikel interagieren mit Licht in Form von Absorption und Streuung. Um dieses in einem Messgerät nutzen zu können, ist der zu untersuchende Luftstrom durch das Licht einer Lichtquelle mit bekannten Charakteristiken zu leiten und das gestreute Licht mittels eines Detektors aufzufangen. Folglich ist es nicht notwendig, die zu untersuchenden Aerosolpartikel aus dem Luftstrom abzuscheiden, vielmehr verbleiben die Partikel im luftgetragenen Zustand und werden direkt analysiert. ([Gebhart (1993)], [Verein Deutscher Ingenieure (1997)]) Die Geräte können allerdings nicht direkt die geometrische Größe eines Partikels messen. Sie erfassen vielmehr die Intensität des vom Partikel gestreuten Lichtes unter einem bestimmten Streuwinkel. Dieser wird relativ zur Richtung des von der Lichtquelle des Gerätes eingestrahlten Lichtes gemessen. ([Thomas (2003)]) Basierend auf der gemessenen Streulichtintensität und der bekannten Geometrie des Messgerätes sowie Eigenschaften der verwendeten Lichtquelle wird der Streuquerschnitt des Partikels berechnet. Auf Grund von Eichungen mit Prüfaerosolpartikeln, die über einen bekannten Durchmesser verfügen, z.b. aus Polystyrol-Latex, schließt man bei der Auswertung von Messdaten auf die Größe des untersuchten Partikels. ([Verein Deutscher Ingenieure (1997)], [Thomas (2003)]) Dieses Vorgehensprinzip erlaubt unterschiedliche Gerätekonfigurationen: Es können sowohl monochromatische Lichtquellen, wie Laser, als auch polychromatische Lichtquellen, wie Weißlichtlampen, verwendet werden. In Abbildung 2.1 wird die erwartete relative Streulichtintensität für verschiedene Brechungsindizes über dem Partikeldurchmesser sowohl für monochromatisches als auch für polychromatisches Licht dargestellt. Die berechneten Kurven für polychromatisches Licht sind wesentlich glatter als die für monochromatisches, bei 3

6 KAPITEL 2. STREULICHTMESSGERÄTE 4 den ausgewählten Brechungsindizes sind die Kurven für den dargestellten im Allgemeinen bei aerosolpartikelspezifischen Fragestellungen interessanten Bereich sogar monoton. Die Kurven für monochromatisches Licht weisen hingegen deutliche und häufige Oszillationen für alle Partikelradien auf, die größer als die Wellenlänge des von der Quelle ausgesendeten Lichtes sind. Wie bereits erläutert, wird von der gemessenen relativen Intensität auf die Größe des Partikels zurückgeschlossen, das die Streuung ausgelöst hat. Die beschriebenen Oszillationen bei Streuung monochromatischen Lichtes haben als Folge, dass für eine gemessene Streulichtintensität unter Umständen verschiedene Größen des Streuers in Frage kommen. Diese Uneindeutigkeiten zwingen somit dazu, Bereiche von Streulichtintensitäten zu definieren, die einem Größenradienbereich entsprechen. Die Verwendung einer Weißlichtquelle bietet den Vorteil, einer gemessenen Intensität eindeutig eine Größe des streuenden Partikels zuordnen zu können ([Gebhart (1993)], [Lehtimäki und Willeke (1993)]). Der Nachteil einer Weißlichtquelle gegenüber einem Laser ist die geringere Intensität der Quelle, woraus dann auch geringere Intensitäten der Streusignale resultieren. Dies bedeutet wiederum, dass kleinere Partikel unter Umständen nicht mehr aus dem Rauschen detektierbar sind. Weitere Nachteile der Weißlichtquelle im Vergleich mit einem Laser sind die Größe und das Gewicht sowie die benötigte Kühlung, so dass der Einsatz im Feld schwieriger ist. Es muss unterschieden werden zwischen den Geräten, die die Intensität des an einem Partikel gestreuten Lichtes messen und solchen, bei denen die Streuung an einer Wolke von Aerosolpartikeln stattfindet. Um einzelne Partikel vermessen zu können, muss dafür Sorge getragen werden, dass immer nur ein Partikel im Messvolumen ist, d.h. bei hohen Anzahlkonzentrationen von Aerosolpartikeln ist die angesaugte Luft mit Reinluft zu verdünnen und somit nur eine Auswahl an Partikeln zu vermessen. Wird an einem Ensemble von Partikeln gemessen, so erhält man auch nur Informationen über dieses Ensemble. Die einzelnen Partikel können durchaus unterschiedliche Eigenschaften haben und verschieden aufgebaut sein. Insbesondere wenn gesundheitsgefährdende Substanzen involviert sind, kann die Einzelpartikelanalyse nötig sein. ([Gebhart (1993)], [Lehtimäki und Willeke (1993)]) Die verschiedenen Geräte können darüberhinaus bezüglich der Anordnung des Detektors unterschieden werden: Ist dieser in der Richtung des einfallenden Lichtes oder kleinen Winkeln hiervon aufgebaut, so spricht man von Vorwärtsstreuern. Eine häufige Alternative hierzu ist die Anordnung des Detektors unter einem Streuwinkel von 90. ([Lehtimäki und Willeke (1993)], [Gebhart (1993)]) Auf der Einzelpartikelanalyse basierende Streulichtmessgeräte sind prinzipiell geeignet zur Messung von Partikeln in der Größe von unter 70 nm bis mehr als 100 m und Partikelanzahlkonzentrationen in einer Größenordnung von weniger als 1 cm 3 bis zu 10 5 cm 3. Im Vergleich hierzu kann z.b. ein Scanning Mobility Particle Sizer (SMPS) Partikel von 10 nm bis 1 m detektieren.

7 KAPITEL 2. STREULICHTMESSGERÄTE 5 Abbildung 2.1: Aus der Theorie erwartete relative Streulichtintensität bei monochromatischer Lichtquelle (links) und polychromatischer Beleuchtung (rechts) aus [Gebhart (1993)], bearbeitet. Kondensationskernzähler, die allerdings registrierte Partikel nicht nach Größenklassen aufschlüsseln können, haben eine untere Grenze von etwa 3 nm. Geräte, die auf der Messung der Extinktion und Streueigenschaften von Partikelwolken basieren, können bei Massenkonzentrationen von wenigen g m 3 bis zu einigen hundert mg m 3 eingesetzt werden. ([Gebhart (1993)], [Drewnick (2004)]) 2.2 Aufbau Abbildung 2.2 zeigt das Bauprinzip eines Streulichtmessgerätes: Die zu untersuchende Luft mit suspendierten Aerosolpartikeln wird angesaugt und in das Messgerät geleitet. Im Gerät erfolgt mittels Reinluft eine räumliche Fixierung des Partikelstroms, damit dieser den Lichtstrahl der hier am linken Rand dargestellten Lichtquelle an der vorgesehenen und als Messvolumen bezeichneten Stelle passiert. Hier erfolgt die Streuung am Partikel, die der Detektor unter einem gewissen Streuwinkel registrieren kann. Zur Bestimmung des Winkels wird

8 KAPITEL 2. STREULICHTMESSGERÄTE 6 die Richtung des einfallenden Lichtstrahls als 0 definiert, der Streuwinkel in der Skizze beträgt somit 90. Nach Passieren des Messvolumens wird die Luft aus dem Gerät abgesaugt. ([Verein Deutscher Ingenieure (1997)], [Thomas (2003)]) Abbildung 2.2: Schematischer Aufbau eines Streulichtmessgerätes aus [Verein Deutscher Ingenieure (1997)], bearbeitet. In Abbildung 2.2 ist dargestellt, dass die Partikel das Messvolumen wie an einer imaginären Schnur aufgereiht nacheinander durchfliegen. Dieses ist in der Realität nicht gegeben, es kann durchaus dazu kommen, dass mehrere Partikel gleichzeitig im Messvolumen vorhanden sind. Die gemessene Streulichtintensität wird dann unter der Annahme, dass es sich um das Streulicht eines einzigen Partikels handelt, einer falschen Größenkategorie zugeordnet. Bei hohen Anzahlkonzentrationen ist deshalb vor dem Gerät sicherzustellen, dass nur ein so kleiner Anteil an Partikeln in das Messvolumen geführt wird, dass dieser Fehler genügend unwahrscheinlich ist. ([Verein Deutscher Ingenieure (1997)]) Die Detektoroptik, die hier nur schematisch dargestellt ist, besteht in realen Geräten aus einem System von Linsen und Spiegeln. Diese sorgen für einen genau bekannten Lichtweg sowohl der von der Lichtquelle ausgesandten Strahlung als auch der unter einem gewissen Winkelbereich zu detektierenden gestreuten Strahlung. ([Verein Deutscher Ingenieure (1997)])

9 Kapitel 3 Lichtstreuung: Theoretische Grundlagen 3.1 Einleitung Die Natur des Lichtes und seine Wechselwirkung mit dem betrachteten Gegenstand wurde bereits in der Antike untersucht. Demokrit vertrat zum Beispiel die These der Existenz von Lichtatomen, wohingegen Aristoteles von einer Erregung des Durchsichtigen durch den betrachteten Gegenstand sprach. Im 17. Jahrhundert konnte Isaac Newton die Gesetze der Reflexion und Brechung auf dem Modell der Teilchentheorie begründen, wobei er Annahmen über unterschiedliche Lichtgeschwindigkeiten in Luft und Glas machte, die sich im Nachhinein als falsch erwiesen. Zur gleichen Zeit wurde u.a. von Christian Huygens die Wellentheorie befürwortet. Das hohe Ansehen Newtons und die offenbar geradlinige Ausbreitung von Licht führten jedoch zur Verwerfung dieses Ansatzes. Erst 1801 wurde der Wellentheorie durch Arbeiten von Thomas Young wieder größere Bedeutung zugemessen. Breite Akzeptanz erlangte sie etwa zehn Jahre später durch Arbeiten zur Interferenz und Beugung von Augustin Fresnel veröffentlichte James Clerk Maxwell seine Theorie des Elektromagnetismus, die später von Heinrich Hertz experimentell bestätigt werden konnte. Kirchhoff und andere verwendeten die von Maxwell veröffentlichten Formeln zur allgemeinen Erklärung von Interferenz und Beugung von Licht und elektromagnetischen Wellen an Hindernissen. ([Tipler (2000)]) Heute wissen wir, dass in Abhängigkeit von der Wellenlänge des verwendeten Lichtes und des Streukörpers unterschiedliche Näherungen verwendet werden können. Ist die Wellenlänge sehr viel kleiner als die Größe des Streukörpers, so findet die geometrische Optik Anwendung. Bei gleicher Größenordnung von Streukörper und Wellenlänge ist die Mie-Theorie anzuwenden, auf die im Folgenden genauer eingegangen wird. Bei Körpern, die wesentlich kleiner sind als die Wellenlänge des Lichtes, kann die Rayleigh-Streuung als theoretische Grundlage 7

10 KAPITEL 3. LICHTSTREUUNG: THEORETISCHE GRUNDLAGEN 8 dienen. ([Demtröder (1995)]) Basierend auf den Maxwellgleichungen hat [Mie (1908)] die Lichtstreuung an homogenen, sphärischen Partikeln als ein Randwertproblem der Elektrodynamik beschrieben. Diese erste allgemeine Beschreibung ist bis heute allgemein anerkannte Grundlage sowohl zur Beschreibung von natürlichen Lichtstreuungsphänomenen in der Atmosphäre als auch zur Interpretation von Daten der Streulichtmessgeräte, die die Intensität des von einem in der Luft befindlichen Partikel gestreuten Lichtes messen. ([Thomas (2003)]) Streng genommen ist die Mie-Theorie nur für homogene, sphärische, isotrope und nichtmagnetische Partikel gültig. Da Partikel in der Atmosphäre selten diese Bedingungen erfüllen, wurden zahlreiche Anstrengungen unternommen, die Mie-Theorie zu erweitern. Einen Überblick hierzu bietet [Wriedt (1998)], ein aktuelles Beispiel für eine solche Weiterentwicklung ist die Verwendung der T- Matrix-Methode für rotationsellipsoide Körper in Vorwärtsstreumessgeräten von [Borrmann et al. (2000)]. Experimentell ermittelte Ergebnisse deuten aber darauf hin, dass unter Berücksichtigung der Grenzen der Mie-Theorie diese auch dann anwendbar ist, wenn nicht von dem Vorhandensein von homogenen, sphärischen Partikeln ausgegangen werden kann. ([Thomas (2003)]) 3.2 Mie-Theorie Die in diesem Kapitel vorgestellte Herleitung und die Vorgehensweise zur Berechnung der Streuung an einer Kugel lehnt sich sehr eng an [Bohren und Huffman (1998)] an. An dieser Stelle sei vor der Herleitung der Mie-Theorie noch der Brechungsindex N eingeführt, der sich im Allgemeinen aus einem Realteil N r und einem Imaginärteil N i zusammensetzt. Auf Grund der von [Bohren und Huffman (1998)] gewählten Lösung der Wellengleichung gilt N = N r + i N i (3.1) Der Imaginärteil beschreibt die absorbierende Wirkung des Partikels, der Realteil die Dispersion. ([Demtröder (1995)])

11 KAPITEL 3. LICHTSTREUUNG: THEORETISCHE GRUNDLAGEN Allgemeine Herleitung Wie bereits in Kapitel 3.1 angedeutet, sind die Maxwellgleichungen der Ausgangspunkt zur Betrachtung der elektromagnetischen Felder E und H in homogenen Medien: E = 0 H = 0 E = i ω µ H H = i ω ε E (3.2) mit E : elektrisches Feld H : magnetisches Feld ω : Kreisfrequenz µ : magnetische Permeabilität ε : Dielektrizitätskonstante Die Maxwellgleichungen führen zu den Wellengleichungen für die beiden Felder E und H: mit der Wellenzahl k, für die gilt 2 E + k 2 E = 0 2 H + k 2 H = 0 (3.3) k 2 = ω 2 ε µ Bei Betrachtung der Streuung an einem Partikel können mehrere elektrische und magnetische Felder unterschieden werden: die der einfallenden Welle, die der Welle im Inneren des Partikels und die der gestreute Welle. Eine schematische Darstellung dieser drei Felder ist in Abbildung 3.1 ersichtlich. Abbildung 3.1: Schematische Darstellung der Felder während der Streuung

12 KAPITEL 3. LICHTSTREUUNG: THEORETISCHE GRUNDLAGEN 10 Abbildung 3.2: Schematische Darstellung der Streuung an einem Partikel aus [Bohren und Huffman (1998)], bearbeitet Insbesondere der Zusammenhang zwischen einfallendem und gestreutem Feld ist von Interesse. Geht man davon aus, dass das Partikel von einer ebenen Welle getroffen wird, so kann man eine Streuebene definieren, wie dies in Abbildung 3.2 illustriert ist. Die Richtung des einfallenden Lichtes definiert die Richtung der z- Achse, die somit mit der Vorwärtsstreurichtung übereinstimmt. Der Ursprung des kartesischen Koordinatensystems liegt dabei an beliebiger Stelle im Partikel. Der orthonormale Einheitsvektor ê z der z-achse spannt zusammen mit dem Einheitsvektor ê r in Streurichtung die Streuebene auf. Nach [Bohren und Huffman (1998)] erhält man bei Aufteilung des einfallenden Lichtfeldes E i in einen parallelen Anteil E i und einen senkrechten Anteil E i E i = ( E 0 ê i + E 0 ê i ) exp {i kz i ωt} = E i ê i + E i ê i mit der Wellenzahl k im Umgebungsmedium, für die wiederum gilt k = 2π N M (3.4) λ N M bezeichnet den Brechungsindex des Umgebungsmediums und λ die Wellenlänge des einfallenden Lichtes im Vakuum. Für die orthonormalen Einheits-

13 KAPITEL 3. LICHTSTREUUNG: THEORETISCHE GRUNDLAGEN 11 vektoren ê i und ê i gilt ê i = sin (φê x ) cos (φê y ) ê i = cos (φê x ) sin (φê y ) und für ê z ê z = ê i ê i Folglich ist ê i = ê φ ê i = sin (θ ê r ) + cos (θê θ ) Dabei sind ê r, ê φ und ê θ die orthonormalen Einheitsvektoren des Koordinatensystems in Kugelkoordinaten (r, φ, θ). Teilt man das einfallende Feld E i auf in die x- und y-komponenten, so gilt E i = cos (φ E xi ) + sin (φ E yi ) E i = sin (φ E xi ) + cos (φ E yi ) In hinreichend weit entfernten Gebieten vom Zentrum, gilt für k r 1 nach [Bohren und Huffman (1998)], dass das gestreute Feld E s annähernd transversal ist, d.h. ê r E s 0 und es eine asymptotische Form hat, also exp {i kr} E s A bei k r 1 (3.5) i kr wobei ê r A = 0 gelten muss. Daher kann man für diese weit vom Streuzentrum entfernte Region die Gleichung für das gestreute Feld umschreiben in E s = E s ê s + E s ê s ê s = ê θ ê s = ê φ (3.6) ê s ê s = ê r Dabei sind die Einheitsvektoren ê s parallel bzw. ê s senkrecht zur Streuebene. Auf Grund der Randbedingung, dass die Amplitude des gestreuten Feldes eine Linearkombination der Amplituden des einfallenden Lichtes ist, wird nach [Bohren und Huffman (1998)] der Zusammenhang zwischen einfallendem und gestreutem Feld üblicherweise in Matrixform beschrieben ( ) ( ) ( ) E s exp {i k (r z)} S2 S = 3 E i (3.7) E s i kr S 4 S 1 E i

14 KAPITEL 3. LICHTSTREUUNG: THEORETISCHE GRUNDLAGEN 12 Die Elemente S j der Streumatrix hängen allgemein vom Streuwinkel θ und dem Azimutalwinkel φ ab. [Bohren und Huffman (1998)] führen hierzu weiter aus, dass, wenn dieser Zusammenhang für Messungen genutzt werden soll, Amplitude und Phase des gestreuten Lichtes für zwei voneinander unabhängige orthogonal zueinander polarisierte Zustände zu messen sind. Diesen Ansatz haben jedoch nur sehr wenige Experimentatoren betrieben. [Bohren und Huffman (1998)] Kennt man das elektromagnetische Feld im Partikel und das vom Partikel gestreute Feld, kann man den Poynting-Vektor S an einem beliebigen Punkt berechnen. Bei Streulichtmessgeräten interessiert für den vom Detektor zu registrierenden Wert ausschließlich das Feld außerhalb des Partikels, hierfür kann man den zeitgemittelten Poynting-Vektor S nach [Bohren und Huffman (1998)] schreiben als { } 1 E2 S = 2 Re H 2 = S i + S s + S ext mit dem Poynting-Vektor S i der einfallenden Lichtwelle und dem Poynting-Vektor S s des gestreuten Feldes. S ext repräsentiert den Effekt, der durch die Wechselwirkung von einfallendem und gestreutem Licht entsteht. Für diese drei Komponenten gilt } Si = 1 { Ei 2 Re H i = 1 { } Es 2 Re H s Ss } (3.8) Sext = 1 2 Re { Ei H s + E s H i Wählt man nun für den Detektor einen Ort in der Entfernung r vom Partikel, wobei die Detektorfläche A senkrecht zur Streurichtung ê r ausgerichtet sein soll, und nicht so groß ist, dass signifikante Variationen von S s über die Fläche zu beobachten sind, sowie die Fläche nicht nahe der Vorwärtsstreurichtung ê z liegt, dann erreicht den Detektor Licht proportional zu S s e r A, weil nur gestreutes Licht zum Detektor gelangt. Mittels der Formeln 3.5 und 3.8 folgt SS ê r A = k 2ω µ A k 2 2 Ω mit dem durch den Detektor abgedeckten Raumwinkel Ω = A r 2. Als Funktion der Richtung kann A 2 ermittelt werden. Durch den Einbau verschiedener Polarisationsfilter ist es nach [Bohren und Huffman (1998)] möglich, die Stokes- Parameter des vom Partikel gestreuten Lichtes zu erhalten.

15 KAPITEL 3. LICHTSTREUUNG: THEORETISCHE GRUNDLAGEN 13 Die Stokes-Parameter beschreiben den Polarisationszustand eines Lichtstrahles mit Hilfe von vier Parametern und sind vergleichbar mit ellipsometrischen Parametern. Die Stokes-Parameter werden in der Literatur sehr unterschiedlich benannt, hier wird mit I, Q, U und V der Benennung von [Bohren und Huffman (1998)] gefolgt. Es handelt sich dabei um vier reelle Werte, die die Dimension einer Intensität haben. Sie sind nicht voneinander unabhängig I 2 = Q 2 + U 2 + V 2 Die Größen sind so definiert, dass man die Intensitäten direkt messen kann, was ihren praktischen Nutzen hervorhebt. Berechnen kann man die Stokes-Parameter des gestreuten Lichtes über die Streumatrix: I s S 11 S 12 S 13 S 14 I i Q s U s V s = 1 S 21 S 22 S 23 S 24 k 2 R 2 S 31 S 32 S 33 S 34 S 41 S 42 S 43 S 44 Q i U i V i (3.9) dabei steht der Index s für das gestreute und der Index i für das einfallende Licht. Die Komponenten der Streumatrix sind zu berechnen durch ( S 11 = 1 S1 2 + S S S 4 2 ) ( S 12 = 1 S2 2 S S 4 2 S 3 2 ) S 13 = Re {S 2 S3 + S 1 S4} S 14 = Re {S 2 S3 S 1 S4} ( S 21 = 1 S2 2 S S S 3 2 ) ( S 22 = 1 S2 2 + S S 4 2 S 3 2 ) S 23 = Re {S 2 S3 S 1 S4} S 24 = Re {S 2 S 3 + S 1 S 4} S 31 = Re {S 2 S 4 + S 1 S 3} S 32 = Re {S 2 S 4 S 1 S 3} S 33 = Re {S 1 S 2 + S 3 S 4} S 34 = Re {S 2 S 1 + S 4 S 3} S 41 = Re {S 2 S 4 + S 3 S 1 } S 42 = Re {S 2 S 4 S 3 S 1 } S 43 = Re {S 1 S 2 S 3 S 4} S 44 = Re {S 1 S 2 S 3 S 4}

16 KAPITEL 3. LICHTSTREUUNG: THEORETISCHE GRUNDLAGEN 14 Von diesen 16 Matrixelementen können, entsprechend den Modi j = 1, 2, 3, 4, nur sieben unabhängig voneinander sein. In der Natur sind, wie [Bohren und Huffman (1998)] betonen, in der Regel alle Matrixelemente ungleich Null, jedoch können bei entsprechenden Szenarien auf Grund von Symmetrien Matrixelemente auf Null gesetzt werden, was die erforderliche Rechenzeit bei der Computer-Berechnung stark reduziert. Fällt unpolarisiertes Licht der Intensität I i auf einen Partikel, dann sind die Stokes-Parameter des gestreuten Lichtes durch folgende Zusammenhänge gegeben: S 11 S 21 S 31 S 41 = I s I i = Q s I i = U s I i = V s I i Die Winkelverteilung des gestreuten Lichtes wird von S 11 beschrieben, wenn das einfallende Licht nicht polarisiert ist. Das gestreute Licht ist teilweise polarisiert, der Grad der Polarisation ist mittels S S S 2 41 S 2 11 berechenbar Sphärisches Partikel Basierend auf den Maxwellgleichungen aus Formel 3.2 wurden die Wellengleichungen 3.3 entwickelt. Bei einem sphärischen Partikel ist es sinnvoll, Polarkoordinaten zu wählen. In diesen lautet die skalare Wellengleichung nach [Bohren und Huffman (1998)] ( 1 r 2 ψ ) + r 2 r r 1 r 2 sin θ + Gesucht ist eine Lösung der Form θ 1 r 2 sin θ ( sin θ ψ ) θ 2 ψ φ 2 + k2 ψ = 0 ψ (r, θ, φ) = R (r) Θ (θ) Φ (φ) (3.10)

17 KAPITEL 3. LICHTSTREUUNG: THEORETISCHE GRUNDLAGEN 15 die, wenn man sie in Formel 3.10 einsetzt, die folgenden drei Bedingungen erfüllt: 1 sin θ ( d sin θ dθ dθ d 2 Φ dφ + 2 s2 Φ = 0 (3.11) ) ] + [n (n + 1) s2 dθ sin 2 Θ = 0 (3.12) θ ) + [ k 2 r 2 n (n + 1) ] R = 0 (3.13) ( d r 2 dr dr dr Dabei sind s und n Konstanten, die die Nebenbedingungen von ψ erfüllen müssen. [Bohren und Huffman (1998)] führen weiter aus, dass man für ein gegebenes s mit Φ s eine Lösung für Formel 3.11 erhält. Φ s ist allerdings keine linear unabhängige Lösung. Die linear unabhängigen Lösungen sind Φ g Φ u = cossφ = sin sφ mit dem Index g für gerade und u für ungerade. Fordert man, dass ψ eine eindeutige Funktion des Azimutalwinkels φ ist, d.h. lim ψ (φ + ν) = ψ (φ) ν 2π dann folgt wiederum, dass s eine ganze Zahl oder Null sein muss. Positive Werte von s erzeugen die in Formel 3.11 geforderten unabhängigen Lösungen. [Bohren und Huffman (1998)] zeigen, dass Formel 3.12 durch die zugehörigen Legendre-Funktionen erster Art P s n (cosθ) n-ten Grades und s-ter Ordnung mit n = s, s + 1,... zu lösen sind. Diese sind bei θ = 0 und θ = π finit. 1 1 P s n (µ) P s n (µ) dµ = δ n n 2 (n + s)! 2n + 1 (n s)! mit µ = cosθ und dem Kronecker-Delta δ n n, das 1 für n = n und sonst 0 liefert. Bei s = 0 werden die zugehörigen Legendre-Funktionen zu Legendre-Polynomen P n. In Formel 3.13 ersetzen [Bohren und Huffman (1998)] ρ = k r und Z = R ρ. Somit erhält man ρ d ( ρ dz ) [ ( + ρ 2 n n + 1 ) ] 2 Z = 0 (3.14) dρ dρ 2 Die linear unabhängigen Lösungen zu dieser Funktion sind die Bessel-Funktionen erster und zweiter Art, J ν und Y ν. Die Mode ν = n + 1 ist integrierbar, daher 2

18 KAPITEL 3. LICHTSTREUUNG: THEORETISCHE GRUNDLAGEN 16 sind die Lösungen der Formel 3.13 die sphärischen Bessel-Funktionen j n (ρ) = y n (ρ) = π 2ρ J n+ 1 (ρ) 2 π 2ρ Y n+ 1 (ρ) 2 Diese genügen den rekursiven Formeln z n 1 (ρ) + z n+1 (ρ) = 2n + 1 ρ z n (ρ) (2n + 1) d dρ z n (ρ) = n z n 1 (ρ) (n + 1) z n+1 (ρ) (3.15) wobei z n entweder j n oder y n ist. Die ersten beiden Stufen sind j 0 (ρ) = sin ρ ρ j 1 (ρ) = sin ρ cosρ ρ 2 ρ y 0 (ρ) = cosρ ρ y 1 (ρ) = cosρ sin ρ ρ 2 ρ alle höheren sind durch Rekursion berechenbar. [Bohren und Huffman (1998)] weisen weiter darauf hin, dass jede Linearkombination von j n und y n ebenfalls eine Lösung von Gleichung 3.13 ist. Zwei dieser Kombinationen, die spärischen Besselfunktionen dritter Art, werden als Hankel- Funktionen bezeichnet h (1) n (ρ) = j n (ρ) + i y n (ρ) (ρ) = j n (ρ) i y n (ρ) h (2) n Wenn man nun mit z n eine der vier sphärischen Besselfunktionen j n, y n, h (1) n oder h (2) n bezeichnet, dann kann eine die Wellengleichung erfüllende Funktion konstruiert werden ψ gsn ψ usn = cos (sφ) P s n (cosθ) z n (kr) = sin (sφ) P s n (cosθ) z n (kr)

19 KAPITEL 3. LICHTSTREUUNG: THEORETISCHE GRUNDLAGEN Umsetzung in einen Computer-Algorithmus Zur Berechnung von Parametern des gestreuten Feldes müssen die Elemente der Streumatrix berechnet werden. Für eine homogene Kugel lautet die Beziehung zwischen einfallendem und gestreutem Feld ( E s E s ) = exp {i k (r z)} i kr ( ) ( ) S2 0 E i 0 S 1 entsprechend für die Stokes Parameter I s S 11 S Q s U s = 1 S 12 S k 2 R S 33 S 34 V s 0 0 S 34 S 33 Wobei für die Elemente der Streumatrix folgender Zusammenhang gilt: E i I i Q i U i V i S 11 = 1 2 ( S2 2 + S 1 2) S 12 = 1 2 ( S2 2 S 1 2) S 33 = 1 2 (S 2S 1 + S 2 S 1) S 34 = i 2 (S 1S 2 S 2 S 1) Offensichtlich ist, dass die Elemente S 1 und S 2 zu berechnen sind. Diese erhält man aus der Summenformel S 1 S 2 = n = n 2n + 1 n (n + 1) (a nπ n + b n τ n ) 2n + 1 n (n + 1) (a nτ n + b n π n ) (3.16) mit den winkelabhängigen Funktionen τ n und π n sowie den Summationskoeffizienten a n und b n. Kein nummerisches Programm kann einen kontinuierlichen Bereich vollständig abdecken. Vielmehr muss der Benutzer entscheiden, an wie vielen Stellen des Kontinuums die Werte berechnet werden sollen. Im von [Bohren und Huffman (1998)] veröffentlichten Programm ist die Anzahl an Winkeln N Ang zwischen 0 und 90 anzugeben. Intern wird diese Anzahl umgerechnet auf die Anzahl NN zwischen 0 und 180 : NN = 2 N Ang 1

20 KAPITEL 3. LICHTSTREUUNG: THEORETISCHE GRUNDLAGEN 18 Dies entspricht einem Winkelabstand D Ang von D Ang = 90 N Ang 1 zwischen den zu berechnenden Winkeln. An dieser Stelle seien außerdem mit dem Größenparameter x GP und dem relativen Brechungsindex m zwei Größen eingeführt, die im Weiteren von Bedeutung sind: Der dimensionslose Größenparameter x GP ist abhängig vom Brechungsindex des Umgebungsmediums N M, dem Partikelradius r und der Wellenlänge λ des Lichts. Er wird berechnet als x GP = 2π N M r λ (3.17) Als relativen Brechungsindex m bezeichnen [Bohren und Huffman (1998)] das Verhältnis der Brechungsindizes von Partikel N P und Umgebungsmedium N M m = N P N M (3.18) Für eine nummerische Berechnung ist eine Grenze zu bestimmen, bei der die Summation der Formeln 3.16 abzubrechen ist. [Bohren und Huffman (1998)] haben basierend auf Veröffentlichungen von W. J. Wiscombe 1979 und 1980 diesen Abbruchwert als den Integer definiert, der am nähsten an N Stop = x GP + 4x 1 3 GP + 2 liegt. Wie [Bohren und Huffman (1998)] anführen, nutzte Wiscombe einen ähnlichen Wert, basierend auf anderen Arbeiten und ausführlichen Tests. Dieser Wert ist durchaus zu optimieren, d.h. eine höhere Genauigkeit ist erreichbar, allerdings steigt damit auch die Gefahr, dass die Berechnung instabil wird. Die winkelabhängigen Funktionen aus 3.16 sind durch eine Aufwärtsrekursion zu berechnen mittels π n = 2n 1 n 1 µ π n 1 n n 1 π n 2 τ n = n µ π n (n + 1) π n 1 mit µ = cosθ und den Startwerten π 0 = 0 und π 1 = 1.

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