Fundamental-Konstanten der Atomphysik im internationalen Einheitensystem (SI)
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- Willi Seidel
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1 Fundamental-Konstanten der Atomphysik im internationalen Einheitensystem (SI) Nach: Physika!. Blätter 43 (1987) 397 Induktionskonstante Jl.o = 4n.10-7 VsA -1 rn-i = 1, VsA -lm-l Influenzkonstante eo = (Jl.oc2)-1 = 8, As V-I rn-i Lichtgeschwindigkeit c = 2, ms- l Boltzmann-Konstante k = 1, JK- l Faraday-Konstante F = 9, C mol- l Elementarladung e = 1, C Elektron-Ruhemasse mo = 9, kg Spez. Elektronenladung e - 1, C kg- l = mo Protonen-Ruhemasse m p = 1, kg Planck'sche Konstante h = 6, Js h = h/2n = Js Rydberg-Konstante R OC! = 1, rn-i Bohrscher Radius ao = 0, m Bohrsches Magneton Jl.B = 9, Am2 Kernmagneton Jl.K = 5, Am2 Compton-Wellenlänge des Elektrons A e = 2, m F einstruktur-konstante IX = 7, A vogadro-konstante (Loschmid t -Zahl) NL = 6, Mol- 1 Energie-Umrechnungstabelle s. hintere Einbandinnenseite
2 Springer-Lehrbuch
3 Hermann Haken Hans Christoph Wolf Molekülphysik und Quantenchemie Einführung in die experimentellen und theoretischen Grundlagen Mit 245 Abbildungen und 43 Tabellen Springer-Verlag Berlin Heidelberg GmbH
4 Professor Dr. Dr. h. c. Hermann Haken Institut für Theoretische Physik, Universität Stuttgart, Pfaffenwaldring 57 W-7000 Stuttgart 80 Professor Dr. Hans Christoph Wolf Physikalisches Institut der Universität Stuttgart, Pfaffenwaldring 57 W-7000 Stuttgart 80 ISBN DOI / ISBN (ebook) CIP-Kurztitelaufnahme der Deutschen Bibliothek. Haken, Hermann: Molekülphysik und Quantenchemie: Einführung in die experimentellen und theoretischen Grundlagen / Hermann Haken: Hans Christoph Wolf. - Berlin : Heidelberg : New York : London ; Paris: Tokyo : Hong Kong : Barcelona: Budapest : Springer, 1991 (Springer-Lehrbuch) ISBN NE: Wolf, Hanse.: Dieses Werk ist urheberrechtlich geschützt. Die dadurch begründeten Rechte, insbesondere die der Übersetzung, des Nachdrucks, des Vortrags, der Entnahme von Abbildungen und Tabellen, der Funksendung, der Mikroverfilmung oder der Vervielfältigung auf anderen Wegen und der Speicherung in Datenverarbeitungsanlagen, bleiben, auch bei nur auszugsweiser Verwertung, vorbehalten. Eine Vervielfältigung dieses Werkes oder von Teilen dieses Werkes ist auch im Einzelfall nur in den Grenzen der gesetzlichen Bestimmungen des Urheberrechtsgesetzes der Bundesrepublik Deutschland vom 9. September 1965 in der jeweils geltenden Fassung zulässig. Sie ist grundsätzlich vergütungspflichtig. Zuwiderhandlungen unterliegen den Strafbestimmungen des Urheberrechtsgesetzes. Springer-Verlag Berlin Heidelberg, 1992 Ursprünglich erschienen bei Springer-Verlag Berlin Heidelberg New York 1992 Softcover reprint of the hardcover 1 st edition 1992 Die Wiedergabe von Gebrauchsnamen, Handelsnamen, Warenbezeichungen usw. in diesem Werk berechtigt auch ohne besondere Kennzeichnung nicht zu der Annahme, daß solche Namen im Sinne der Warenzeichen- und Markenschutz-Gesetzgebung als frei zu betrachten wären und daher von jedermann benutzt werden dürften. Einbandgestaltung: S. Eisenschink, W-6805 Heddesheim Herstellerin: I. Kaiser Satz: K + V Fotosatz, W-6124 Beerfelden 54/ I 0 - Gedruckt auf säurefreiem Papier
5 Vorwort Das vorliegende Lehrbuch wendet sich an Studenten der Physik, der Physikalischen Chemie und der Theoretischen Chemie. Dabei werden Grundkenntnisse der Atom- und Quantenphysik vorausgesetzt, wie sie etwa in den ersten Kapiteln unseres Buches "Atom- und Quantenphysik" vermittelt werden. Für den Physik studenten wird der Stoff vermittelt, der zum Grundwissen eines jeden Physikstudenten gehören sollte. Der Student der Physik kann dabei auch ein Gefühl dafür bekommen, daß die Welt der Moleküle groß und vielfältig und ein faszinierendes Zukunftsgebiet physikalischer Forschung ist. Für den Studenten der Chemie bedeuten die in diesem Buch vorgestellten Konzepte das theoretische Grundgerüst für sein Fachgebiet. Mit diesem Konzept wird es wenigstens grundsätzlich möglich, den ungeheuren Erfahrungsschatz der Chemie auf wenige Prinzipien, nämlich die der Quantentheorie, zurückzuführen. Weiterhin werden in der Chemie moderne physikalische Methoden, deren Grundlagen in diesem Buch dargelegt werden, immer wichtiger und stellen ein unverzichtbares Handwerkszeug dar. Als Beispiele seien besonders die Strukturaufklärung komplizierter organischer Verbindungen, die spektroskopische Untersuchung sehr schneller Reaktionsabläufe oder, aus der Praxis, die Fernanalyse von Schadstoff-Immissionen genannt. Das vorliegende Lehrbuch widmet sich zwei untrennbar miteinander verknüpften Themenbereichen: der chemischen Bindung und den physikalischen Eigenschaften der Moleküle. Beide Fragenkomplexe sind erst durch die Quantentheorie, die bereits bei der Erklärung des Aufbaus von Atomen ihre Triumphe feiern konnte, grundsätzlich behandelbar geworden. Ist die Frage der chemischen Bindung vornehmlich mit dem Grundzustand der Elektronen und dessen Energie in Abhängigkeit von den Kernabständen verknüpft, so brauchen wir zur Erklärung der übrigen physikalischen Eigenschaften zumeist auch die Anregungszustände. Diese können sich sowohl auf die Elektronen- als auch auf die Kernbewegung beziehen. Zu deren Untersuchung dienen theoretisch die Methoden der Quantentheorie, experimentell vornehmlich die der Spektroskopie, wobei elektromagnetische Wellen in einem großen Frequenzbereich als Sonden dienen. So wird es möglich, Aufschluß über den Aufbau eines Moleküls, seine Elektronen-Wellenfunktionen und seine Rotationen und Schwingungen zu erhalten. Hierzu gehört auch die theoretische und experimentelle Bestimmung der Bindungsenergie und der Energien angeregter Zustände. Bei der theoretischen Behandlung begegnen wir sowohl aus der Atomphysik bekannten als auch neuen Konzepten. Dazu zählen die Hartree-Fock-Näherung, die Born-Oppenheimer-Näherung, sowie die Ausnutzung von Symmetrie-Eigenschaften in der Gruppentheorie. Diese Ideen bilden dann auch die Grundlage der Quantentheorie des Festkörpers, die sich so nahtlos an die Molekülphysik anschließen läßt. Trotz der zentralen Bedeutung, die die Molekülphysik und Quantenchemie in dieser Kombination haben, gab es bisher kein Lehrbuch mit der hier gebotenen Zielsetzung. Dies und die äußerst positive Aufnahme, die unsere Einführung "Atom- und Quanten-
6 VI Vorwort physik" bei Studenten, Professoren und Rezensenten gefunden hat, haben uns bewogen, das vorliegende Lehrbuch zu schreiben. Dabei konnten wir uns auf Vorlesungen, die wir seit Jahren an der Universität Stuttgart halten, stützen. Wir haben uns auch diesmal bemüht, den Stoff in einfach verständlicher Form und systematisch darzulegen, die Fragen sowohl vom experimentellen als auch vom theoretischen Standpunkt aus anzugehen und die enge Verzahnung zwischen Theorie und Experiment aufzuzeigen. Jeder, der sich mit Molekülphysik und Quantenchemie befaßt hat, weiß, daß es sich hier um schier unermeßliche Gebiete handelt. Eine wichtige, ja zentrale Aufgabe bestand daher für uns in der Auswahl des Stoffes. Dabei haben wir versucht, das Grundlegende und Typische herauszuarbeiten. Wir hoffen, daß es gelungen ist, dem Studenten einen Überblick über dieses so wichtige und reizvolle Gebiet zu vermitteln, der es ihm auch ermöglicht, tiefer in dieses Gebiet anhand der Fachliteratur einzudringen. Für denjenigen, der die große Vielfalt der Forschungsfelder näher kennenlernen will, werden Hinweise auf weiterführende Literatur am Ende des Buches gegeben. Hier findet der Leser auch Literatur über das Gebiet der Reaktionsdynamik, das sich in einer stürmischen Entwicklung befindet, wegen der inneren Geschlossenheit des Buches jedoch hier noch unberücksichtigt blieb. Darüber hinaus vermitteln wir einige Ausblicke auf ganz neue Entwicklungen, etwa die Erforschung der Photosynthese, die Physik supramolekularer Funktionseinheiten und die molekulare Mikroelektronik. Die Zeichnungen wurden von Frau Christa Müller angefertigt. Die umfangreichen Schreibarbeiten führten Frau Sylvia Fuchs und Frau Irmgard Möller aus. Ihnen sei für ihre wertvolle Hilfe herzlich gedankt. Dem Springer-Verlag, insbesondere Herrn Dr. Helmut K. V. Lotsch und Frau Ilona Kaiser, danken wir für die stets ausgezeichnete Zusammenarbeit. Stuttgart, Herbst 1991 H. Haken. H. C. Wolf
7 Inhaltsverzeichnis 1. Einleitung Was ist ein Molekül? Ziele und Methoden Historische Bemerkungen Bedeutung von Molekülphysik und Quantenchemie für andere Disziplinen Mechanische Eigenschaften von Molekülen, Größe, Masse Größe Form der Moleküle Masse Impuls, kinetische Energie Moleküle in elektrischen und magnetischen Feldern Dielektrische Eigenschaften Unpolare Moleküle Polare Moleküle Brechungsindex, Dispersion Die Anisotropie der Polarisierbarkeit Moleküle im Magnetfeld, Grundbegriffe und Definitionen Diamagnetische Moleküle Paramagnetische Moleküle Einführung in die Theorie der chemischen Bindung Eine Erinnerung an die Quantenmechanik Heteropolare und homöopolare Bindung Das Wasserstoff-Molekülion H{ Das Wasserstoff-Molekül H Das Variations prinzip Die Methode von Heitler-London Kovalent-ionische Resonanz Die Wasserstoffbindung nach Hund-Mulliken-Bloch Vergleich der Wellenfunktionen Die Hybridisierung Symmetrien und Symmetrieoperationen. Ein erster Einblick Einige Grundbegriffe Anwendung auf das Benzol: Die Wellenfunktion der n-elektronen nach der Hückel-Methode Nochmals das Hückel-Verfahren. Die Energie der n-elektronen... 76
8 VIII Inhaltsverzeichnis 5.4 Slater-Determinanten Die Wellenfunktion beim Ethylen. Parität Zusammenfassung Symmetrien und Symmetrieoperationen. Ein systematischer Zugang * Grundbegriffe Molekulare Punktgruppen Die Auswirkung von Symmetrieoperationen auf Wellenfunktionen Ähnlichkeitstransformationen und Reduktion der Matrizen Grundbegriffe der Darstellungstherorie der Gruppen Der Begriff der Klasse Charakter einer Darstellung Die Bezeichnungen für irreduzible Darstellungen Die Reduktion einer Darstellung Zusammenfassung Ein Beispiel: das H 2 0-Molekül Das Mehrelektronenproblem der Molekülphysik und Quantenchemie Problemstellung und Übersicht Hamilton-Operator und Schrödinger-Gleichung Slater-Determinante und Energie-Erwartungswerte Die Hartree-Fock-Gleichung. Die "Self-Consistent-Field" (SCF)-Methode Das Hartree-Fock-Verfahren bei einer abgeschlossenen Schale Die unbeschränkte SCF-Methode für offene Schalen Die eingeschränkte SCF-Methode für offene Schalen Korrelationsenergie Koopman's Theorem Konfigurationswechselwirkung Die 2. Quantisierung * Zusammenfassung der Resultate der Kap Methoden der Molekülspektroskopie Spektralbereiche Übersicht über die Molekülspektren Rotationsspektren Mikrowellen-Spektroskopie Zweiatomige Moleküle Das Spektrum des starren Rotators (Hantel-Modell) Intensitäten Der nicht-starre Rotator Isotopie-Effekte Stark-Effekt Mehratomige Moleküle Schwingungsspektren Infrarot-Spektroskopie Zweiatomige Moleküle, harmonische Näherung
9 Inhaltsverzeichnis IX 10.3 Zweiatomige Moleküle. Der anharmonische Oszillator Rotations-Schwingungs-Spektren zweiatomiger Moleküle. Der rotierende Oszillator und die Rotationsstruktur der Banden Schwingungsspektren vielatomiger Moleküle Anwendung der Schwingungsspektroskopie Infrarot-Laser Mikrowellen-Maser Quantenmechanische Behandlung von Rotations- und Schwingungsspektren Das 2-atomige Molekül Die Born-Oppenheimer-Näherung Rechtfertigung der Vernachlässigungen Die Rotation drei- und mehratomiger Moleküle Der Ausdruck für die Rotationsenergie Der symmetrische Kreisel Der asymmetrische Kreisel Die Schwingungen drei- und mehratomiger Moleküle Symmetrie und Normalkoordinaten Zusammenfassung Raman-Spektren Der Raman-Effekt Schwingungs-Raman-Spektren Rotations-Raman-Spektren Kernspin-Einflüsse auf die Rotationsstruktur Elektronen-Zustände Der Aufbau von Bandenspektren Bindungstypen Einelektronenzustände zweiatomiger Moleküle Mehrelektronenzustände und elektronische Gesamtzustände von zweiatomigen Molekülen Elektronenspektren von Molekülen Schwingungs struktur der Bandensysteme kleiner Moleküle, Franck-Condon-Prinzip Rotationsstruktur von elektronischen Bandenspektren kleiner Moleküle, Übersicht und Auswahlregeln Die Rotationsstruktur der Bandenspektren kleiner Moleküle, Fortrat-Diagramme Dissoziation, Prädissoziation Anwendung von Bandenspektren Elektronische Spektren größerer Moleküle Weiteres zur Methodik der Molekülspektroskopie Absorption von Licht Strahlungslose Prozesse Emission von Licht
10 x Inhaltsverzeichnis 15.4 Kalte Moleküle 15.5 Farbstoff-Laser Photoelektronen-Spektroskopie Wechselwirkung von Molekülen mit Licht: Quantentheoretische Behandlung Eine Übersicht Zeitabhängige Störungstheorie Die spontane und induzierte Emission sowie die Absorption von Licht durch Moleküle Die Form des Hamilton-Operators Die Form der Wellenfunktionen der Anfangsund Endzustände Die allgemeine Form der Matrixelemente Übergangswahrscheinlichkeiten und Einstein-Koeffizienten Berechnung des Absorptionskoeffizienten Übergangsmomente, Oszillatorenstärke und räumliche Mittelung Das Franck-Condon-Prinzip Auswahlregeln Zusammenfassung von Kap Theoretische Behandlung des Raman-Effektes und Elemente der nichtlinearen Optik Zeit abhängige Störungstheorie höherer Ordnung Theoretische Behandlung des Raman-Effekts Zwei-Photonen-Absorption Magnetische Kernresonanz Grundlagen der Kernspin-Resonanz Kernspins im Magnetfeld Messung von Kernspin-Resonanz Protonenresonanz in Molekülen Die chemische Verschiebung Feinstruktur, direkte Kernspin-Kernspin-Kopplung Feinstruktur, indirekte Kernspin-Kernspin-Kopplung zwischen 2 Kernen Indirekte Spin-Spin-Wechselwirkung zwischen mehreren Kernen Dynamische Prozesse, Relaxationszeiten Kernspin-Resonanz anderer Kerne Zweidimensionale Kernspin-Resonanz Anwendungen der Kernspin-Resonanz Elektronenspin-Resonanz Grundlagen Der g-faktor Hyperfeinstruktur Feinstruktur
11 Inhaltsverzeichnis XI 19.5 Berechnung von Feinstrukturtensor und Spinwellenfunktionen von Triplettzuständen Doppelresonanzverfahren: ENDOR Optischer Nachweis magnetischer Resonanz Anwendungen der ESR Große Moleküle, Biomoleküle, Übermoleküle Bedeutung für Physik, Chemie und Biologie Polymere Molekulare Erkennung, Molekularer Einschluß Energieübertragung, Sensibilisierung Moleküle für Photo reaktionen in der Biologie Moleküle als Grundbausteine des Lebens Molekulare Funktionseinheiten Molekulare Elektronik Was ist das? Molekulare Leiter Moleküle als Schalter Moleküle als Energieleiter Molekulare Speicher Ausblick: Intelligente molekulare Materialien Anhang Al. A2. Die Berechnung von Erwartungswerten für Wellenfunktionen, die durch Determinanten dargestellt sind.... A1.1 Berechnung von Determinanten.... A1.2 Berechnung von Erwartungswerten.... Berechnung der Dichte von Lichtwellen Literaturverzeichnis Sachverzeichnis Fundamental-Konstanten der Atomphysik (Vordere Einbandinnenseite ) Energie-Umrechnungstabelle (Hintere Einbandinnenseite )
12 Liste der wichtigsten verwendeten Symbole a B C C,C Ci C,C<p,C n C n d D E E E e1 Ekin> E pot E rot Eyib,EV LlE f Hyperfein-Kopplungskonstante (ESR) Einstein-Koeffizient Erzeugungs- und Vernichtungsoperator für Fermi-Teilchen (7.50)f. Eindimensionale irreduzible Darstellung Vektorpotential Einstein -Koeffizient Erzeugungs- und Vernichtungs operator für Bose-Teilchen (7.47) f. Magnetische Feldstärke Magnetische Flußdichte Rotationskonstante (9.13) Eindimensionale irreduzible Darstellung Erzeugungs- und Vernichtungs operator für Schwingungsquanten (11.131) ff. Lichtgeschwindigkeit Konzentration Entwicklungskoeffizient (Drehung um 2n/n) Drehoperatoren Schraubungsoperator Elektronenzustand im Atom Determinante Feinstrukturkonstante (19.35) Dissoziationsenergie Elementarladung Einheitsvektor Feinstrukturkonstante (ESR) Energie Identitätsoperator elektrische Feldstärke Erwartungswert der Energie elektronische Energie Kinetische bzw. potentielle Energie Rotationsenergie Schwingungs-Energie Energiedifferenz Oszillatorenstärke Zahl der Freiheitsgrade Elektronenzustand im Atom Schwingungsterm Kugelflächenfunktion
13 XIV g G h h = h/2n H Hk,k i I I J k k I L n p Pf.JK P p p p? pr Q Liste der wichtigsten verwendeten Symbole g-faktor (magnetisch) Rotationsterm Ordnung einer Gruppe Plancksche Konstante (h = Plancksches Wirkungs quantum) Hamilton-Funktion, Hamilton-Operator Matrixelement des Hamilton-Operators (7.16) Imaginäre Einheit Inversionsoperator Intensität Kernspin Rotations-Quantenzahl Spin-Spin-Kopplungskonstante (NMR) Boltzmann-Konstante Federkonstante, Kraftkonstante Komponente eines Wellenvektors, ganze Zahl Wellenvektor mittlere freie Weglänge Drehimpulsquantenzahl Drehimpuls Drehimpulsoperator Laguerresches Polynom (4.33) Erzeugungs- bzw. Vernichtungsoperator für die z-komponente des Drehimpulses Masse, magnetische Quantenzahl magnet. Moment Ruhemasse des Elektrons reduzierte Masse magnetische Quantenzahl Molekulargewicht Brechungsindex Hauptquantenzahl Anzahl, mit der eine i-te irreduzible Darstellung in einer reduziblen Darstellung auftritt (6.47) Anzahl von Quanten im Zustand A Anzahl je Volumeneinheit Drehimpuls der Molekül-Rotation Avogadro-Zahl Druck Elektronenzustand im Atom Impuls, Impulsoperator elektr. Dipolmoment Impuls, Impulsoperator Impuls-Matrixelement (16.113) Erwartungswert des Impulses Impuls, Projektionsoperator (6.58) Impulsoperator Kugelfunktion (m "* 0) zugeordnete Kugelfunktion Klasse einer Gruppe
14 Liste der wichtigsten verwendeten Symbole xv r r R s v ß y r b b(x) bij LI e Abstand, bes. von Elektronen Abstandsvektor Abstand von Kernen Gaskonstante allgemeine Gruppenoperation reduzible Darstellungsmatrix Gleichgewichtsabstand Überlappungsintegral (4.43) Spin-Quantenzahl Resultierender Spin Spinoperator Drehspiegelungsoperator (m = ± 1/2) Spinfunktion Erhöhungsoperator für die z-komponente des Gesamtspins (7.34) Temperatur elektronischer Term Relaxationszeiten Geschwindigkeit Schwingungs-Quantenzahl Potential Potentielle Energie Volumen Winkelgeschwindigkeit Übergangswahrscheinlichkeit pro Sekunde Energie Gesamtübergangswahrscheinlichkeit Anharmonizitätskonstante Erwartungswert des Ortes (4.16) Kernladungszahl, Zahl der Anfangszustände Absorptionskoeffizient Polarisierbarkeit Funktion von Trägheitsmomenten (11. 72) Spinfunktion Winkel Hyperpolarisierbarkeit Magnetische Polarisierbarkeit (3.36) Optische Polarisierbarkeit (3.14) Funktion von Trägheitsmomenten (11. 72) zeitbezogene Entwicklungsfunktion Spinfunktion Gyromagnetisches Verhältnis Darstellung einer Gruppe chemische Verschiebung (NMR) Diracsche Deltafunktion Kronecker-Symbol Laplace-Operator, Differenzsymbol Dielektrizitätszahl Extinktionskoeffizient Kleinheitsparameter
15 XVI A f.1 ~i n Q(E) Q a ä L w n Q V Liste der wichtigsten verwendeten Symbole Quantenausbeute Sphärische Polarkoordinate Trägheitstensor, Trägheitsmoment (11.52) Übergangsdipolmoment (16.120) f. Quantenzahl für Bahndrehimpuls (13.2) Eigenwert einer Determinante; Index, der individuelle ebene Wellen mit dem Wellenvektor k). unterscheidet Gesamt-Bahndrehimpuls (13.4) Übergangs-Matrixelement (15.6) magnetisches Moment Permeabilitätskonstante Auslenkung aus der Ruhelage (-Orbital) Molekülorbital (Linearkombination, insbesondere aus Pz Funktionen) Energiedichte Dichte Spindichte (ESR) Spiegelungsoperator, Spinmatrizen Diamagnetische Abschirmung (NMR) Gleitspiegelungsoperator Summenzeichen Molekül-Termsymbol Wellenfunktion, sphärische Polar koordinate Wellenfunktion Wellenfunktion (insbesondere Oszillatorwellenfunktion) Charakter von R in einer reduziblen bzw. irreduziblen Darstellung Wellenfunktion Wellenfunktion von mehreren Elektronen Kreisfrequenz 2 n v Elektronischer Gesamtdrehimpuls Raumwinkel N abla -Operator
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