Atom-, Molekül- und Optische Physik. Ingolf V. Hertel and Claus-Peter Schulz Freie Universität Berlin und Max-Born-Institut Berlin-Adlershof

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1 Atom-, Molekül- und Optische Physik Ingolf V. Hertel and Claus-Peter Schulz Freie Universität Berlin und Max-Born-Institut Berlin-Adlershof 18. Februar 2005

2 6.8. Atome im starken Laserfeld 205 n 1 Absorptionslinien ω anomale Dispersion normale Dispersion Abbildung 6.28: Brechungsindex als Funktion der Frequenz. Zusammenhang zwischen Dispersion und Absorption. in Gl. (6.108) auf Seite 202). Wir haben dort also zu ersetzen: 1 ω ki ω 1 ω ki jγ/2 ω ω ki ω = (ω ki ω) 2 + (γ/2) 2 + j γ/2 (ω ki ω) 2 + (γ/2) 2. Damit wird dann der Brechungsindex in dünnen Medien: n = 1 + Ne2 [ ] 0 1 ω/ω ki f ki 2ɛ 0 m e (ω ki ω) 2 + (γ/2) ω/ω ki (ω ki + ω) 2 + (γ/2) 2 (6.120) k i Wir erhalten also einen reelen Anteil, die sog. Dispersionskurve und einen imaginären Anteil, der die Absorption durch die uns schon bekannte Lorentz-Verteilung beschreibt. 6.8 Atome im starken Laserfeld Ein sehr aktuelles, sich rasch entwickelndes Forschungsfeld, da die moderne Entwicklung leistungstarker Ultrakurzpulslaser hier ganz neue Dimensionen eröffnet. (Ultrakurzpuls da die Laserintensität I = E von der Gesamtpulsenergie, der A t Fokusfläche A aber auch von der Pulsdauer t abhängt. Bei gleichem energetischen Gesamtaufwand bringt also ein 10 fs Pulslaser eine 10 5 fach höhere Intensität als z.b. ein 1 ns Laser gleicher Gesamtleistung).

3 206 Kapitel 6. Atome in externen Feldern Ponderomotorisches Potenzial Wir betrachten ein freies Elektron im el.magn. Wechselfeld: m e dv dt = e 0E 0 cos ωt (6.121) seine Geschwindigkeit ist und seine kinetische Energie v(t) = e 0E 0 sin ωt (6.122) m e ω 1 2 m ev 2 = e2 0 E2 0 2m e ω 2 sin2 ωt (6.123) seine Auslenkung x = e 0E 0 ω 2 m e cos (ωt) = x 0 cos (ωt) (6.124) Man definiert als ponderomotorisches Potenzial (ponderomotive potential) die mittlere, in der Zitterbewegung (quiver motion) steckende Energie: U p = 1 2 m ev 2 = e2 0 E2 0 4m e ω 2 und mit E0 2 = 2I ɛ 0 c e 2 U p = 0I 2m e ɛ 0 cω = e2 0Iλ 2 Iλ 2 (6.125) 2 8π 2 ɛ 0 c 3 m e U p / ev = (λ/ nm) 2 I/ ( W cm 2) (6.126) x 0 / nm = (λ/ nm) 2 I/ (10 12 W cm 2 ) Beispiel: 800 nm bei W cm 2 U p = (800) 2 (100) = ev und die Auslenkungsamplitude des Elektrons im Feld ist x 0 = (800) 2 (100) = 8.7 Å Das ponderomotorsiche Potenzial wird mit der Bindungsenergie des Elektrons im Atom zu vergleichen sein und sich als Energieverschiebung (quadratischer Starkeffekt) auswirken. Vergleich mit der Energieverschiebung beim dynamischen Starkeffekt (6.110) zeigt, dass dies gerade dem Grenzwert W el für ω bzw. ω ki 0 entspricht.

4 6.8. Atome im starken Laserfeld Keldysh Parameter Die Wurzel aus dem Verhältnis von Ionisationspotenzial zu ponderomotivem Potenzial bezeichnet man als Keldysh (1965) Paramter. Er charakterisiert sozusagen den Übergang von einer Situation Atom mit Laserfeld γ > 1 zu einer Situation Laserfeld mit Atom γ < 1 γ = E I 2U p = E I ɛ 0 m e cω 2 0 e 2 0I E I = (6.127) Iλ 2 γ = EI Iλ 2 (6.128) Hier ist E I das Ionisationspotenzial in ev, I die Laserintensität in W / cm 2 und λ die Wellenlänge in nm. Beispiel: Damit ergibt sich etwa für das H-Atom in einem Strahlungsfeld von I = W / cm λ = 800 nm und E I = 13.6 ev : γ 1. Bei dieser Intensität wird also die atomare Energie vergleichbar mit der vom Feld eingebrachten Energie e 0 re Multiphoton-Ionisation (MPI) Das Verhalten von Atomen und Molekülen in starken Laserfeldern ist Gegenstand der aktuellen Forschung. Eine interessante Frage ist die nach der Dynamik der Elektronen, die das Atom durch tunneln verlassen. Zunächst diskutieren wir die sog. Multiphotonenionsation bei nicht allzu hohen Intensitäten hoch genug um Mehrphotoneneffekte beobachten, aber noch niedrig genug um mit der Störungsrechnung (höherer Ordnung) rechnen zu können. Bei Prozessen n-ter Ordnung (Störungsrechnung) beobachtet man z.b. die Absorption von n Photonen durch ein Atom A, welches dabei ionisiert wird, obwohl die Energie des Einzelphotons hν 0 < E I sein kann: A + nhν 0 A + + e (E kin ) mite kin = nhν 0 E I (6.129) Ionenausbeute Für die Signalausbeute (hier Ionenausbeute) bei der Absorption von n Photonen gilt σ ( E 2) n I n. (6.130) Bsp. C 60 : 35 fs bei 800 nm und 400 nm : hν 0 = 1.57 ev bzw. 3.1 ev; E (I) I / hν 0 = 7.59 ev /1.57 ev = 4.8 also werden mindestens 5 Photonen gebraucht. Wie man sieht können bei hohen Intensitäten in Mehrelektronensyste-

5 208 Kapitel 6. Atome in externen Feldern 20 V / ev nhx e 0 E kin 1 1 Abbildung 6.29: Illustration der Multiphonenenionisation eines Atomelektrons. Im Kontinuum hat das Elektron die kinetische Energie E kin E I = E 0 /2 20 r / nm Abbildung 6.30: Sequentielle Multiphotonionisation am C 60 mit zwei verschiedenen Wellenlängen (eigene Daten aus dem Max-Born-Institut von Tchaplyguine et al. (2000)). Die Steigung des log log Plots gibt die Anzahl der bis zur Ionisationschwelle notwendigen Photonen. Keldysh Parameter γ ion yield / arb.units λ=800nm hν=1.57 ev n=5 C 60 + n=8 C laser intensity/ W/cm M. Tchaplyguine, K. Hoffmann, O. Dühr, H. Hohmann, G. Korn, H. Rottke, M. Wittmann, I. V. Hertel, and E. E. B. Campbell, J. Chem. Phys. 112 (2000) λ=400nm hν=3.1ev n=3 1.6 C 60 + n=4 C

6 6.8. Atome im starken Laserfeld x W/cm x W/cm 2 Abbildung 6.31: Äbove Threshold Ionization ( ATI)äm Beispiel He, ionisiert mit 500 fs, 248 nm =5.0 ev nach Uiterwaal et al. (1996). men auch viele Elektronen emittiert werden: A q+ + nhν 0 A (q+1)+ + e (E kin ) (6.131) Wenn diese Prozesse getrennt nacheinander verlaufen spricht man von einer stufenweisen oder sequentiellen Ionisation Above Threshold Ionization Die kinetische Energie des Elektrons kann unterschiedlich sein, je nachdem wieviele Photonen das Elektron absorbiert. Sind es mehr Photonen als unbedingt für die Ionisation notwendig, so spricht man von äbove threshold ionization, ATI. Bsp. He, ionisiert mit 500 fs, 248 nm =5.0 ev nach Uiterwaal et al. (1996). Interessanterweise kann man ATI auch an ganz großen Molekülen beobachten, wie dies nach Campbell et al. (2000) in Abb auf der nächsten Seite am Beispiel C 60 gezeigt wird Tunnelionisation Wenn das elektrische Feld sehr groß wird, können die Elektronen aus dem Atom heraustunnelnöder gar über die Barriereäus dem Atom austreten: das Feld senkt das Coulomb-Potenzial ab.

7 210 Kapitel 6. Atome in externen Feldern Abbildung 6.32: Above threshold ionization bei C 60 bei verschiedenen Keldysh Parametern (eigene Ergebnisse aus dem Max-Born-Institut nach Campbell et al. (2000)) electron yield / arb. units hx 0 hx 0 hx 0 hx 0 hx 0 hx 0 hx 0 hx electron energy / ev I laser 3,7 x W/cm 2 γ = 1,31 4,7 x W/cm 2 γ = 1, x W/cm 2 γ = 0, x W/cm 2 γ = 0,73 e 0 re 0 20 V / ev Abbildung 6.33: Modell zum Verständnis des Tunnelprozesses für Atomelektronen im starken elektrischen Feld. 1 1 E I = E 0 / r / nm e

8 6.8. Atome im starken Laserfeld 211 V(r) r E I ß tu Abbildung 6.34: e 0 re Tunneldistanz im zero range Potenzial Man kann dem Keldysh Parameter jetzt eine anschauliche Bedeutung geben: Die Frage ist, ob das Elektron schnell genug aus dem Atom heraus kann, ehe das Feld sein Vorzeichen gewechselt hat. Wir betrachten der Einfachheit halber Tunneln im ßero range potential : E I = Ionisationspotenzial. Die Tunnellänge ist l tu = E I e 0 E 0. Mit E kin = E I und daher v = 2E I /m e ergibt sich die Tunnelzeit t tu = l tu v = me E I 2e0 E 0 = me E I ɛ 0 c 2e0 2I = me E I ɛ 0 c 2 e 2 0I (6.132) Damit ein Elektron austreten kann, muss die Tunnelzeit kleiner als 1/2 der Schwingungsperide der Strahlung sein. Für die Frequenz der Strahlung ν 0 muss also gelten t tu < 1 2ν 0. Man definiert den Keldisch Parameter durch: γ = 2ω 0 t tu = m e E I ɛ 0 cω 2 0 e 2 0I! < 1 (6.133) für Tunneln. Wenn zeitlicher Verlauf und Intensität des Laserpulses günstig sind, kann das Elektron sogar zum Atom zurückkehren und sorgt dann u.a. für weitere Ionisationseffekte (sog. nicht sequentielle Ionisation), wie sie in Abb auf der nächsten Seite für Helium-Atome illustriert ist. Charakteristisch für die nichtsequentielle Ionisation ist ein Knick im log-log Plot. Man kann dies auch bei Molekülen beobachten, wie in Abb auf Seite 213 gezeigt wird. Dieses sog. Rescattering der Elektronen wurde erstmals von Corkum (1993) beschrieben. Wenn im starken Feld ein Elektron aus dem

9 212 Kapitel 6. Atome in externen Feldern Abbildung 6.35: Vergleich der Ionenausbeute für die multiphoton ionization von He + (+) und He 2+ ( ) gemessen von Walker et al. (1996) mit 3-D Rechnungen von Watson et al. (1997). Atom austritt so hängt seine Trajektorie stark davon ab, wann genau es seine Bahn antritt. Eine einfache klassische Rechnung zeigt, dass diese Elektronen unter geeigneten Bedingungen tatsächlich zum Atom zurückkehren können - nämlich dann, wenn sie sich zum Zeitpunkt der Vorzeichenumkehr des oszillierenden elektrischen Feldes noch nicht weit genug vom Atom entfernt haben. Die Rechnung zeigt, dass diese Rückstreuung zu einer Maximalenergie von 3.2 U p führt und zwar genau dann, wenn der Phasenwinkel des als cos(ωt+φ) angenommenen Feldes zum Zeitpunkt des Elektronenaustritts t = 0 gerade φ 17 o ist. Auf diese Weise können die rückgestreuten Elektronen z.b. ein zweites Elektron aus dem Atom herausschlagen oder auch wieder vom Atom eingefangen werden und dabei ihrerseits elektromagnetische Strahlung aussenden: nämlich sog. höhere Harmonische, wie im folgenden Abschnitt beschrieben wird Erzeugung höherer Harmonischer Die rückkehrenden Elektronen erzeugen elektromagnetische Strahlung, die wesentlich kürzerwellig ist, als das ursprünglich eingestrahlte Licht - es werden sog. Höhere Harmonische generiert (HHG) - und zwar nur die ungeraden Harmonischen der eingestrahlten Grundwelle. Der Mechanismus der HHG ist in Abb auf der nächsten Seite schematisch skizziert. Das rückgestreute Elektron hat ggf. einen hohen Energieüberschuss, der bei seinem Wiedereinfang als Strahlung abgegeben wird. Hier zwei experimentelle Beispiele. Der experimentelle Aufbau von Balcou et al. (2002) ist in Abb auf Seite 214 dargestellt. Das beobachtete Si-

10 6.8. Atome im starken Laserfeld 213 Abbildung 6.36: Nichtsequentielle Multiphoton- Ionisation am C 2 H2 2+. Angegeben ist die mittlere Ionenzahl pro Laserschuss als Funktion der Spitzenintensität des Laserpulses für linear polarisiertes Licht. Experiment: Rechtecke und Kreise. Die theoretische Vorhersage für die Doppelionisation ( ) zeigt deutliche Abweichungen vom beobachteten nichtsequentiellen Verhalten (Knick im den log-log Plot) nach Cornaggia and Hering (2000) V / ev nhx 0 nhx U 0 nhx 0 =hx harm 1 P nhx 0 =hx harm 1 r / nm 0 r / nm E I = E 0 /2 e 0 re 0 20 E I = E 0 /2 20 V / ev e Abbildung 6.37: Veranschaulichung der Erzeugung von Höheren Harmonischen (HHG): Links durch Multiphotonprozesse, Rechts durch Tunnelionisation und das zurückgestreute Elektron.

11 214 Kapitel 6. Atome in externen Feldern Abbildung 6.38: Experiment zur HHG Erzeugung von Balcou et al. (2002) Abbildung 6.39: Ergebnisse zur Erzeugung höherer Harmonischer (HHG) mit 800nm bei zwei verschiedenen Fokussierungsbedingungen nach Balcou et al. (2002). gnal liegt im weichen Röntgenbereich und ist in Abb dargestellt. Durch geschickte Wahl der Fokussierungsbedingungen und der Impulsform kann man die emittierte High-harmonic Intensität auf wenige Harmonische konzentrieren und so die Effizienz der Frequenzwandlung verbessern wie in Abb auf der nächsten Seite dokumentiert wird. Die HHG wird inzwischen zunehmend als zeitaufgelöste Strahlungsquelle im weichen Röntgenbereich genutzt und hat erhebliches Zukunftspotenzial für die Röntgenspektroskopie. Die im Grenzfall erreichbare kürzeste Wellenlänge hängt dabei einfach von der Laserintensität ab: Wie in Abb auf der vorherigen Seite skizziert und oben diskutiert ist die Maximalenergie des Rückstreuelektrons 3.2U p und gibt die erreichbare Grenzenergie an. So erklärt sich das generelle Verhalten der höheren Harmonischen als Funktion der Frequenz, wie es schematisch in Abb auf der nächsten Seite dargestellt ist: Die Abbildung zeigt die besonders hohe Effizienz der Konversion für niedrige Harmonische, gefolgt von einem ein

12 Amplitude 6.8. Atome im starken Laserfeld 215 Abbildung 6.40: Auf hohe Harmonische optimierte HHG Erzeugung nach Balcou et al. (2002). Plateau Cut off 2ω Abbildung 6.41: Schematische Darstellung der HHG Spektren: mit Plateau und Cutoff. Die Frequenzabstände sind 2ω Frequency 0 lange Plateau mit Frequenzen im Abstand von 2ω (nur ungerade Harmonische werden erzeugt) bis zum Cutoff bei 3.2U p +E I, den man anhand von Abb auf Seite 213 leicht versteht. Die aktuellste Entwicklung ist die Erzeugung von Attosekundenpulsen (1 as = s) durch Superposition meherer höherer Harmonischer. Es zeigt sich, dass die Harmonischen kohärent sind. Wenn man sie trickreich überlagert (s. z.b. Tzallas et al. (2003)) und geschickt filtert, also durch Interferenz eine Fouriersumme bildet, gelingt es tatsächlich einzelne Pulse von ca. 230 as Dauer zu erzeugen, wie jüngste Pionierarbeiten, z.b. von Kienberger et al. (2004), demonstrieren.