Bandstrukturen II: NFE-Ansatz
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- Anna Pohl
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1 Bandstrukturen II: NFE-Ansatz Quantenchemische Rechenmethoden: Grundlagen und Anwendungen Caroline Röhr, Universität Freiburg M+K-Kurs,
2 Teilchen im Kasten, potentialfrei (Wdh. 1. Woche) Teilchen im Kasten, mit periodischem Potential der Rümpfe 2-dimensionaler Fall Allgemeines Beispiel: Squarium Exkurs: Reziprokes Gitter, k-raum 3-dimensionaler Fall, reale Metalle Allgemeines Beispiel: Metalle Zusammenfassung
3 Literatur Lehrbücher der Festkörperphysik: Ch. Kittel: Festkörperphysik, Oldenbourg. G. Grosso, G. P. Parravicini: Solid State Physics, Academic Press. R. M. Martin: Electronic Structure, Cambridge.
4 Teilchen im Kasten, potentialfrei (Wdh. 1. Woche) Teilchen im Kasten, mit periodischem Potential der Rümpfe 2-dimensionaler Fall Allgemeines Beispiel: Squarium Exkurs: Reziprokes Gitter, k-raum 3-dimensionaler Fall, reale Metalle Allgemeines Beispiel: Metalle Zusammenfassung
5 Teilchen im Kasten, potentialfrei (Wdh. 1. Woche) Teilchen im Kasten, potentialfrei: Ansatz Modell 1D Kiste der Länge L kein Potential im Kasten Eigenwertproblem der Energie vergleichweise einfach, da nur kinetische Energie der Elektronen zu berücksichtigen Ĥψ(x) = Eψ(x) aus der kinetischen Energie p = m ev und E = 1 2 mev2, d.h. E = p2 2m e folgt für die Schrödingergleichung ˆp 2 2m e ψ(x) = Eψ(x) bzw. mit dem Impulsoperator ˆp = i d dx bleibt als Eigenwertproblem: 2 d 2 atomare ψ(x) = Eψ(x) 2m e dx2 Einheiten ψ(x) = Eψ(x)
6 Teilchen im Kasten, potentialfrei (Wdh. 1. Woche) Teilchen im Kasten, potentialfrei: Lösungen des Eigenwertproblems mit der Randbedingung 0 x L (L = Kastenlänge ) Eigenwerte: E Quadrat der Quantenzahl n 2 E n = h2 n 2 8m el 2 mit k = ± 2π L n wird die Lösung unabhängig von der Kastenlänge L: E = 2 k 2 2m e atomare Einheiten E = 1 2 k2 Eigenfunktionen: (Wellenfunktionen sin x und cos x bzw. e ikx ) ψ n = e ikx = cosk nx + i sin k nx mit k n = ± 2π L n = ±2π λ n
7 Teilchen im Kasten, potentialfrei (Wdh. 1. Woche) Teilchen im Kasten, potentialfrei: graphische Darstellung der Lösungen Ψ Eigenfunktionen n=1 x n=2 x n=3 x n=7 x Eigenfunktionen stehende Wellen mit der Quantenzahl n = Zahl der Bäuche
8 Teilchen im Kasten, potentialfrei (Wdh. 1. Woche) Vergleich mit Wellengleichung/Bedeutung von k Vergleich der Lösung mit der allgemeinen Wellengleichung zeigt, dass k n = 2π λ n k... ψ n = e iknx = cos k nx + i sin k nx y = cos 2π λ x normierte Quantenzahl k n 1 λ n Einheit einer reziproken Länge k = 1D Vektor reziproke Länge k Impuls der Elektronen (p = k), da E = p2 2m e {z } hinein = 2 k 2 2m e {z } Ergebnis
9 Teilchen im Kasten, potentialfrei (Wdh. 1. Woche) Energie-Eigenwerte (rechts) Ψ Eigenfunktionen n=1 E x n=2 x Bandstruktur Fermi energie k Fermipunkt k n=3 x Zustandsdichte E N(E)dE n=7 Fermi punkt E-Eigenwerte (rechts) x Fermi energie Plot: E k = Bandstruktur (hier E k 2 ) E DOS Zustandsdichte (DOS) = Zahl der E-Niveaus im Energie-Intervall Besetzung nach Pauli-Prinzip maximale Energie = Fermienergie E F k max = k F = Fermipunkt
10 Teilchen im Kasten, potentialfrei (Wdh. 1. Woche) Fermi-Energie, Impuls und Wellenlängen der VE E F und k F Fermienergie E F: maximale Energie der Elektronen Fermipunkt k F: maximales k = Impuls der Elektronen typische Werte von E F bei k F E F: 1.5 bis 15 ev v 1 % der Lichtgeschwindigkeit c λ (de-broglie-wellenlänge) 100 pm in der Größenordnung der Atomabstände Streuung an Kern/Rumpf-Potentialen
11 Teilchen im Kasten, mit periodischem Potential der Rümpfe Teilchen im Kasten: mit periodischem Potential der Rümpfe λ Gitterabstände Beugungseffekte qualitativ: für λ = 2a d.h. wegen k = 2π λ bei k = π a ) günstige und ungünstige Coulomb-WW Bandlücke (Bsp: n = 7) ungünstig Ψ Ψ 2 Ψ 2 E E L/2 a günstig Ψ Ψ 2 Ψ Ψ 2 L/2 L/2 a Ψ L/2 π π a 2 k a Bandstruktur ψ 2 Aufenthaltswahrscheinlichkeit für e DOS Gesamt zustandsdichte bei λ = 2a zwei Fälle unterscheidbar: 1. unten: günstig (Coulomb, Kompensation der Ladung der Kerne durch e ) E güngstier als im potentialfreien Fall 2. oben: ungünstig E höher als im potentialfreien Fall
12 Teilchen im Kasten, mit periodischem Potential der Rümpfe Teilchen im Kasten: mit periodischem Potential der Rümpfe π π 2π π π 2π a a a a a a reduziertes Schema erweitertes Zonenschema Bandstruktur (Plot E gegen k, rechts) gestrichelt = potentialfreie Parabel π durch Potentiale: Energie/Band-Lücke bei a Zahl der e bei k = π a 2e /EZ für Beispiel oben: Annahme: L = 7 Å und a = 1 Å Kiste enthält 7 Atome bzw. 1 Atom/EZ n = 7 14 e 2e = ein gefülltes AO/EZ
13 Teilchen im Kasten, mit periodischem Potential der Rümpfe Darstellungen der Bandstruktur π π 2π π π 2π a a a a a a reduziertes Schema erweitertes Zonenschema 2π π π 2π a a a a k periodisches Zonenschema erweitertes Zonenschema direkte Auftragung von k reduziertes Schema in kleinste Einheit im reziproken (1. BZ, Wigner-Seitz-Zelle) zurückgefaltet jedes Band = 2 e /EZ periodisches Zonenschema aneinandergesetzte reduzierte Schemata für elektronische Transporteigenschaften V
14 Teilchen im Kasten, mit periodischem Potential der Rümpfe Mathematisches zum Zurückfalten 1. BZ K g = K + k 0 a* k = g K K π π 2π π π 2π a a a a a a reduziertes Schema erweitertes Zonenschema k = g K K k = g K Definition eines reziproken Gitters mit Gittervektoren K (1D: reziproke Linie mit Gitterpunkten alle 2π a ) jeder beliebige reziproke Vektor g wird ausgedrückt als: n: Bandindex g = K + k n k-raum ist zentrosymmetrisch (1D: nur Betrag entscheidend) alle k n in der Wigner-Seitz-Zelle (1. BZ)
15 8 Bandstrukturen II: NFE-Ansatz Teilchen im Kasten, mit periodischem Potential der Rümpfe Vergleich mit LCAO der 1s-Kette (vgl. I, Hückel) antibindend λ=2a, k= π /a E E antibindend nicht bindend bindend nichtbindend nichtbindend bindend λ =, k=0 bindend DOS 0 k Bandstruktur π/a COOP LCAO-Lösung, nur für 2 e /Atom (LC von nur 1s-AO) E k = α + 2β coska α: Coulomb -Integral; β Austausch -Integral; a: Atomabstand E cos k, für k zwischen π a und + π a π π 2π π π 2π a a a a a a reduziertes Schema erweitertes Zonenschema
16 2-dimensionaler Fall Teilchen im Kasten, potentialfrei (Wdh. 1. Woche) Teilchen im Kasten, mit periodischem Potential der Rümpfe 2-dimensionaler Fall Allgemeines Beispiel: Squarium Exkurs: Reziprokes Gitter, k-raum 3-dimensionaler Fall, reale Metalle Allgemeines Beispiel: Metalle Zusammenfassung
17 2-dimensionaler Fall Allgemeines Generelles 1. BZ Γ K g = K + k a* k b* E = f(k x und k y), d.h. 2 Quantenzahlen k = g spannt reziproke Fläche auf Falten analog 1D-Fall: g = K + k n (n: Bandindex) kn liegen in der 1. Wigner-Seitz-Zelle (1. BZ) 1. BZ: begrenzt durch Mittelsenkrechte zwischen Γ und K maximales E im k-raum: Fermilinie, potentialfrei: Kreis
18 2-dimensionaler Fall Beispiel: Squarium Squarium: Quadratische Anordnung von Kernen real: reziprok: E Fermi linie A a Fermilinie B E E kx ky π a 1. BZ π a kx A B 1. BZ Γ T X T M Σ Γ k B A DOS 3 2 S 1 Γ T B A M T X A 2. BZ 3. BZ B hier schicker
19 2-dimensionaler Fall Beispiel: Squarium NFE/LCAO-Vergleich E E 3 2 M Γ T X T M Σ Γ k B A DOS S 1 Γ T B A E T X k y Γ M X k x E p x p y p z s Γ X M Γ
20 Exkurs: Reziprokes Gitter, k-raum Teilchen im Kasten, potentialfrei (Wdh. 1. Woche) Teilchen im Kasten, mit periodischem Potential der Rümpfe 2-dimensionaler Fall Allgemeines Beispiel: Squarium Exkurs: Reziprokes Gitter, k-raum 3-dimensionaler Fall, reale Metalle Allgemeines Beispiel: Metalle Zusammenfassung
21 Exkurs: Reziprokes Gitter, k-raum Reziprokes Gitter I real periodisch Raumgruppe reziprok nicht periodisch Punktgruppe (Laueklasse) b 0 Wigner Seitz Zelle Elementar zelle a b* 0 a* Definition des reziproken Gitters: aa = 1 usw. und ab = 0 usw. d.h. a b, c usw. Wegen 0 1 x B C r = xa + yb + zc = a b ya und 0 r = ha + kb + lc B = h k beschreibt das Skalarprodukt: rr = hx + ky + lz = hx den Abstand des Punktes x von der Netzebenenschar h (Phasendifferenz). z a b c 1 C A
22 Exkurs: Reziprokes Gitter, k-raum Reziprokes Gitter II: Elementarzelle und Symmetrie real periodisch Raumgruppe reziprok nicht periodisch Punktgruppe (Laueklasse) b 0 Wigner Seitz Zelle Elementar zelle a b* 0 a* Punktsymmetrie (Laueklasse) Ursprung im Zentrum des reziproken Gitters Elementarzelle: Wigner-Seitz-Zelle (Polyeder mit den Mittelsenkrechten zwischen dem Ursprung und allen benachbarten Gitterpunkten als Flächen). enthält genau einen reziproken Gitterpunkt 1. Brillouin-Zone
23 Exkurs: Reziprokes Gitter, k-raum Reziprokes Gitter III (rr als Phase!) Elektronische Strukturen e (E: [ev]) LCAO (Blochsummen): ψ = P j φjeikna mit: k = π a k = 0: MO-Schema (M: E: UV/vis-Spektroskopie) k beliebig: Bandstruktur E(k) Beugung Photonen (Röntgen); e (E: [kev]); n positive Interferenz (Reflex) Streuvektor s = reziproker Gittervektor r M: Intensitätsgewichtetes reziprokes Gitter F h = P N j=1 fje2πi(hx j) = R ρ xe 2πihx dv Gitterdynamik Phononen (E: [mev]) Elemente der dynamischen Matrix: D kk = mit: q: Wellenvektor 1 mk m k Pl V kl,k l eiqr l l q = 0: Schwingungsenergien (M: E: IR/Raman-Spektroskopie) q beliebig: Phononendispersion E(q) (M: inelastische n-streuung)
24 Exkurs: Reziprokes Gitter, k-raum Reziprokes Gitter IV real periodisch Raumgruppe reziprok nicht periodisch Punktgruppe (Laueklasse) b 0 Wigner Seitz Zelle Elementar zelle Darstellungstheorie a 0 b* a* E (Molekül) IR/Raman UV/vis E Dispersion (FK) Γ 1. BZ π a Elektronen [ev] Phononen [mev] k Impuls Wellenvektor Lösung des E-Eigenwertproblems (Blockdiagonalisierung von H bzw. der dynamischen Matrix D)
25 3-dimensionaler Fall, reale Metalle Teilchen im Kasten, potentialfrei (Wdh. 1. Woche) Teilchen im Kasten, mit periodischem Potential der Rümpfe 2-dimensionaler Fall Allgemeines Beispiel: Squarium Exkurs: Reziprokes Gitter, k-raum 3-dimensionaler Fall, reale Metalle Allgemeines Beispiel: Metalle Zusammenfassung
26 3-dimensionaler Fall, reale Metalle Allgemeines 3D allgemein: k: 3 Komponenten Vektoren im k-raum mit Endpunkten kx,y,z Plot: E g 4D erforderlich, daher nur Spaghetti-Plots möglich k F: Fermifläche Konstruktion der 1. BZ analog 2D-Fall alle BZ parkettieren den reziproken Raum Benennung spezieller Punkte und Pfade Bilbao Crystallograhic Server!! eigene Benennungen im Umlauf Beispiel: 1. BZ des f.c.c.-gitters (vgl. Struktur von Ultramarine) Σ L Λ Γ K Q U S Z X W
27 3-dimensionaler Fall, reale Metalle Beispiel: Metalle DOS bei Elementen mit den drei Metallpackungen (Beispiele, schematisch) Na Mg Al DOS DOS DOS Energie Na, b.c.c. Energie Mg, h.c.p. Energie Al, f.c.c.
28 3-dimensionaler Fall, reale Metalle Beispiel: Metalle DOS von Aluminium (f.c.c., berechnet) ,6 total Aluminium DOS/eV 0,4 0,2 0, E-E F [ev] (FP-LAPW, PBE-GGA, Programm Wien2k, 1000 k-punkte)
29 3-dimensionaler Fall, reale Metalle Beispiel: Metalle Brillouin-Zonen der drei Metallpackungen P F Λ Γ Σ N H L Λ U Q Γ S Σ K W Z X L Γ A S H M T P K b.c.c. f.c.c. h.c.p.
30 3-dimensionaler Fall, reale Metalle Beispiel: Metalle f.c.c.: Bandstruktur von Aluminium Energie [Rydberg] L Λ U Q Γ S Σ K W Z X Γ X W Γ U X schematisch (gestrichelt: potentialfrei)
31 3-dimensionaler Fall, reale Metalle Beispiel: Metalle f.c.c.: Bandstrukturen von Kupfer (1 VE) und Al (3 VE) (berechnet) Cu Al Energie [ev] E F E F L Λ U Q Γ S Σ K W Z X Γ X W Γ L U X Γ X W Γ L U X (jeweils s-fat-bands)
32 3-dimensionaler Fall, reale Metalle Beispiel: Metalle f.c.c.: Fermiflächen von Kupfer (1 VE) und Al (3 VE) (Schnitte) X Γ U L K X U 2 2 L Γ K Kupfer: 1 Valenzelektron Aluminium: 3 Valenzelektronen
33 Zusammenfassung Zusammenfassung NFE-Ansatz = Teilchen im Kasten ψ = PW E-Änderungen bei periodischen Potentialen an den Stellen π a Zurückfalten der Bänder Translationssymmetrie reziprokes Gitter NFE- (II) und LCAO-Ansatz (I) führen zu ähnlichen Ergebnissen und der gleichen Darstellung von Bandstrukturen LCAO (z.b. Hückel, LMTO-ASA usw.) günstig für kovalentere Systeme (I) NFE/PW günstiger für metallische Systeme (II = hier) aktuelle Festkörpertheorie: Mischung aus LCAO (Atom-artige Basisfunktionen) und NFE (PW, ebene Wellen) (III)
= 8.28 10 23 g = 50u. n = 1 a 3 = = 2.02 10 8 = 2.02Å. 2 a. k G = Die Dispersionsfunktion hat an der Brillouinzonengrenze ein Maximum; dort gilt also
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