Neue Phänomene durch stark wechselwirkende Elektronen New phenomena in strongly correlated electron systems

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1 Neue Phänomene durch stark wechselwirkende New phenomena in strongly correlated electron systems Wirth, Steffen; Singh, Surjeet; Capan, Cigdem (Louisiana State University, Baton Rouge, USA); Nicklas, Michael; DiTusa, John F. (Louisiana State University, Baton Rouge, USA); Fisk, Zachary (University of California, Irvine, USA); Steglich, Frank Max-Planck-Institut für Chemische Physik fester Stoffe, Dresden Korrespondierender Autor Zusammenfassung Starke Wechselwirkungen zwischen in Festkörpern können zu interessanten, oft aber unvollständig verstandenen Phänomenen, wie etwa unkonventionelle Supraleitung und quantenkritisches Verhalten in Schwere-Fermionen-Metallen, führen. Obwohl Messungen des Magnetotransportes wichtige Hinweise auf den Einfluss antiferromagnetischer Spin-Fluktuationen auf die genannten Phänomene geben können, werden zum tieferen Verständnis umfassende experimentelle und theoretische Untersuchungen benötigt. Summary Strong electronic correlations in solids may result in fascinating, yet often not fully understood phenomena. The latter include unconventional superconductivity and quantum criticality in heavy fermion metals. Here, magnetotransport measurements may shed light on the impact of antiferromagnetic spin fluctuations on these phenomena. Nonetheless, further detailed experimental and theoretical investigations are required for a more complete comprehension within this emerging field of solid state physics. Einleitung Die Abstoßung elektrisch gleich geladener Körper, beispielsweise zweier, aufgrund der Coulombschen Kraft zählt zum physikalischen Grundwissen. Demgegenüber hat sich in weiten Bereichen der Festkörperphysik die Näherung wechselwirkungsfreier (also sich im Wesentlichen nicht beeinflussender) überaus bewährt. Man betrachte nur die Erfolgsgeschichte der Halbleiterphysik, deren Grundregeln gut mit der Betrachtung einzelner, individueller erklärbar sind. In Anbetracht der vergleichsweise starken Coulomb-Wechselwirkung mag die Anwendbarkeit einer die elektronischen Wechselwirkungen vernachlässigenden Theorie, die so genannte Theorie des freien gases, zunächst verwundern. Hier jedoch ist die abschirmende Wirkung der (elektrisch geladenen) Atomrümpfe, aus denen ein Kristallgitter aufgebaut ist, der Schlüssel zum Verständnis Max-Planck-Gesellschaft 1/8

2 Darüber hinaus gibt es aber auch Materialien, deren Eigenschaften nicht durch die Theorie des freien gases beschrieben werden können. Dies gilt insbesondere für Untersuchungen bei sehr tiefen Temperaturen, da dann der Einfluss thermischer Anregungen reduziert ist. Wird die thermische Energie, die durch die absolute Temperatur T bestimmt wird, klein gegenüber der jeweiligen Energie der elektronischen Wechselwirkung, so hat man die Möglichkeit, aus diesen Wechselwirkungen resultierende Phänomene zu studieren. Das stetig wachsende Interesse nicht nur von Physikern an solchen Phänomenen erklärt sich damit, dass diese gerade nicht aus den einzelnen Bausteinen (in unserem Falle den ) zu erklären sind, sondern eine völlig neue Qualität darstellen können; so wie die Psyche eines Menschen schwerlich durch die einzelnen Atome, aus denen er aufgebaut ist, erklärt werden kann. Dieser qualitative Sprung verbirgt sich hinter dem Begriff emerging behavior. Ein typisches Beispiel hierfür ist die Supraleitung, also die widerstandslose Stromleitung. Sie kommt durch eine attraktive Wechselwirkung zwischen den, die über die Schwingungen des Kristallgitters (Phononen) vermittelt wird, zustande. Die bilden so genannte Cooper-Paare. Auf dieser Grundlage basiert die BCS-Theorie, benannt nach deren Begründern John Bardeen, Leon Cooper, and Robert Schrieffer. Heute reicht die Spanne der bekannten, auf starken elektronischen Korrelationen beruhenden Phänomene vom kolossalen Magnetowiderstand bis zum fraktionalen Quanten-Halleffekt. In den Schwere-Fermionen-Metallen findet man aufgrund der starken elektronischen Korrelationen eine drastische Erhöhung der effektiven Masse der freien Ladungsträger, die das Tausendfache der Masse freier erreichen kann. Ursache hierfür ist eine magnetische Wechselwirkung der so genannte Kondo- Effekt welche die frei beweglichen an die lokalen magnetische Momente und damit an die fest im Gitter verankerten bindet, sodass die magnetischen Momente effektiv abgeschirmt werden. Das Verhalten dieser Metalle lässt sich nach Landau oft damit beschreiben, dass man so genannte Quasiteilchen aus den und deren Wechselwirkungen konstruiert und diese anstelle der freien betrachtet. Ist eine solche Beschreibung anwendbar, so spricht man von Landau-Fermiflüssigkeits-Verhalten. Darüber hinaus halten aber Schwere-Fermionen-Metalle oft noch weitere Überraschungen bereit. Mehr als 20 Vertreter dieser Materialgruppe sind Supraleiter, deren Eigenschaften allerdings nicht den Vorhersagen der BCS-Theorie gehorchen. Dies betrifft sowohl den Mechanismus, der zur Bildung der Cooper-Paare führt, als auch die Symmetrie des so genannten supraleitenden Ordnungsparameters: Bestimmte Materialeigenschaften können davon abhängen, entlang welcher kristallographischen Richtung gemessen wird. In diese Gruppe der unkonventionellen Supraleiter fallen im Übrigen auch die seit 20 Jahren besonders eingehend untersuchten Hochtemperatur-Supraleiter auf Basis der Kuprate. Eines der spannendsten Phänomene, mit dem einige Schwere-Fermionen-Metalle Experimentalphysiker wie auch Theoretiker in Atem halten, ist das des quantenkritischen Verhaltens. Dieses wird beobachtet, wenn das Material einen kontinuierlichen Phasenübergang beispielsweise von einer magnetisch geordneten in eine Landau-Fermiflüssigkeits-Phase am absoluten Temperatur-Nullpunkt zeigt. In den allermeisten dieser Substanzen existiert zwischen den lokalen magnetischen Momenten eine antiferromagnetische Wechselwirkung (üblicherweise ist dies die so genannte RKKY- Wechselwirkung, die ebenfalls über die Leitungselektronen vermittelt wird). Diese steht in Konkurrenz zur oben angesprochenen lokalen Kondo- Wechselwirkung. Die relative Bedeutung dieser beiden konkurrierenden Wechselwirkungen zueinander kann mittels experimenteller Parameter (wie z.b. chemische Dotierung, Druck, Magnetfeld) beeinflusst werden. Bei hinreichend delikater Konkurrenz der beiden Wechselwirkungen kann man durch gezielte Änderung eines dieser Parameter den oben beschriebenen Phasenübergang bei T = 0 zumindest im Gedankenexperiment herbeiführen. Es handelt sich dabei um den kontinuierlichen Übergang zweier im Wettstreit befindlichen Ordnungszustände, der stattfindet, wenn die zugehörigen Fluktuationen ( Nullpunktsschwingungen ) eine 2008 Max-Planck-Gesellschaft 2/8

3 kritische Größe überschreiten. Der kontinuierliche Quantenphasenübergang ist also eine Folge der Heisenbergschen Unschärferelation. Die experimentelle Beobachtung, dass quantenkritisches Verhalten und unkonventionelle Supraleitung oft gemeinsam auftreten, hat zu der Vermutung geführt, dass möglicherweise der Wechselwirkungsmechnismus in diesen Supraleitern magnetischer Natur ist, die Bildung der Cooper-Paare also nicht phononisch, sondern durch niederenergetische antiferromagnetische Fluktuationen vermittelt wird [1]. Kristallstruktur der interm etallischen Verbindungen vom Typ CeMIn 5 (M = Co, Ir). Die Schichtstruktur ist deutlich zu erkennen. Max-Planck-Institut für Chem ische Physik fester Stoffe Intermetallische Verbindungen CeMIn 5 (M = Co, Ir) Ein kritischer Punkt für derartige Untersuchungen ist die Auswahl eines geeigneten Materials. Hier bieten sich die intermetallischen Verbindungen Ce MIn 5 (M = Co, Ir) an. Deren Kristallstruktur kann man sich aus abwechselnden Schichten von CeIn 3 und MIn 2, die entlang der kristallographischen c-richtung übereinander gestapelt sind, aufgebaut vorstellen (Abb. 1). Man vermutet, dass diese Schichtstruktur eine Ursache für die vergleichsweise hohe supraleitende Sprungtemperatur T c (die Temperatur, bei der das Material bei Abkühlung supraleitend wird) dieser Materialklasse darstellt. Für CeCoIn 5 wurde die bislang höchste Sprungtemperatur 2008 Max-Planck-Gesellschaft 3/8

4 v o n T c = 2,3 K unter den auf Cer-basierenden Schwere-Fermionen-Metallen bei Normaldruck gefunden. Darüber hinaus legt die Schichtstruktur eine Richtungsabhängigkeit bestimmter magnetischer und Transporteigenschaften dieser Materialklasse sowie eine gewisse Ähnlichkeit mit den bereits erwähnten Kuprat-Supraleitern nahe. Die besagte Richtungsabhängigkeit des Transports zusammen mit anderen Beobachtungen, auf die hier nicht eingegangen werden soll, impliziert, dass es sich hier um unkonventionelle Supraleiter handelt. Es gibt experimentelle wie theoretische Anhaltspunkte dafür, dass der supraleitende Ordnungsparameters im Ce MIn 5 wie in den Kuprat-Supraleitern der Symmetrie einer d-welle mit Cooper-Paaren im Spin-Singlet-Zustand entspricht. Vermutlich wird die Form des Ordnungsparameters ebenso wie der energetische Kopplungsmechanismus für die Bildung von Cooper-Paaren durch die kristallographische Schichtstruktur begünstigt. Diese Spekulationen waren für Kollegen vom Los Alamos National Laboratory im Jahr 2001 der Anlass zu detaillierten Untersuchungen des CeCoIn 5 [2] und wurden in der Folgezeit immer wieder bestätigt. Mehr noch, mit konsequenter Entwicklung dieser Ideen wurde ein T c 18.5 K in PuCoGa 5 gefunden [3]. Die Ursache für die hohe supraleitende Übergangstemperatur wird im stärker delokaliserten Charakter der 5f- in den Transuranen (z.b. U, Pu, Np) im Vergleich zu den 4 f- der Seltenen Erden (wie z.b. Ce) vermutet. Die Existenz von antiferromagnetischen Spin-Fluktuationen sowie eines Magnetfeld-induzierten Quantenphasenübergangs konnte durch verschiedene Messungen belegt werden [4,5]. Darüber hinaus zeigen Proben, in denen wenige Prozent In durch Cd ersetzt wurden, antiferromagnetische Ordnung. Daher geht man davon aus, dass der Antiferromagnetismus im CeCoIn 5 prinzipiell vorhanden wäre, würde er nicht durch die Ausbildung von Supraleitung verhindert. Hall-Widerstand ρ xy in Abhängigkeit vom Magnetfeld H. a) Kurven für ausgewählte Tem peraturen im Überblick. Das Einsetzen der Supraleitung ist klar erkennbar aufgrund des rapiden Abfallens des Hall-Widerstands ρ xy. b) Detaildarstellung für das norm alleitende Regim e bei tiefen Tem peraturen (T = 0,068; 0,09; 0,115; 0,145; 0,16; 0,18; 0,22; 0,25; 0,32 K) zur Veranschaulichung des nichtlinearen Verhaltens von ρ xy. Max-Planck-Institut für Chem ische Physik fester Stoffe Messungen des elektronischen Transports Messungen des Magnetotransports geben Aufschluss über die Eigenschaften der Leitungselektronen, die die oben besprochenen Wechselwirkungen vermitteln. Insbesondere der Hall-Effekt, der auf der Ablenkung bewegter im Magnetfeld, also der Lorentzkraft beruht, kann Einblick in die Natur eines 2008 Max-Planck-Gesellschaft 4/8

5 Quantenphasenübergangs geben [6]. Messungen des Hall-Effekts am CeCoIn 5 bei tiefen Temperaturen sind exemplarisch in Abbildung 2 gezeigt. Im supraleitenden Zustand bei T xy = 0, unterhalb einer kritischen Fe lds tä rke H c2 ( Abb. 2a). Der detaillierte Ausschnitt (Abb. 2b) zeigt überdies eine nichtlineare Feldabhängigkeit des Hallwiderstandes für bestimmte Temperaturen. Um diese Abhängigkeit näher zu untersuchen, wird dessen differentielle Änderung im Magnetfeld, der so genannte Hallkoeffizient R H = ρ xy / H, betrachtet. Letzterer ist für verschiedene Werte des Kontrollparameters Druck im hier interessierenden Temperaturbereich in Abbildung 3 dargestellt. Im Vergleich tritt eine Anomalie (d.h. ein verringerter Wert von R H ) bei 0,12 K und 0,2 K deutlich hervor, die jedoch mit zunehmendem Druck kleiner und bei 1,2 GPa ganz unterdrückt wird. Aus anderen Messungen ist bekannt, dass sich CeCoIn 5 ab etwa diesem Druck wie eine Landau-Fermiflüssigkeit verhält. Außerdem stimmt der Wert R H 0, m 3 /C, der abseits dieser Anomalie gefunden wird, hervorragend mit dem für LaCoIn 5 gemessenen Wert überein. LaCoIn 5 enthält keine 4f- und ist bei tiefen Temperaturen ein normales Metall, verhält sich also wie eine Landau- Fermiflüssigkeit. Deshalb ist es überaus wahrscheinlich, dass die Anomalie im R H des CeCoIn 5 aus antiferromagnetischen Spin-Fluktuationen resultiert und letztere die Abweichungen vom Landau- Fermiflüssigkeitsverhalten (so genanntes Nicht-Fermiflüssigkeitsverhalten) bewirken. Vergleich des Hallkoeffizienten R H gem essen an CeCoIn 5 bei verschiedenen Drücken (entsprechende Farben und Sym bole) für ausgewählte Tem peraturen von a) 0.06 K bis d) 0.75 K. Eine Anom alie aufgrund von antiferrom agnetischen Spin- Fluktuationen bei T = 0,12 und 0,2 K wird m it zunehm endem Druck unterdrückt. Max-Planck-Institut für Chem ische Physik fester Stoffe Damit kann ein Temperatur-Magnetfeld-Phasendiagramm konstruiert werden (Abb. 4). Man findet Supraleitung für Felder kleiner als die kritische Feldstärke (H c2 4,95 T bei T = 0, bei den hier dargestellten tiefen Temperaturen ist H c2 nur schwach temperaturabhängig). Aber auch etwa 1 T oberhalb von H c2 wird der Hallwiderstand von supraleitenden Fluktuationen beeinflusst (vgl. Abb. 2b) und daher nicht ausgewertet (schraffierter Bereich in Abbildung 4). Die Anomalie in R H zeigt den Übergang vom Landau- Fermiflüssigkeitsverhalten, das bei tiefen Temperaturen vorliegt, zum Nicht-Fermiflüssigkeitsverhalten an. Damit wird anschaulich klar, warum beispielsweise bei 60 mk (Abb. 3a) keine Anomalie gefunden wird: der Übergang wird durch die Supraleitung überdeckt. Dieses Landau-Fermiflüssigkeitsverhalten bewirkt auch, dass bei tiefsten Temperaturen der Hallwiderstand zum Koordinatenursprung extrapoliert (gestrichelte Linie in Abb. 2 a) Max-Planck-Gesellschaft 5/8

6 Tem peratur-magnetfeld-phasendiagram m basierend auf Messungen zum Hall-Effekt. Supraleitung wird für kleine Magnetfelder ( 5 T) gefunden, beeinflusst die Messungen von ρ xy aber auch etwas darüber hinaus (schraffierter Bereich). Die Anom alie in R H (rote Kreise) weist auf einen quantenkritischen Punkt, der bei etwa 4,1 T erreicht wird, hin. Dies ist deutlich kleiner als das kritische Feld der Supraleitung. Max-Planck-Institut für Chem ische Physik fester Stoffe Mit der Zuordnung der Anomalie in R H zu Abweichungen vom Landau-Fermiflüssigkeitsverhalten kann man aus deren Temperatur-Feld-Abhängigkeit im Phasendiagramm auf die Lage des Quantenphasenübergangs bei T = 0 schließen (gestrichelte Linie in Abb. 4). Die Extrapolation ergibt etwa 4,1 T, also deutlich kleiner als H c2. Dies könnte bedeuten, dass eine bestimmte Gruppe von in Magnetismus und quantenkritisches Verhalten, nicht aber in die Supraleitung involviert ist. Dies heißt aber nicht, dass die antiferromagnetischen Fluktuationen nicht die unkonventionelle Supraleitung vermitteln können; letztere werden nur nicht genau bei H c2 kritisch. Unsere Messungen lassen auch vermuten, dass ein Zusammenhang zwischen der Feldstärke, bei der der Quantenphasenübergang auftritt, und der Energie der Kondo-Wechselwirkung der einzelnen Ionen besteht. Die gegenwärtig durchgeführten Messungen am CeIrIn 5 deuten auf interessante Querverbindungen zwischen CeMIn 5 und den Kuprat-Supraleitern hin. Abschließend sei angemerkt, dass sich die angeführten Untersuchungen nahtlos in die Forschung zum Verständnis quantenkritischer Phänomene am Institut einfügen: Hier werden hochreine Einkristalle von Schwere-Fermionen-Metallen, seien sie schon etwas länger bekannt (z.b. CeCu 2 Si 2 [8]) oder erst kürzlich gefunden (wie YbRh 2 Si 2 [9,10]) mit einer Vielzahl geeigneter Methoden vom thermoelektrischen Transport über Neutronenstreuung bis Rastertunnelspektroskopie in einem weiten Parameterbereich untersucht. Außerdem pflegen wir enge Kontakte zur theoretischen Physik, um möglichst umfassende Einblicke in dieses spannende Forschungsgebiet zu erhalten. Originalveröffentlichungen Nach Erweiterungen suchenbilderweiterungchanneltickerdateilistehtml- ErweiterungJobtickerKalendererweiterungLinkerweiterungMPG.PuRe-ReferenzMitarbeiter (Employee Editor)PersonenerweiterungPublikationserweiterungTeaser mit BildTextblockerweiterungVeranstaltungstickererweiterungVideoerweiterungVideolistenerweiterungYouTube Max-Planck-Gesellschaft 6/8

7 Erweiterung [1] Mathur, N. D., F. M. Grosche, S. R. Julian, I. R. Walker, D. M. Freye, R. K. W. Haselwimmer and G. G. Lonzarich: Magnetically m ediated superconductivity in heavy ferm ion com pounds. Nature (London) 394, 39 (1998). [2] Petrovic, C., P. G. Pagliuso, M. F. Hundley, R. Movshovich, J. L. Sarrao, J. D. Thompson, Z. Fisk and P. Monthoux: Heavy-fermion superconductivity in CeCoIn 5 at 2.3 K. Journal of Physics: Condensed Matter 13, L337 (2001). [3] Sarrao J. L., L. A. Morales, J. D. Thompson, B. L. Scott, G. R. Stewart, F. Wastin, J. Rebizant, P. Boulet, E. Colineau and G. H. Lander: Plutonium- based superconductivity with a transition tem perature above 18 K. Nature (London) 420, 297 (2002). [4] Paglione, J., M. A. Tanatar, D. G. Hawthorn, R. W. Hill, F. Ronning, M. Sutherland, L. Taillefer, C. Petrovic and P. C. Canfield: Field-Induced Quantum Critical Point in CeCoIn 5. Physical Review Letters 91, (2003). [5] Bianchi, A., R. Movshovich, I. Vekhter, P. G. Pagliuso and J. L. Sarrao: Avoided Antiferromagnetic Order and Quantum Critical Point in CeCoIn 5. Physical Review Letters (2003). [6] Paschen, S., T. Lühmann, S. Wirth, P. Gegenwart, O. Trovarelli, C. Geibel, F. Steglich, P. Coleman and Q. Si: Hall- effect evolution across a heavy- ferm ion quantum critical point Nature (London) 432, 881 (2004) [7] Singh, S., C. Capan, M. Nicklas, M. Rams, A. Gladun, H. Lee, J. F. DiTusa, Z. Fisk, F. Steglich and S. Wirth: Probing Quantum Critical Behavior of CeCoIn 5 via Hall Effect Measurements. Physical Review Letters 98, (2007). [8] Yuan, H. Q., F. M. Grosche, M. Deppe, C. Geibel, G. Sparn and F. Steglich Observation of Two Distinct Superconducting Phases in CeCu 2 Si 2 Science (2003). [9] Custers, J., P. Gegenwart, H. Wilhelm, K. Neumaier, Y. Tokiwa, O. Trovarelli, C. Geibel, F. Steglich, C. Pépin and P. Coleman: The break-up of heavy electrons at a quantum critical point Nature (London) 424, 524 (2003) Max-Planck-Gesellschaft 7/8

8 [10] Gegenwart, P., T. Westerkamp, C. Krellner, Y. Tokiwa, S. Paschen, C. Geibel, F. Steglich, E. Abrahams and Q. Si Multiple Energy Scales at a Quantum Critical Point Science (2007) Max-Planck-Gesellschaft 8/8