5. Elektronen- und Rotations- Spektren von Molekülen
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- Käte Ritter
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1 5. Elektronen- und Rotations- Spektren von Molekülen
2 Absorptionsspektren Optische Dichte Elektronischer Übergang S 0 S von Benzol: In der Gasphase: Rotations-Schwingungsstruktur Im Kristall: Spektrale Verschiebung gegenüber dem Lösungsspektrum Zweite Progression von Schwingungsbändern: Kristallsymmetrie beeinflusst die Symmetrie der Schwingungszustände
3 Energetische Niveaus in Moleküle I und II: Elektronische Zustände v: Quantenzahl der Schwingungsniveaus J: Quantenzahl der Rotationsniveaus E = E el + E vib + E rot
4 Optische Molekülspektren Rotationsspektren: Übergänge zwischen den Rotationsniveaus eines gegebenen Schwingungsniveaus Mikrowellen, Ferninfrarot Rotationsschwingungsspektren: Übergänge zwischen den Rotationsniveaus eines bestimmten Schwingungsniveaus zu den Rotationsniveaus eines anderen Schwingungsniveaus im gleichen Elektronenzustand Infrarot Elektronenspektren: Übergänge zwischen zwei Elektronenzustände Sichtbar, UV, Röntgenstrahlen Beispiel: HCl
5 5.1. Lichtabsorption: Elektronische Banden E = E el + E vib + E rot E ν =0 E 3 1 ν =0 Intensität: bestimmt durch die Übergangsmatrixelemente und durch die Auswahlregeln: S = 0; Λ = 0; ±1; g u; + +; - -
6 Energie Franck-Condon Prinzip Elektronenübergänge erfolgen senkrecht unter Erhaltung des Kernabstandes R und mit größter Wahrscheinlichkeit zwischen den Bereichen der Wellenfunktion χ(r) in denen die Amplitude am größten ist. R e =R e R e >R e R Übergangswahrscheinlichkeit: χ v' ( R) χ ( ) v' ' R dvkerne Intensität
7 5.1.. Photodissoziation D Direkte Photodissoziation durch Rotations-Schwingungs-Anregung nur durch Mehrquantenabsorption unter großen Photonenfluss möglich! z.b. mit Hilfe CO Laser AB + nhν vib A*+B* (+E kin ) D Photodissoziation durch eine elektronische Anregung viel wahrscheinlicher!
8 Absorption und Fluoreszenz Absorptionsspektrum: Schwingungsstruktur des elektronischen Anregungszustandes Fluoreszenzspektrum: Schwingungsstruktur des elektronischen Grundszustandes
9 Absorption, Fluoreszenz und Phosphoreszenz
10 Elektronische Spektren größerer Moleküle: Chromophore C O Absorption durch nicht-bindende Elektronen, die zu einer lokalisierten Gruppe im Molekül gehören Beispiel: Carbonyl - Gruppe Ein Elektron von O wird in ein leeres Orbital der C=O Bindung angeregt Absorption bei ~90 nm (4.3 ev) C O
11 Elektronische Spektren größerer Moleküle: d d Übergang Oktaedrischer Komplex (d 1 ) O e g Die energetische Entartung der d-orbitale wird im Metall- Komplexe der d-gruppe aufgehoben t g O - Ligandenfeldaufspaltungs- Parameter Charakteristische Absorption: ~500 nm (.5 ev) [Ti(OH ) 6 ] 3+ in Lösung g g Übergang nur möglich wenn das Inversionszentrum durch eine asymmetrische Schwingung aufgehoben wird! Vibronischer Übergang
12 d d und Ladungs-Transfer- (CT-) Übergang Absorption: ein Elektron wird vom Liganden zu einem d-orbital des zentralen Atoms übertragen (Ligand zu Metall-Ladungs-Transfer = LMCT) oder umgekehrt (Metall zu Ligand-Ladungs-Transfer = MLCT) Großes Übergangsdipolmoment Starke Absorption 500 d - d CT von Ni O O N N O O Ni O d * x²-y² O - ε / M -1 cm ε / M -1 cm -1 d xy d z² λ / nm 0 d xz d yz
13 Elektronische Spektren größerer Moleküle: π π* Übergang Absorption durch ein Elektron einer π-bindung und Anregung des Elektrons in ein anti-bindendes π*- Orbital π* Charakteristische Absorption für C=C: 180 nm (7 ev) π
14 Elektronische Spektren größerer Moleküle: π π* Übergang Absorption durch nicht-bindende aber über das ganze Molekül delokalisierte Elektronen π* : tiefste elektronische Anregungen aromatischer Molekülen (Tetracen)
15 Elektronische Spektren größerer Moleküle: Kristallochromie - Rot-Verschiebung der Absorptionsbanden in Kristallen im Vergleich zu den Banden in Lösung durch intermolekulare Wechselwirkung
16 Elektronische Spektren größerer Moleküle: Fluoreszenz Spektrale Verschiebung mit zunehmender Ausdehnung des π-elektronensystems
17 Elektronische Spektren größerer Moleküle: π π* Übergang Konjugierte Ketten: z. B. lineare Polyene C 6 H 5 -(CH=CH) n -C 6 H 5 Verschiebung der Absorption zu größeren Wellenlängen mit zunehmender Konjugationszahl
18 5.. Rotationsspektren Beispiel: HCl in Gasphase
19 5..1. Starrer Rotator Rotationsenergie eines klassischen starren Rotators: E rot = 1 Θω Θ - das Trägheitsmoment um die Rotationsachse senkrecht zur Verbindungslinie der beiden Massen m 1, m ω - die Winkelgeschwindigkeit Θ = m 1R1 + mr = mr R Wenn L n r = L = nh = 0,1,,... ω n= 1 r L = L = L Θ = R = R 1 + R m m1m = r m + m = Θω h m R r 1 Drehimpuls Reduzierte Masse ν n=1 = Hz λ = 0.47 mm
20 Bei der Rotation ist es üblich, die Quantenzahl nicht n sondern J zu nennen mit L r = L = h J J ( J +1 ) = 0,1,,... F h E rot = J J Θ Erot J = = BJ J hc h B = cm 8π cθ ( + 1) ( ) ( +1) [ ] 1 Energie-Eigenwerte Termwerte: werden in cm -1 gemessen Rotationskonstante - ihre Messung liefert Informationen über Aufbau und Struktur des untersuchten Moleküls Zu jeder Funktion mit der Quantenzahl J gehören J+1 Funktionen mit der magnetischen Quantenzahl M=J, J-1,, -J. M - misst die Komponente des Drehimpulses bezüglich einer Vorzugsrichtung.
21 Energieniveau-Schema eines starren linearen Rotators Auswahlregel für optische Übergänge: 1. Nur polare Moleküle haben ein spektroskopisch beobachtbares Rotationsspektrum. J=±1 Bedingung für die optische Absorption: hν= E J+1 -E J Wellenzahlen der Rotationslinien: ν J J + 1 B + 1 ( ) [ ] 1 J = cm Beispiel: 1 H 35 Cl: B = 0.79 cm -1 R e = 1.3 Å
22 Das Intensitätsverhältnis der Linien im Absorptionsspektrum ist dem Verhältnis der Besetzungszahlen proportional: N N = J 0 = g g J 0 e ( E E ) T BhcJ ( J + 1) kbt ( J + 1) e J k B 0 Entartungsgrad Thermische Besetzung
23 Gleichgewicht zwischen der das Molekül dehnenden Zentrifugalkraft und der elastischen Bindungskraft Termwerte: 5... Der nicht-starre Rotator F m Rω = k ( R ) r R e E ( ) ( ) ( ) [ ] rot 1 J = = BJ J + 1 DJ J + 1 cm hc Dehnungsterm D 3 = h 4πkcΘ R cm e [ ] 1 Aus einer Messung von D kann man die Kraftkonstante der Bindung und die Frequenz bestimmen: k ν = cm πc mr 1 [ ] 1
24 Auswahlregeln für optische Übergänge: bleiben unverändert weil die Symmetrie der Rotationszustände durch die Federkraft nicht geändert wird ν J J + 1 4D = B ( J + 1) ( ) 3 [ ] 1 J + 1 cm
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26 Mehratomige Moleküle: Trägheitsmomente
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