Quantentheorie der Moleküle
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- Sofia Peters
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1 Teubner Studienbücher Chemie Joachim Reinhold Quantentheorie der Moleküle
2 Joachim Reinhold Quantentheorie der Moleküle Eine Einführung 2., überarb. u. erw. Auflage Im Taubner B. G. Teubner Stuttgart Leipzig Wiesbaden
3 Bibliografische Information der Deutschen Bibliothek Die Deutsche Bibliothek verzeichnet diese Publikation in der Deutschen Nationalbibliographie; detaillierte bibliografische Daten sind im Internet über < abrufbar. Prof. Dr. Joachim Reinhold Geboren 1940 in Leipzig. Physikstudium in Leipzig, Diplom in Theoretischer Physik bei A. Uhlmann. Danach Wechsel zur Chemie. Promotion 1969 bei E. Hoyer und Habilitation 1980 in Leipzig. Wiss. Assistent und Oberassistent, später Hochschuldozent an der Universität Leipzig. Seit 1992 Professor für Theoretische Chemie an der Universität Leipzig. 1. Auflage , überarb. u. erw. Auflage Juni 2004 Alle Rechte vorbehalten B. G. Teubner Verlag / GWV Fachverlage GmbH, Wiesbaden 2004 Der B. G. Teubner Verlag ist ein Unternehmen von Springer Science+Business Media. Die Wiedergabe von Gebrauchsnamen, Handelsnamen, Warenbezeichnungen usw. in diesem Werk berechtigt auch ohne besondere Kennzeichnung nicht zu der Annahme, dass solche Namen im Sinne der Warenzeichen- und Markenschutz-Gesetzgebung als frei zu betrachten wären und daher von jedermann benutzt werden dürften. Umschlaggestaltung: Ulrike Weigel, Gedruckt auf säurefreiem und chlorfrei gebleichtem Papier. ISBN ISBN (ebook) DOI /
4 Vorwort Das vorliegende Buch ist aus Vorlesungen entstanden, die ich seit vielen Jahren an der Universität Leipzig für Anfänger und etwas Fortgeschrittene auf dem Gebiet der Theoretischen Chemie halte. Wohl existieren zu diesem Gebiet eine Reihe umfassender Darstellungen, und es gibt eine Vielzahl von Lehrbüchern bzw. Monographien, die sich ausführlich und mehr oder weniger tiefgründig mit speziellen Problemen befassen. Von den Studenten wurde aber immer wieder beklagt, daß kaum eine das einführende Studium begleitende komprimierte und handliche Einführung in die Theoretische Chemie zur Verfügung steht. Dieses Buch versucht, dem genannten Anspruch gerecht zu werden, zumindest für ein Teilgebiet der Theoretischen Chemie, die Quantentheorie der Moleküle. Es wendet sich an Chemiestudenten mittlerer Semester, unabhängig von ihrer späteren Spezialisierungsrichtung. Auch Publikationen zur Synthesechemie und zur Analytischen Chemie enthalten heute oft Bezüge zur Theorie; ohne Kenntnisse über mikroskopische Moleküleigenschaften ist die moderne "experimentelle" Fachliteratur kaum und zunehmend weniger zu verstehen. Andererseits sind Teile des Buchs so angelegt, dass sie bei interessierten Studenten Appetit wecken sollen, sich intensiver mit der Thematik zu beschäftigen. Aus diesen beiden Ansprüchen resultiert eine gewisse Inhomogenität im theoretischen Niveau der Darstellung. Kapitel 1 gibt eine kurze allgemeine Einführung in die Quantentheorie und befaßt sich mit der Lösung der zeitfreien Schrödinger-Gleichung für einfache konkrete Systeme. In Kapitel 2 werden Einelektronenatome und qualitative Aspekte der Theorie der Mehrelektronenatome behandelt. In den Kapiteln 3 und 4 führen wir etwas tiefgründiger in die Quantentheorie ein; dies erfordert eine abstraktere Darstellungsweise. Kapitel 5 behandelt das Phänomen der kovalenten Bindung sowie Modelle und Methoden zu ihrer Beschreibung. Die Kapitel 6 bis 8 umfassen die MO-Theorie typischer Klassen chemischer Verbindungen. In Kapitel 9 schließlich wird die Theorie der Mehrelektronensysteme ausführlicher dargestellt und die quantitative Behandlung solcher Systeme skizziert und kommentiert. Der beabsichtigten ersten Einführung in das Gebiet entsprechen die Kapitell, 2 und 5 bis 8. Die Kapitel 3 und 4 werden hierfür (außer für den Abschnitt 8.1) nicht benötigt; sie werden für ein vertieftes Studium empfohlen und sind - in wesentlichen Abschnitten - Voraussetzung für Kapitel 9. Bis zu Kapitel 5 sind keine Kenntnisse über Molekülsymmetrie erforderlich. Von Kapitel 6 an wird die Darstellungstheorie der Symmetriepunktgruppen verwendet. Eine (unabhängig lesbare) Einführung in diese Thematik ist im Anhang enthalten. Die Darstellung enthält nicht mehr, aber auch nicht weniger "Mathematik" als nach meiner Auffassung für die beabsichtigten Ziele erforderlich ist. Auf Beweise wird im allgemeinen verzichtet. Die mathematische Formulierung der Sachverhalte wird aber nicht umgangen.
5 6 Vorwort Darstellungen, die fast gänzlich "ohne Mathematik" auskommen wollen, führen kaum zu einem tieferen Verständnis der Zusammenhänge. Vom Leser des vorliegenden Buchs wird also erwartet, daß er Formeln nicht überliest, sondern ein Mindestmaß an Bereitschaft zeigt, sich mit ihnen "auseinanderzusetzen". Vorkenntnisse werden aus der Differential- und Integralrechnung sowie im Umgang mit Vektoren, Determinanten und Matrizen benötigt. In weitere mathematische Teildisziplinen (Lösung spezieller Differentialgleichungen, Umgang mit speziellen Funktionen, lineare Räume und lineare Operatoren, Variationsrechnung, Gruppentheorie) wird der Leser eingeführt. Übungsaufgaben habe ich nicht aufgenommen. Erfahrungsgemäß werden sie von der Mehrheit der Leser ignoriert. An ihrer Stelle werden Beispiele ausführlicher im Text behandelt. Ein Verzeichnis am Ende des Buchs enthält weiterführende und vertiefende Literatur. Bei dieser subjektiven Auswahl wurde der Schwerpunkt auf das deutschsprachige Angebot gelegt. Zu Beginn jedes Kapitels werden entsprechende Hinweise gegeben. Ich danke dem Verlag B.G. Teubner für die unkomplizierte Zusammenarbeit. Meiner Frau danke ich für ihr Verständnis und ihre Geduld. Leipzig, im März 1994 J. Reinhold Vorwort zur zweiten, erweiterten Auflage Die "Quantentheorie der Moleküle" sollte eine "das einführende Studium begleitende komprimierte und handliche Einführung" sein. Dieses Ziel wurde offenbar erreicht, denn das Buch ist von Studenten und Kollegen freundlich aufgenommen worden. Seit Erscheinen der ersten Auflage ist - im deutschsprachigen Bereich - keine vergleichbare Darstellung der Thematik auf den Markt gekommen. Deshalb erscheint jetzt die zweite, erweiterte Auflage der "Quantentheorie der Moleküle", in die insbesondere ein Abschnitt über Dichtefunkti0- naltheorie und ein Kapitel, das den Übergang vom Molekül zum Festkörper beschreibt, aufgenommen wurden. Leipzig, im März 2004 J. Reinhold
6 Inhalt Grundlagen Einführung Notwendigkeit der Quantentheorie Historie Klassisches Eigenwertproblem - Die schwingende Saite. Die zeitunabhängige Schrödinger-Gleichung. Historie Einfache Systeme Das Elektron im Potentialkasten. Der harmonische Oszillator.... Operatoren und Eigenwertgleichungen. Operatoren Eigenwertgleichungen.... Das Eigenwertproblem für I" Das Eigenwertproblem für 1 2 Der starre Rotator Atome Einelektronenatome Das Zentralfeldproblem Das Coulomb-Potential Das Wasserstoffatom.. Wasserstoffähnliche Atome Der Elektronenspin. Mehrelektronenatome... Allgemeines Das allgemeine Zentralfeld Mehrere Elektronen, Autbauprinzip. Mehrelektronenzustände, Atomterme. Kopplung von Drehimpulsen..... Elemente der Theorie 1 Quantenmechanische Zustände und Operatoren
7 Quantenmechanische Zustände Der n-dimensionale Vektorraum Der Hilbert-Raum.... Realisierungen des Hilbert-Raums Orthonormalbasen Lineare Operatoren.... Die Operatoren für die Observablen Der adjungierte Operator Hermitesche Operatoren.. Messung von Observablen. Messung einer Observablen Mittelwerte.... Impulsmessung und Ortsmessung. Messung mehrerer Observabler.. Die Unschärferelation Vollständige Sätze kommutierender Operatoren. Messung als Projektion.... Elemente der Theorie 11 Störungstheorie Der Grundgedanke.... Störungstheorie ohne Entartung Ein Beispiel Störungstheorie bei Entartung Ein Beispiel..... Variationsrechnung.... Der Grundgedanke... Das Variationsverfahren. Ein Beispiel Der lineare Variations ansatz Zeitabhängige Theorie. Allgemeines Stationäre Zustände..... Zeitabhängige Störungstheorie Auswahlregeln Chemische BindWlg Allgemeine Beschreibung Die Schrödinger-Gleichung für Moleküle... Qualitative Aspekte der chemischen Bindung Physikalische Ursachen der Bindung Das Wasserstoffmolekülion Die LCAO-MO-Methode.... Inhalt
8 Inhalt Hybridisierung Potentialflächen.... Trennung von Kern- und Elektronenbewegung Geometrieoptimierung T-Elektronensysteme Beschränkung auf 1T-Elektronen. Die HMO-Methode.... Einführende Beispiele Informationen aus den Eigenvektoren Informationen aus den Eigenwerten Gruppentheoretische Kennzeichnung der MOs Mehrelektronenzustände Spezielle Verbindungsklassen Unverzweigte lineare 1T-Elektronensysteme.. Unverzweigte zyklische 1T-Elektronensysteme Alternierende und nicht alternierende Kohlenwasserstoffe. Systeme mit Heteroatomen Anwendungen.... Zusammensetzung der MOs aus Fragmentorbitalen. u-komplexe.... Erhaltung der Orbitalsymmetrie Elektronenanregung..... Allvalenzelektronensysteme Beschränkung auf Valenzelektronen Die EHT-Methode... Das Säkularproblem.. Überlappungsintegrale. Parametrisierung.... Ein Beispiel Informationen aus den Eigenvektoren Informationen aus den Eigenwerten Spezielle Verbindungsklassen... Typen der Orbitalwechselwirkung Das Wasserstoffmolekül Zweiatomige Moleküle der Elemente der zweiten Periode Die Hydride der Elemente der zweiten Periode Kohlenwasserstoffe Elektronenmangel- und -überschußverbindungen Spezielle Aspekte Symmetrieadaptierte Orbitale
9 Lokalisierte Orbitale Fragmentorbitale. Walsh-Diagramme. Koordinationsverbindungen Ligandenfeldtheorie Das Ligandenfeld Qualitative Aufspaltung der Orbitale Das Ligandenfeldpotential Quantitative Aufspaltung der d-orbitale. Ein d-elektron im Ligandenfeld... Die Methode des schwachen Feldes. Die Methode des starken Feldes Konsequente Behandlung..... Spezielle Aspekte high-spin- und low-spin-komplexe Elektronenanregung.. Symmetrieerniedrigung M 0-Theorie.... a-bindende Liganden. a- und rr-bindende Liganden Komplexfragmente, Isolobalität. Theorie der Mehrelektronensysteme Allgemeine Mehrteilchensysteme Die Schrödinger-Gleichung für Mehrteilchensysteme Systeme unabhängiger Teilchen..... Systeme identischer Teilchen Antisymmetrische Zustandsfunktionen. Entwicklung nach Slater-Determinanten Der Hartree-Fock-Formalismus... Das Modell der unabhängigen Teilchen Der Energiemittelwert für eine Slater-Determinante Ableitung der Hartree-Fock-Gleichung... Energiegrößen im Hartree-Fock-Formalismus Der Hartree-Formalismus.... Systeme mit abgeschlossenen Schalen.... Beschränkte und unbeschränkte Hartree-Fock-Theorie Die Korrelationsenergie Atome und Moleküle Atome.... Der Roothaan-Hall-Formalismus Zur Lösung der Roothaan-Hall-Gleichungen. Inhalt
10 Inhalt A A.1 A.1.1 A.1.2 A.1.3 A.1.4 A.2 A.2.1 A.2.2 A.2.3 A.2.4 A.2.5 A.2.6 A.2.7 A.3 A.3.1 A.3.2 A.3.3 A.3.4 A.3.5 A.3.6 A.3.7 AA Effektive Rumpfpotentiale Berücksichtigung der Korrelationsenergie Semiempirische Methoden. Dichtefunktionaltheorie Allgemeines Das Thomas-Fermi-Energiefunktional Die Beiträge zur Energie Kohn-Sham-Orbitale.. Die Energiefunktionale. Vom Molekül zum Festkörper Der eindimensionale Fall.... Von Molekülorbitalen zu Kristallorbitalen Vom diskreten Energieniveauschema zum Energieband. Zustands dichten... Ein Beispiel Mehrere Dimensionen... Der zweidimensionale Fall. Der dreidimensionale Fall Molekülsymmetrie Symmetriepunktgruppen.... Symmetrieelemente und Symmetrieoperationen. Produkte VOn Symmetrieoperationen..... Die Punktgruppen Systematische Bestimmung der Punktgruppe Elemente der Gruppentheorie Allgemeine Definitionen, Rechenregeln. Beispiele.... Die Gruppenmultiplikationstafel.... Untergruppen Konjugierte Elemente, Klassen konjugierter Elemente. Isomorphie, Homomorphie... Direkte Produkte VOn Gruppen. Darstellungen. Einführung Definitionen Äquivalente und inäquivalente Darstellungen Reduzible und irreduzible Darstellungen. Charaktere Die Charaktertafeln der Punktgruppen Direkte Produkte VOn Darstellungen Anwendungen
11 12 A.4.1 A.4.2 A.4.3 A.4.4 B Symmetriekennzeichnung molekularer Elektronenzustände.... Bestimmung der Symmetrie aller MOs eines Moleküls Bestimmung der Symmetrie aller Schwingungen eines Moleküls. Auswahlregeln Charaktertafeln Inhalt Literaturverzeichnis Sachverzeichnis
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